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The dynamics of electrooxidation of adsorbed CO on Pt(111) microfacets was examined in CO-saturated 0.1 M HClO4 aqueous solutions by in situ time resolved second harmonic generation (SHG). Analysis of the temporal dependence of the intensity of the SHG signals recorded for experiments in which the potential was stepped to values high enough for adsorbed CO oxidation to ensue, was found to be consistent with the mean field theory model, yielding rate constants somewhat higher than those reported by Lebedeva et al. (N. P. Lebedeva, M. T. M. Koper, J. M. Feliu and R. A. v. Santen, J. Electroanal. Chem., 2002, 524-525, 242-251) in sulfuric acid solutions. The smaller rates observed by these authors may be ascribed to the presence of anions, ie. in all likelihood bisulfate, which are capable of competing effectively for Pt sites thereby blocking formation of oxygenated species on the surface. Also discussed in this work are the virtues and limitations of in situ SHG for monitoring fast surface processes. 相似文献
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In situ normal incidence reflectance spectra of polycrystalline Pt microelectrodes have been monitored as a function of the applied potential in aqueous 0.5 M H(2)SO(4) using a He-Ne laser source (633 nm) and a beam splitter/microscope objective arrangement. Data recorded during voltammetric cycles in Ar-purged solutions revealed a linear correlation between the normalized change in reflectance, DeltaR/R = (R(s) - R(ref))/R(ref) (where R(s) and R(ref) are the light intensities measured by the detector at the sampling, s, and reference potentials, ref, respectively), and the extent of oxidation of the Pt surface over a wide coverage range. Reflectance spectra were also collected in CO-saturated 0.5 M H(2)SO(4) during chronocoulometric measurements involving judiciously selected limits for both the potential step and duty cycle parameters. Analysis of these results made it possible to extract contributions to the current derived from oxide formation during oxidation of adsorbed and bulk CO, based strictly on the optical response. 相似文献
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利用相场法模拟了过冷纯金属熔体中的枝晶生长过程,研究了各向导性、界面动力学、热扩散和界面能对枝晶生长的影响.结果表明,热噪声可以促发侧向分支的形成,但不影响枝晶尖端的稳态行为;随着各向异性的增加,枝晶尖端生长速度增加,尖端半径减小;当界面动力学系数减小及在界面动力学系数小于1的条件下热扩散系数减小时,枝晶尖端生长速度随之减小,而尖端半径相应增大;界面能趋于增大枝晶尺度并保持界面在扰动下的稳定,界面能越大,形成侧向分支的趋势越小
关键词:
过冷
枝晶生长
相场法
数值模拟 相似文献
97.
用相对论有效原子实势 (RECP)和密度泛函 (B3LYP SDD)方法研究了UH ,UH2 基态和低激发态的结构和势能函数 ,导出了分子的光谱数据 .结果表明 ,UH和UH2 的基电子状态分别为X4 Π和X3A2 ,离解能分别为 2 .886eV和5 .2 4 9eV ,UH2 具有C2v对称性 ,得到了UH和UH2 的几个不同的低激发态的结构与光谱数据 .应用多体项展式理论以及数字拟合方法 ,计算得到了UH分子和基态UH2 三原子分子的分析势能函数 ,该函数正确反映了UH和UH2分子的结构特征 ,可用于研究UHH的微观反应动力学 . 相似文献
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99.
制备了用于分离C60和C70的2,4,6-三硝基苯酚改性锆镁复合氧化物高效液相色谱固定相,并用元素分析仪、红外光谱仪和比表面积分析仪等对其进行了表征。考察了流动相中甲苯含量和柱温对C60和C70分离的影响。同时考察了以甲苯为流动相,在348 K的柱温下,该固定相分离富勒烯混合物(含3%高富勒烯)的情况。结果表明,2,4,6-三硝基苯酚改性锆镁复合氧化物固定相对富勒烯有较强的保留,并表现出较强的温度关系,提高柱温能提高固定相对富勒烯的分离能力,并具有用于富勒烯制备分离的潜力。 相似文献
100.
制备了用于分离C60和C70的芘基丁酸改性锆-镁复合氧化物高效液相色谱固定相,并对其进行了表征;考察了流动相中甲苯含量、柱温和进样量对C60和C70分离的影响.结果表明,芘基丁酸改性锆-镁复合氧化物固定相对富勒烯有较强的保留,并对富勒烯表现出较强的分离能力,具有制备分离富勒烯的潜力. 相似文献