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Dr. Nozomi Mihara Dr. Yasuyuki Yamada Dr. Hikaru Takaya Prof. Yasutaka Kitagawa Dr. Kazunobu Igawa Prof. Katsuhiko Tomooka Prof. Hiroshi Fujii Prof. Kentaro Tanaka 《Chemistry (Weinheim an der Bergstrasse, Germany)》2019,25(13):3369-3375
Development of supramolecular methods to further activate a highly reactive intermediate is a fascinating strategy to create novel potent catalysts for activation of inert chemicals. Herein, a supramolecular approach to enhance the oxidizing ability of a high-valent oxo species of a nitrido-bridged iron porphyrinoid dimer that is a known potent molecular catalyst for light alkane oxidation is reported. For this purpose, a nitrido-bridged dinuclear iron complex of porphyrin-phthalocyanine heterodimer 3 5+, which is connected through a fourfold rotaxane, was prepared. Heterodimer 3 5+ catalyzed ethane oxidation in the presence of H2O2 at a relatively low temperature. The site-selective complexation of 3 5+ with an additional anionic porphyrin (TPPS4−) through π–π stacking and electrostatic interactions afforded a stable 1:1 complex. It was demonstrated that the supramolecular post-synthetic modification of 3 5+ enhances its catalytic activity efficiently. Moreover, supramolecular conjugates achieved higher catalytic ethane oxidation activity than nitrido-bridged iron phthalocyanine dimer, which is the most potent iron-oxo-based molecular catalyst for light-alkane oxidation reported so far. Electrochemical measurements proved that the electronic perturbation from TPPS4− to 3 5+ enhanced the catalytic activity. 相似文献
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Dr. Masaru Kondo Dr. Shinobu Takizawa Yuzhao Jiang Prof. Dr. Hiroaki Sasai 《Chemistry (Weinheim an der Bergstrasse, Germany)》2019,25(42):9866-9869
The Mills reaction and cyclization of readily available 2-aminobenzyl alcohols and nitrosobenzenes using thionyl bromide provided 2H-indazoles in up to 88 % yields. In the metal-free process, acetic acid played a crucial role for the both Mills reaction and cyclization. A brominated 2H-indazole could also be obtained through the one-pot sequence. 相似文献
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Analytical and Bioanalytical Chemistry - 相似文献
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Mathematical Notes - An algorithm is presented which determines in a finite number of steps whether an initial finite binary automaton is spherically transitive. Since the class of deterministic... 相似文献
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Archiv der Mathematik - A generalized Baumslag–Solitar group is a finitely generated group that acts on a tree with infinite cyclic edge and vertex stabilizers. A group G is residually a... 相似文献
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通过耦合三维微波腔中光子和腔内钇铁石榴石单晶小球中的自旋波量子形成腔-自旋波量子的耦合系统,并通过精确调节系统参数在该实验系统中观测到各向异性奇异点.奇异点对应于非厄米系统中一种特殊状态,在奇异点处,耦合系统的本征值和本征矢均简并,并且往往伴随着非平庸的物理性质.以往大量研究主要集中在各向同性奇异点的范畴,它的特征是在系统参数空间中沿着不同参数坐标趋近该奇异点时具有相同的函数关系.在这篇文章中,主要介绍实验上在腔光子-自旋波量子耦合系统中通过调节系统的耦合强度和腔的耗散衰减系数两条趋近奇异点的路径而实现了各向异性奇异点,具体分别对应于在趋近奇异点时,本征值的虚部的变化与耦合强度和腔的衰减系数的变化会有线性和平方根不同的行为.各向异性奇异点的实现有助于基于腔光子-自旋波量子耦合系统的量子信息处理和精密探测器件的进一步研究. 相似文献
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