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Siew Kheng Boong Carice Chong Jinn-Kye Lee Zhi Zhong Ang Dr. Haitao Li Prof. Hiang Kwee Lee 《Angewandte Chemie (International ed. in English)》2023,62(7):e202216562
Plasmonic catalysis promises green ammonia synthesis but is limited by the need for co-catalysts and poor performances due to weak electromagnetic field enhancement. Here, we use two-dimensional plasmonic superlattices with dense electromagnetic hotspots to boost ambient nitrogen-to-ammonia photoconversion without needing co-catalyst. By organizing Ag octahedra into a square superlattice to concentrate light, the ammonia formation is enhanced by ≈15-fold and 4-fold over hexagonal superlattice and disorganized array, respectively. Our unique catalyst achieves superior ammonia formation rate and apparent quantum yield up to ≈15-fold and ≈103-fold, respectively, better than traditional designs. Mechanistic investigations reveal the abundance of intense plasmonic hotspots is crucial to promote hot electron generation and transfer for nitrogen reduction. Our work offers valuable insights to design electromagnetically hot plasmonic catalysts for diverse chemical and energy applications. 相似文献
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James F. Ponder Jr. Shawn A. Gregory Amalie Atassi Abigail A. Advincula Joshua M. Rinehart Guillaume Freychet Gregory M. Su Shannon K. Yee John R. Reynolds 《Angewandte Chemie (Weinheim an der Bergstrasse, Germany)》2023,135(1):e202211600
Herein, a route to produce highly electrically conductive doped hydroxymethyl functionalized poly(3,4-ethylenedioxythiophene) (PEDOT) films, termed PEDOT(OH) with metal-like charge transport properties using a fully solution processable precursor polymer is reported. This is achieved via an ester-functionalized PEDOT derivative [PEDOT(EHE)] that is soluble in a range of solvents with excellent film-forming ability. PEDOT(EHE) demonstrates moderate electrical conductivities of 20–60 S cm−1 and hopping-like (i.e., thermally activated) transport when doped with ferric tosylate (FeTos3). Upon basic hydrolysis of PEDOT(EHE) films, the electrically insulative side chains are cleaved and washed from the polymer film, leaving a densified film of PEDOT(OH). These films, when optimally doped, reach electrical conductivities of ≈1200 S cm−1 and demonstrate metal-like (i.e., thermally deactivated and band-like) transport properties and high stability at comparable doping levels. 相似文献