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为了在分子层次上揭示相关催化反应的机理, 人们对过渡金属氧化物团簇与碳氢化合物分子反应进行了大量研究. 相比于过渡金属氧化物团簇阳离子, 阴离子对一些碳氢化合物的活性弱得多, 因此研究还很少. 在本工作中, 我们通过激光溅射产生钒氧团簇阴离子VxOy, 产生的团簇在接近热碰撞条件下与烷烃(C2H6和C4H10)以及烯烃(C2H4和C3H6) 在一个快速流动反应管中进行反应, 飞行时间质谱用来检测反应前后的团簇分布. 在VxOy与烷烃的反应中, 生成了产物V2O6H-和V4O11H-; 在与烯烃的反应中, 产生了相应的吸附产物V4O11X-(X=C2H4或C3H6). 密度泛函理论计算表明: V2O-6和V4O-11可以活化烷烃(C2H6和C4H10)的C—H键, 也可以与烯烃(C2H4和C3H6)发生3+2环化加成反应形成一个五元环结构(-V-O-C-C-O-), C—H键活化与环加成反应都需经历可以克服的反应能垒. 理论计算与实验观测结果相符合. V2O-6和V4O-11团簇都具有氧原子自由基(O·或O-)的成键特征, 活性O-物种也经常出现在钒氧催化剂表面, 因而本研究在分子水平上, 揭示了表面活性氧物种与碳氢化合物反应的机理. 相似文献
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BAO Ren-lie KONG Zu-ping GU Min YUE Bin WENG Lin-hong HE He-yong 《高等学校化学研究》2006,22(6):679-683
IntroductionSynthesis of natural minerals is helpful for tracingthe geological origin of mineral formation and forverifying the quality of minerals. The investigations onthe conditions for mineral formation, such as pressure,temperature, and starting mate… 相似文献
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稀土红色荧光粉SrZnO2∶Eu3+的发光性能 总被引:4,自引:0,他引:4
A series of novel luminescent materials, SrZnO2∶M (M=Eu3+, or Eu3+ + Li+) have been synthesized by high-temperature solid-state reaction. The structure and luminescence properties of SrZnO2∶Eu3+ phosphor were studied through XRD, photoluminescence and Raman spectroscopy. The excitation spectra show a broad intense band and a number of small peaks corresponding to the inner 4f-shell excitations of Eu3+ (the strongest one is at 395 nm for 7F0-5L6). After SrZnO2∶Eu3+ phosphor was co-doped with Li+ ions, its charge transfer band extended to longer wavelengths. This resulted in increase of luminescent quantum efficiency of the sample. SrZnO2∶Eu3+,Li+ phosphor can be efficiently excited by longer UV. From the fluorescence spectrum of SrZnO2∶Eu3+ phosphor, apart from transition emissions of 5D0→ 7FJ (J=0~4), the transition emissions from 5D1 → 7FJ (J=0~2) have been observed. For the SrZnO2∶Eu3+ phosphor, under excitation of UV, the dominant emission is at about 612 nm, due to the 5D0→ 7F2 hypersensitive transition. The incorporation of Li+ ions greatly enhanced the luminescence intensity and made emission peak from 5D0 → 7F2 transition red-shifted. 相似文献
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本文研究了4,4′-联苯二甲腈在4,4′-联苯二甲腈氯化锌配合物催化下的聚合反应动力学,氰基浓度通过以铁氰化钾为内标的石腊糊法的红外光谱定量分析法测定。结果表明:该聚合反应是二级反应,聚合反应速度和氰基浓度及配合物浓度各成一次方比例。聚合反应表观活化能为12.4千卡/克分子。此外,也研究了不同的4,4′-联苯二甲腈金属氯化物配合物为催化剂对4,4′-联苯二甲腈聚合反应速度的影响,并对聚合反应机理进行了讨论。 相似文献
