插层材料ZnAl-LDHs的制备和应用

本文总结了锌铝层状双金属氢氧化物(ZnAl-LDHs)的基本制备方法,重点介绍了插层组装和层板剥离方面的最新进展,并阐述了ZnAl-LDHs在催化、医药、阴离子吸附和功能高分子方面的应用。     

Chemoselective hydrogenolysis of tetrahydrofurfuryl alcohol to 1,5-pentanediol over Ir-MoOx/Si02 catalyst

In this work, MoOx promoted Ir/SiO2 catalysts were prepared and used for the selective hydrogenolysis of tetrahydrofurfuryl alcohol （THFA） to 1,5-pentanediol in a continuous flow reactor. The effects of different noble metals （Ir, Pt, Pd, Ru, Rh）, supports and Ir contents were screened. Among the investigated catalysts, 4 wt%Ir-MoOx/SiO2 with a Mo/Ir atomic ratio of 0.13 exhibited the best catalytic performance. The synergy between Ix particles and the partially reduced isolated MoOx species attached on them is essential for the excellent catalytic performance of Ix-MoOx/SiO2. The catalyst exhibited a better hydrogenolysis efficiency of THFA with the selectivity of 1,5-pentanediol of 65%-74% at a conversion of THFA of 70%-75% when the initial THFA concentration is ranging from 20 wt% and 40 wt%. And higher system pressure was also in favor of the conversion of THFA. During a stability test, the conversion of THFA and 1,5-pentanediol yield over Ix-MoOz/SiO2 decreased with reaction time, which can be explained by the leaching of Mo species during the reaction.     

2,3,4-三甲氧基苯基-苯基-烯酮与乙氧基乙炔的加成重排反应

研究了2,3,4-三甲氧基苯基-苯基-烯酮(9)与乙氧基乙炔的加成-重排反应, 得到2种薁酮异构体产物(11和12), 其结构经核磁共振波谱和X射线单晶衍射分析进行了确证. 该研究结果为Woodward所提出的分步反应机理提供了实验依据.     

基于2-硫代海因的氟离子探针

通过异亮氨酸甲酯盐酸盐与4-硝基苯基异硫氰酸酯或4-氰基苯基异硫氰酸酯反应合成2-硫代海因探针1和2.在N,N-二甲基甲酰胺(DMF)中,用系列含阴离子的四正丁基铵盐来评价其阴离子识别能力.加入F-后,1和2的DMF溶液由无色立即变为黄色,而加入Cl-,4HSO-,Br-,3NO-和3 2CH CO-均不变,表明1和2对氟离子显示出良好的识别性能.核磁滴定氢谱揭示了F-与2-硫代海因的氢键作用引发了1和2的识别,结合常数显示1比2对F-更敏感.此外,1作为化学传感器还可以制成试纸检测F-.     

含环糊精链节的拓扑高分子

星形、超支化、树枝状、刷状等具有支化拓扑结构的高分子通常具有不同于直链结构高分子的优异性能。将有客体包合功能的环糊精与其结合构筑环糊精拓扑高分子体系,有望在分子识别、基因传输、药控释放等领域得到应用。本文根据高分子拓扑形态的不同,从星形、超支化、树枝状以及其他拓扑形态环糊精聚合物的合成及自组装构筑等方面进行了总结和评述,并在此基础上展望了基于环糊精的拓扑高分子的研究方向和发展趋势。     

碳酸钙与碳化硅对室温硫化硅橡胶的补强作用

在有关硅橡胶补强的研究中,人们已经对ＳｉＯ２ 等补强性填料对硅橡胶的补强作用进行了深入的研究,但对非补强填料对室温硫化硅橡胶的补强作用则相对涉及较少．作者研究了ＣａＣＯ３ 和ＳｉＣ 两类非补强性填料以及填料的粒径与分布对室温硫化硅橡胶拉伸强度、断裂伸长率和耐温性能等的影响,发现合适粒径的非补强性填料对室温硫化硅橡胶有较好的补强效果,且在填料粒径及分布匹配时有最好的补强效果,选用ＳｉＣ时还可以有效提高室温硫化硅橡胶的热稳定性．     

柔性电子学中的表界面化学

柔性电子作为新兴的研究热点, 涉及材料、 化学、 物理等多个基础学科的交叉, 以及在生物医用、 可穿戴设备及人工智能等多个领域的应用. 柔性电子设备的制造加工过程中会用到弹性基底、 导电层、 功能层等多种性质各异的材料, 其互相之间的整合受到它们表面性质和界面结合力的限制; 器件的功能、 可靠性、 对环境的敏感性等也受到了器件表界面性质的影响; 因此, 对材料和器件表界面的处理在柔性电子学中具有重要作用. 本文对柔性电子学中常用的表界面化学过程分为3大类进行介绍: 表面电化学过程, 基于特定化合物反应产生的电流制备电化学传感器, 利用电流/电压控制表面负载化合物; 表面修饰, 通过表面改性提高材料的加工性能, 共价修饰分子层或其它材料赋予器件特殊功能性质或保护层; 不同材料之间的界面连接, 通过共价连接或化学反应辅助的物理交联实现不同材料的结合, 提高柔性器件的稳定性, 实现柔性设备的整合. 对各应用进行总结和举例后, 讨论了存在的问题, 并对未来的发展方向及前景进行了展望.     

