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352.
Niklas Thoben Dr. Tobias Kaper Dr. Simon de Graaff Dr. Luca Gerhards Dr. Marc Schmidtmann Prof. Dr. Thorsten Klüner Prof. Dr. Rüdiger Beckhaus Prof. Dr. Sven Doye 《Chemphyschem》2023,24(17):e202300370
Hybrid Density Functional Theory (DFT) calculations for multiple conformers of the insertion reactions of a methylenecyclopropane into the Ti−C bond of two differently α-substituted titanaaziridines explain the experimentally observed differences in regioselectivity between catalytic hydroaminoalkylation reactions of methylenecyclopropanes with α-phenyl-substituted secondary amines and corresponding stoichiometric reactions of a methylenecyclopropane with titanaaziridines, which can only be achieved with α-unsubstituted titanaaziridines. In addition, the lack of reactivity of α-phenyl-substituted titanaaziridines as well as the diastereoselectivity of the catalytic and stoichiometric reactions can be understood. 相似文献
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Dr. Manuel Vilas-Varela Francisco Romero-Lara Alessio Vegliante Dr. Jan Patrick Calupitan Adrián Martínez Lorenz Meyer Unai Uriarte-Amiano Dr. Niklas Friedrich Dr. Dongfei Wang Dr. Fabian Schulz Dr. Natalia E. Koval Dr. María E. Sandoval-Salinas Dr. David Casanova Dr. Martina Corso Prof. Emilio Artacho Prof. Dr. Diego Peña Prof. José Ignacio Pascual 《Angewandte Chemie (International ed. in English)》2023,62(41):e202307884
354.
Dr. Qiang Liu Niklas Pfriem Dr. Guanhua Cheng Dr. Eszter Baráth Prof. Yue Liu Prof. Johannes A. Lercher 《Angewandte Chemie (Weinheim an der Bergstrasse, Germany)》2023,135(3):e202208693
The intracrystalline ionic environment in microporous zeolite can remarkably modify the excess chemical potential of adsorbed reactants and transition states, thereby influencing the catalytic turnover rates. However, a limit of the rate enhancement for aqueous-phase dehydration of alcohols appears to exist for zeolites with high ionic strength. The origin of such limitation has been hypothesized to be caused by the spatial constraints in the pores via, e.g., size exclusion effects. It is demonstrated here that the increase in turnover rate as well as the formation of a maximum and the rate drop are intrinsic consequences of the increasingly dense ionic environment in zeolite. The molecularly sized confines of zeolite create a unique ionic environment that monotonically favors the formation of alcohol-hydronium ion complexes in the micropores. The zeolite microporous environment determines the kinetics of catalytic steps and tailors the impact of ionic strength on catalytic rates. 相似文献