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本文对CT联合血清同型半胱氨酸(HCY)、β2-微球蛋白(β2-M)在下肢动脉狭窄闭塞性疾病中的诊断价值进行分析。选取上海市金山区中西医结合医院收治的120例疑似下肢动脉狭窄闭塞性疾病患者进行研究,选取同期健康体检者120例作为对照组,对患者进行CT检查、血清HCY和β2-M水平检查,并比较了CT诊断下肢动脉狭窄闭塞情况、两组患者血清HCY和β2-M水平,以明确CT、HCY、β2-M诊断价值及误诊率、漏诊率。结果显示,120例疑似患者中,CT检测出646节段病变血管,其中轻度狭窄155节段,中度狭窄257节段,重度狭窄143节段,血管完全闭塞91节段;研究组患者血清HCY、β2-M水平明显高于对照组,两组比较差异有统计学意义(P<0.05);HCY的AUC为0.863,截断值>21.75(μmol/L),诊断敏感性为79.00%,特异性为80.00%,β2-M的AUC为0.837,截断值>2.98(μmol/mL),诊断敏感性为75.25%,特异性为65.21%;CT诊断阳性率为67.50%,HCY诊断阳性率为69.17%,β2-M诊断阳性率为67.50%,三者联合诊断阳性率为82.50%,联合诊断阳性率高于CT、HCY、β2-M单独诊断阳性率(P<0.05);CT、HCY、β2-M单一检测对下肢动脉狭窄闭塞性疾病均有较高灵敏度、特异性及准确度,但三者联合诊断灵敏度、特异性及准确度最高,误诊率、漏诊率最低。本文证实了采用CT联合血清HCY、β2-M诊断下肢动脉狭窄闭塞性疾病诊断灵敏度、特异性及准确度高,误诊率、漏诊率低。 相似文献
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N-异丙基丙烯酰胺温度敏感性水凝胶相转变动力学研究及其应用 总被引:3,自引:0,他引:3
研究指出表观二级动力学方程可以很好地描述N-异丙基丙烯酰胺水凝胶的溶胀和消溶胀动力学.即溶胀动力学方程为dR/dt=k1(Re-R)2,消溶胀动力学方程为-dR/dt=kc(R-Re)2.把这种水凝胶用于分离高分子水溶液时可引入“单位溶张比分离循环的合理时耗”这样一个参量.它根据溶胀和消溶胀过程中的起始溶胀比、平衡溶胀比、表观溶胀动力学常数和表观消溶胀动力学常数求出.具体公式为△t1(Ts,Tc)=2/[Rc(Ts)-R0(Ts)]2ks(Ts)+15/[R0(Tc)- Rs(Tc)]2kc(Tc)1/2在理想情况下,分离过程的“总合理时耗”与△t_1成正比,比例系数为分离过程中的除水总量与干凝胶用量的比值,即△tr=WW/WG·△t1.当根据二个动力学方程求得的总时耗计算值处于(0.9△tr,1.1△tr)范围内时,表明所选干凝胶用量和循环溶胀比区段均合适. 相似文献
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High-energy-density batteries are in urgent need to solve the ever-increasing energy storage demand for portable electronic devices, electric vehicles, and renewable solar and wind energy systems. Alkali metals, typically lithium(Li), sodium(Na) and potassium(K), are considered as the promising anode materials owing to their low electrochemical potential, low density, and high theoretical gravimetric capacities. However, the problem of dendrite growth of alkali metals during their plating/stripping process will lead to low Coulombic efficiencies, a short lifespan and huge volume expansion, eventually hindering their practical commercialization. To resolve this issue, a very effective approach is engineering the anodes on structured current collectors. This review summarizes the development of the alkali metal batteries and discusses the recent advances in rational design of anode current collectors. First, the challenges and strategies of suppressing alkali-metal dendrite growth are presented. Then the special attention is paid to the novel current collector design for dendrite-free alkali metal anodes. Finally, we give conclusions and perspective on the current challenges and future research directions toward advanced anode current collectors for alkali metal batteries. 相似文献