Die extremalität gewisser teichmüllerscher abbildungen des einheitskreises

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Vibronic and spin-orbit splitting in spectra of systems exhibiting Jahn-Teller-Effect

Simple two- and three-dimensional models have been used to investigate the vibronic states of molecules exhibiting Jahn-Teller-Effect. According to the topology of the adiabatic potential surface, two cases have to be distinguished, which may (A) or may not (B) be treated in the Born-Oppenheimer approximation. In the latter case B strong Jahn-Teller coupling leads to a splitting of an A E absorption line into three peaks instead of the usual two ones. This additional splitting originates from transitions into the first and second metastable level of the upper potential well. However, the vibronic splitting will often be smeared out by coupling of the Jahn-Teller effect to a distortion of a Jahn-Teller inactive vibration. The effective spin-orbit splitting of an absorption band with unresolved vibrational structure is larger than in the case of vanishing Jahn-Teller coupling, contrary to the spin-orbit splitting of single vibronic levels. An experimental example of this effect is discussed. In Jahn-Teller case B it may be interpreted as a superposition of the vibronic and the spin-orbit splitting effects.

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Zusammenfassung Mittels einfacher zwei- und dreidimensionaler Modelle wurden die vibronischen Zustände von Molekülen untersucht, die einen Jahn-Teller-Effekt zeigen. Entsprechend der Topologie der adiabatischen Potentialfläche sind zwei Fälle A und B zu unterscheiden, die im Rahmen der Born-Oppenheimer-Näherung behandelt werden können bzw. wo dies nicht möglich ist. Im letzteren Falle B führt eine sehr starke Jahn-Teller-Kopplung zur Aufspaltung einer AE Absorptionslinie in drei statt wie üblich in zwei Peaks. Diese zusätzliche Aufspaltung rührt her von Übergängen in die ersten beiden metastabilen Resonanzzustände der oberen Potentialmulde. In vielen Fällen wird mit einer Jahn-Teller-Kopplung der asymmetrischen Schwingung eine Verschiebung der Gleichgewichtslage einer Jahn-Teller inaktiven Schwingung einherlaufen: Die vibronischen Aufspaltungen sollten daher durch Schwingungsverbreiterung teilweise verschmiert sein. Während die Spin-Bahn-Aufspaltung einzelner vibronischer Niveaus durch Jahn-Teller-Kopplung verringert wird, wird die effektive Spin-Bahn-Aufspaltung einer Absorptionslinie mit nichtaufgelöster Schwingungsstruktur vergrößert. Ein experimentelles Beispiel für diesen Effekt wird diskutiert. Im Jahn-Teller-Fall B kann er als Überlagerung der vibronischen und der Spin-Bahn-Aufspaltung interpretiert werden.

     

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