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Alessandro Passera Prof. Dr. Antonio Mezzetti 《Angewandte Chemie (Weinheim an der Bergstrasse, Germany)》2020,132(1):193-197
The bis(carbonyl) manganese(I) complex [Mn(CO)2( 1 )]Br ( 2 ) with a chiral (NH)2P2 macrocyclic ligand ( 1 ) catalyzes the asymmetric transfer hydrogenation of polar double bonds with 2-propanol as the hydrogen source. Ketones (43 substrates) are reduced to alcohols in high yields (up to >99 %) and with excellent enantioselectivities (90–99 % ee). A stereochemical model based on attractive CH–π interactions is proposed. 相似文献
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David M. Koshy Dr. Shucheng Chen Dr. Dong Un Lee Dr. Michaela Burke Stevens Ahmed M. Abdellah Samuel M. Dull Gan Chen Dr. Dennis Nordlund Dr. Alessandro Gallo Dr. Christopher Hahn Dr. Drew C. Higgins Dr. Zhenan Bao Dr. Thomas F. Jaramillo 《Angewandte Chemie (Weinheim an der Bergstrasse, Germany)》2020,132(10):4072-4079
Ni,N-doped carbon catalysts have shown promising catalytic performance for CO2 electroreduction (CO2R) to CO; this activity has often been attributed to the presence of nitrogen-coordinated, single Ni atom active sites. However, experimentally confirming Ni−N bonding and correlating CO2 reduction (CO2R) activity to these species has remained a fundamental challenge. We synthesized polyacrylonitrile-derived Ni,N-doped carbon electrocatalysts (Ni-PACN) with a range of pyrolysis temperatures and Ni loadings and correlated their electrochemical activity with extensive physiochemical characterization to rigorously address the origin of activity in these materials. We found that the CO2R to CO partial current density increased with increased Ni content before plateauing at 2 wt % which suggests a dispersed Ni active site. These dispersed active sites were investigated by hard and soft X-ray spectroscopy, which revealed that pyrrolic nitrogen ligands selectively bind Ni atoms in a distorted square-planar geometry that strongly resembles the active sites of molecular metal–porphyrin catalysts. 相似文献
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