二维/二维S-型Bi3NbO7/g-C3N4异质结光催化剂驱动选择性CO2还原制CH4

人工光合作用可直接将二氧化碳转化为一系列碳氢化合物,实现大气中的碳循环,被视为一种既能解决能源短缺又能减少温室气体,进而改善人类生存环境的新型绿色技术.光催化二氧化碳还原体系需要合适的耦合氧化还原反应,以及对外界光源的有效利用以产生足够电子参与反应,因此构建高催化活性和高选择性的催化体系仍然面临着巨大挑战.此外,二维纳米结构(2D)由于具有比表面积大、离子的迁移路径短以及独特的平层电子转移轨道等特性,被证实有利于光催化还原CO₂过程.其中,Bi₃NbO₇特殊的片层结构和合适的能带位置,使其在光催化还原CO₂反应中表现出良好的催化性能.然而,Bi₃NbO₇的光生载流子易复合及反应中光腐蚀严重等缺陷导致其光利用率较低,限制了其实际应用.因此,构建S-型异质结是提高复合材料光催化活性的一种有前途的策略.S-型异质结不仅能有效地分离光生电子和空穴,而且这一电子转移过程赋予了复合物最大的氧化还原能力.同时,S-型光催化体系不仅拥有同样的强氧化和强还原能力,还可显著抑制副反应的发生及副产物的产生,有利于CO₂还原反应的高选择性进行.本文利用简易的溶剂热法制备了一系列S-型Bi₃NbO₇/g-C₃N₄(BNO/UCN)异质结光催化剂,与其纯组分催化剂相比,表现出优异的光催化还原CO₂活性,g-C₃N₄含量为80wt%的BNO/UCN-3光催化剂催化CO₂生成CH₄产率为37.59μmol·g^-1h^-1,是g-C₃N₄的15倍,CH₄选择性为90%;且循环反应10次后仍保持较高的活性及CH4选择性.光催化活性及选择性的显著增强是由于二维分布的纳米结构和S-型电荷转移路径.在可见光照射下,界面内建电场、带边缘弯曲和库仑相互作用协同促进了复合物相对无用的电子和空穴的复合.因此,剩余的电子和空穴具有较高的还原性和氧化性,使复合材料具有较高的氧化还原能力.自由基捕获实验、电子顺磁共振实验和原位X射线光电子能谱实验结果表明,光催化剂中的电子迁移遵循S-型异质结机理.综上,本文不仅为新型S-型异质结CO₂还原光催化剂的设计和制备提供了新方法,而且为未来解决能源短缺及实现碳中和目标提供一定的实验及理论依据.     

Efficient Removal of Metolachlor and Bacterial Community of Biofilm in Bioelectrochemical Reactors

Applied Biochemistry and Biotechnology - The microbial fuel cell (MFC) provides an inexhaustible electron acceptor to generate current and enhance the degradation of organic compounds. In MFCs with...     

二氧化硅气凝胶对挥发性有机污染物的吸附性能研究

以TEOS为前驱体,乙醇为溶剂,氢氟酸为催化剂,一步法合成了常规二氧化硅气凝胶。经乙醇超临界干燥后,通过SEM,FTIR和N2吸脱附分析仪等仪器对二氧化硅气凝胶样品进行表征,以更好地了解吸附机理与性质的关系。结果表明,样品的比表面积高达519 m2/g,孔体积为1.9 cm3/g,平均孔径为15.15 nm,是一种优良的吸附材料。制备的样品用作测试甲苯、对二甲苯和苯三种挥发性有机化合物的吸附效果。结果表明,二氧化硅气凝胶对三种污染物都具有很高的吸附量,其高吸附能力归因于气凝胶的三维纳米网络结构。样品对甲苯,对二甲苯和苯的最大吸附能力分别为1422.8 mg/g,707.4 mg/g和1299.4 mg/g。综上所述,二氧化硅气凝胶是一种很有前景的处理挥发性有机化合物的吸附剂,具有优异的吸附性能。