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681.
Àlex Díaz-Jiménez Roger Monreal-Corona Dr. Albert Poater Dr. María Álvarez Elena Borrego Prof. Dr. Pedro J. Pérez Dr. Ana Caballero Prof. Dr. Anna Roglans Dr. Anna Pla-Quintana 《Angewandte Chemie (International ed. in English)》2023,62(5):e202215163
The trapping of the elusive vinylogous position of a vinyl carbene with an aliphatic C(sp3)−H bond has been achieved for the first time during a silver-catalyzed carbene/alkyne metathesis (CAM) process. A Tpx-containing silver complex first promotes the generation of a donor-acceptor silver carbene which triggers CAM, generating a subsequent donor-donor vinyl silver carbene species, which then undergoes a selective vinylogous C(sp3)−H bond insertion, leading to the synthesis of a new family of benzoazepines. Density functional theory (DFT) calculations unveil the reaction mechanism, which allows proposing that the C−H bond insertion reaction takes place in a stepwise manner, with the hydrogen shift being the rate determining step. 相似文献