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David H. Lamparelli Alba Villar-Yanez Lorenz Dittrich Jeroen Rintjema Fernando Bravo Carles Bo Arjan W. Kleij 《Angewandte Chemie (International ed. in English)》2023,62(51):e202314659
We here report the organocatalytic and temperature-controlled depolymerization of biobased poly(limonene carbonate) providing access to its trans-configured cyclic carbonate as the major product. The base TBD (1,5,7-triazabicyclo[4.4.0]dec-5-ene) offers a unique opportunity to break down polycarbonates via end-group activation or main chain scission pathways as supported by various controls and computational analysis. These energetically competitive processes represent an unprecedented divergent approach to polycarbonate recycling. The trans limonene carbonate can be converted back to its polycarbonate via ring-opening polymerization using the same organocatalyst in the presence of an alcohol initiator, offering thus a potential circular and practical route for polycarbonate recycling. 相似文献
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Xuetong Li Dr. Jordi Benet-Buchholz Dr. Eduardo C. Escudero-Adán Prof. Arjan W. Kleij 《Angewandte Chemie (International ed. in English)》2023,62(11):e202217803
A conceptually novel catalytic domino approach is presented for the synthesis of highly functional 1,4-dihydro-2H-1,3-benzoxazine-2-one derivatives. Key to the chemoselectivity is a proper design of the precursor to override thermodynamically favored parasitic cyclization processes and empower the formation of the desired product through Thorpe–Ingold effects. The synthetic diversity of these CO2-based heterocycles is further demonstrated, and the isolation of a reaction intermediate supports an unusual ring-expansion sequence from an α-alkylidene, five-membered cyclic carbonate to a six-membered cyclic carbamate by N-induced isomerization. 相似文献