负载型Cu/Al2O3和Cu/ZnO催化剂上CO2加氢的原位FTIR及准原位XPS/HS-LEIS研究

铜基催化剂是工业合成甲醇中常用的催化剂,其主要包含Cu,ZnO,Al2O3三种组分,研究各组分在催化合成甲醇过程中的本质作用及其相互间的协同作用不仅是一个催化基础科学问题,同时对于设计和合成新型高性能的铜基催化剂也有重要指导作用.以往的研究主要针对Cu和ZnO二元组分,关于Al2O3的作用很少有报道,主要观点认为Al2...     

小尺寸NaLuF4:Yb3+/Tm3+纳米晶的生长及上转换发光

为了详细地探究NaLuF₄纳米晶的生长过程,利用自主研发的可以精确控制实验参数的自动纳米合成仪制备了不同系列的NaLuF₄：Yb³⁺/Tm³⁺纳米材料。对不同反应温度下（285,295,305℃）制备的样品进行物相分析,发现随着反应时间的增加,NaLuF₄纳米晶均遵循相似的生长规律,即α-相→α-相+β-相→均匀的β-相→聚集的β-相。在不同温度下,均有一个时间段可以获得小尺寸（小于50 nm）、单分散、粒径分布窄的纯β-NaLuF₄纳米晶。另外,测试了不同温度下制备的β-NaLuF₄：Yb³⁺/Tm³⁺纳米材料的上转换发射光谱,结果表明随着反应温度的升高,样品的发光先增强后减弱。出现这种光谱规律可能是受晶体尺寸和结晶性两方面因素的影响。此外,样品在紫外区的高阶多光子发光很强。例如,361 nm发射峰强度大约是800 nm发射峰强度的2倍。     

10-羟基苯并喹啉激发态分子内质子转移取代基效应的理论研究

运用密度泛函(DFT)和含时密度泛函(TDDFT)计算方法研究了10-羟基苯并喹啉(HBQ)及其衍生物分子内质子转移过程,探究了取代基效应对质子转移过程的影响,研究发现,HBQ及其衍生物可以形成分子内氢键,且激发态时氢键增强.基态时各分子以醇式构型稳定存在,激发态时酮式构型为优势构象.各化合物的最大吸收峰和发射峰主要是电子从HOMO到LUMO之间的跃迁引起的.基态分子内质子转移(醇式→酮式)需要跃过较高的能垒因而难以发生,而激发态时只需跃过较低能垒就很容易发生分子内质子转移,吸电子基的引入可以使该过程的能垒降低,因此吸电子基有利于激发态质子转移.取代基效应影响化合物的光谱性质.