氧化石墨烯负载的Pt单原子催化硼胺烷水解机理的理论研究

本文研究了氧化石墨烯负载Pt单原子(Pt₁/Gr-O)催化硼胺烷(NH₃BH₃)全水解反应机理,即一分子的NH₃BH₃生成三分子的氢气(H₂)的过程. 在水解路径中,首先吸附的硼胺烷连续断裂两个B-H键生成第一分子的H₂. 接着,一个H₂O分子与^*BHNH₃基团(^*表示吸附态)反应生成^*BH(H₂O)NH₃,其中伸长的O-H键断裂后形成^*BH(OH)NH₃. 然后,第二个H₂O与^*BH(OH)NH₃反应生成^*BH(OH)(H₂O)NH₃,在指向Pt₁/Gr-O表面的O-H断裂后,生成BH(OH)₂NH₃并脱附到水溶液中. 两个水分子脱氢产生的两个H原子脱附生成第二个H₂分子,且Pt₁/Gr-O催化剂恢复. 脱附后的BH(OH)₂NH₃在水溶液中水解生成第三个H₂分子. 纵观整个水解反应,H₂O分子和^*BHNH₃基团的结合是反应速控步,其反应能垒是16.1 kcal/mol. 因此,Pt₁/Gr-O有希望成为室温催化NH₃BH₃全水解催化剂.     

Tracking molecular structure deformation of nitrobenzene and its torsion-vibration coupling by intense pumping CARS

The structural deformation induced by intense laser field of liquid nitrobenzene(NB) molecule,a typical molecule with restricting internal rotation,is tracked by time- and frequency-resolved coherent anti-Stokes.Raman spectroscopy(CARS) technique with an intense pump laser.The CARS spectra of liquid NB show that the NO_2 torsional mode couples with the NO_2 symmetric stretching mode,and the NB molecule undergoes ultrafast structural deformation with a relaxation time of 265 fs.The frequency of NO_2 torsional mode in liquid NB(42 cm~(-1)) at room temperature is found from the sum and difference combination bands involving the NO_2 symmetric stretching mode and torsional mode in time- and frequency-resolved CARS spectra.     

溶剂对香豆素343染料光谱性质和最低激发态偶极矩的影响

通过对香豆素343(C343)在不同溶剂中的稳态吸收光谱、稳态荧光光谱和时间分辨荧光光谱的分析,研究了溶剂对C343的光谱性质的影响,并获得了光谱特性与溶剂极性之间的依赖关系. 吸收光谱峰值的红移随着溶剂极性的增加而发生较小的变化. 然而,荧光光谱的峰值对溶剂的极性却很敏感,并随着溶剂极性参数f(ε,n)的增加呈线性增长. 这是由于C343激发态电荷分布的变化导致了它在极性溶剂中第一激发单重态能级的变化. 用溶剂效应测量法和量子化学计算方法确定了C343最低激发态的偶极矩,这两方法所得的结果一致. C343在不同溶剂中的时间分辨荧光光谱研究表明荧光寿命随着溶剂极性的增加而增加,即从甲苯溶液的3.09 ns线性地增加到水溶液中4.45 ns;荧光寿命延长的根源可归因于C343与氢键给体溶剂之间的分子间氢键相互作用.     

无处不在的化学——探究生命的时钟

This paper mainly introduces the role of isotopes in exploring the origin of life and related principles. In addition, by reviewing the discovery history of isotopes and summarizing the contributions of major scientists, we hope to show the general process of science developments to the public.     

一种用于大天区面积多目标天文望远镜的高分辨率光纤光谱仪设计方案

本文针对大天区面积多目标天文望远镜的要求,提出了一种高分辨率光谱仪的设计方案。它采用WHITEPUPIL型结构形式的光学系统,用焦面芯径变换法来压缩光纤芯径,从而使整个光学系统的结构大大缩小。光纤的输出端交错排列成两排,可以同时检测150个目标的光谱信息。     

新型发蓝光材料的合成和光谱表征及光致和电致发光性能的研究

合成了能发射蓝光的锌的配合物.对配合物进行了元素分析、激发光谱、发射光谱、红外光谱进行了研究.利用配合物制成发光二极管的发光层,对其光致和电致发光性能进行了探讨.它能发射蓝光,波长为455 nm,亮度为37.20 cd·m-2 .     

高铁高砂煤矸石合成4A沸石分子筛

以六盘水矿区的高铁高砂煤矸石为原料合成4A沸石分子筛,将煤矸石低温焙烧、盐酸酸浸除铁、高温焙烧后再碱融活化获得了活性原料,最后采用水热晶化的方法,合成了4A沸石分子筛产品.本研究采用单因素实验的方法,考察了合成条件对4A沸石分子筛性能的影响,并运用XRD和SEM对产品进行了表征,结果表明所得产品为4A沸石分子筛,粒度分...     

SAPO分子筛的合成及影响因素的研究进展

本文综述了SAPO分子筛的主要合成方法,包括水热合成法、气相晶化法、液相晶化法、微波合成法、变温陈化法、超声合成法、程序升温法等方法.讨论了反应物的组成、模板剂、酸碱度、介质、晶化温度、晶化时间等因素对SAPO分子筛合成的影响.最后对SAPO分子筛合成方法进行了展望.     

5(6)羧基荧光素敏化TiO2纳米粒子的光致电子转移的荧光特性研究

通过水解TiCl₄制备了锐钛矿结构TiO₂纳米粒子, 并用时间分辨荧光光谱研究了5(6)CFL(5(6)-Carboxyfluorescein, 简称5(6)CFL)染料敏化TiO₂纳米粒子体系的光致电子转移动力学. 5(6)CFL染料敏化TiO₂纳米粒子能形成电荷转移复合物, 这归因于染料分子的激发电子态波函数Ψ(D^*)与电荷分离态波函数Ψ(D⁺ +e^-)之间的耦合作用. 当激发5(6)CFL染料敏化TiO₂纳米粒子体系时, 电子以两种不同方式注入TiO₂纳米粒子导带: 第一, 通过5(6)CFL染料分子的激发态注入; 第二, 从电荷转移复合物(5(6)CFL/TiO₂)直接注入. 时间分辨荧光光谱表明, 在水溶液中纯5(6)CFL染料的荧光以寿命为τ₁=41 ps (74.4%) 和τ₂=3.22 ns (25.6%) 的双e指数衰减, 而5(6)CFL染料敏化TiO₂纳米粒子体系的荧光分别以时间常数为τ₁=44 ps (90.4%), τ₂=478 ps (8.6%) 和τ₃=2.41 ns (1.0%) 的三e指数衰减. 本文的研究工作能够为染料敏化太阳能电池的光致电子转移机理提供有价值的参考.     

THE VOLTERRA MODEL FOR THREE SPACIES PREDATOR-PREY SYSTEMS IN LOOPS

We consider the three species predator-prey model with the same intrinsic growth rates, where species 3 feeds on species 2, species 2 feeds on species 1, species 1 feeds on species 3. An open question raised by Nishan Krikorian is answered: We obtain the necessary and sufficient conditions for all the orbits to be unbounded. We also obtain the necessary and sufficient conditions for the positive equilibrium to be globally stable. It is shown that there exists a family of neutrally stable periodic orbits, in which we extend Darboux method to three-species models for the first time.