磺化碳材料固载Fe^2＋催化甲基橙降解反应

以葡萄糖为原料制备的磺化碳材料作为Fenton反应过程中固体酸及载体,研究了磺化碳材料结构对Fe2+的负载能力及其对甲基橙降解反应的催化性能. 结果表明,直接加热法制备的磺化碳材料呈致密块状结构,对Fe2+几乎没有负载能力; 而水热法制备的磺化碳材料呈相互交联的纳米粒子,室温下对甲基橙表现出较好的降解性能(甲基橙降解率可达79%以上). 反应过程中溶液的pH=2.4～3.2, 在碳材料中引入 - SO3H基实现了固体酸代替液体酸的目的.     

甲烷在含镓沸石（MFI）上无氧活化性能的研究

采用水热法合成了不同Ｓｉ／Ａｌ、Ｓｉ／Ｇａ比的含镍分子筛，催化反应活性表征结果表明，地丙烷芳构化反应具有良好催化活性的含镍分子。没有显示出任何催化甲烷芳构化反应的特性；ＭｏＯ３作为添加组分显著地改变了催化剂的反应性能，３％ＭｏＯ３负载的含Ｇａ分子筛，在９７３Ｋ温度给出了约６％甲烷转化率和大于８０％的芳烃选择性，与ＺＳＭ－５相比，城相同的ＭｏＯ３担载条件下，含Ｇａ分子筛催化剂甲烷芳构化活性较低，但是     

甲烷在Mo/HZRP-1催化剂上无氧脱氢芳构化反应 Ⅰ.Mo/HZRP-1催化剂的催化性能和积炭行为

用高硅含磷五员环沸石分子筛(商品代号HZRP-1)作为载体,制备了Mo/HZRP-1催化剂.与Mo/HZSM-5相比,Mo/HZRP-1对甲烷无氧脱氢芳构化反应也表现出较好的催化性能.实验过程中,在反应气中添加N2作为内标物,给出包括甲烷在Mo/HZRP-1上的结焦量、转化率及各产物选择性在内的总碳物料平衡计算结果.考察了不同Mo担载量对催化剂性能和积炭行为的影响;重点考察了不同温度焙烧后20%Mo/HZRP-1催化剂的性能和积炭行为.在反应的初始阶段,6%Mo/HZRP-1表现出很高的活性:反应进行30 min时,甲烷转化率为11%,芳烃选择性达81%,而催化剂的结焦选择性仅为12%.BET,NH3-TPD和催化反应等表征结果表明:Mo物种的数量和状态,分子筛的酸强度和酸量以及分子筛的孔道结构是决定甲烷无氧脱氢芳构化反应性能和积炭行为的关键因素.     

金属与碳化物载体间强相互作用(SMSI)研究

<正>金属–载体强相互作用(Strong Metal–Support Interaction,SMSI)是多相催化中的一个重要概念~1。以往的研究结果表明SMSI效应通常涉及的载体为可还原金属氧化物(TiO_2、CeO_2等),活性金属为第八族贵金属(Pt、Pd、Rh等)和过渡金属(Co、Ni等)。其典型的特征为在可逆还原-氧化处理条件下     

不同环大小分子筛相对基分子筛催化剂上甲烷无氧芳构化反应的影响

钼基分子筛催化剂，由于不同分子筛的孔道大小及孔道形状不同，对甲烷芳构化反应表现出不同的催化性能，具有8元环孔道结构的小孔ERS－7分子筛没有催化活性，说明甲烷的芳构化反应离不开分子筛孔道作用，较小的孔道中不能生成苯等芳烃，具有10元环孔道结构的ZSM－5，ZSM－11和ZRP－1三种分子筛具有较好的催化性能，但由于其孔道大小及孔道形状的差别在催化行为上表现出一定的差异，具有10元环和12元环孔道结构的MCM－22分子筛，尤其对对苯等轻芳烃而言，催化性能最佳，具有12元环孔道结构的JQX－1以及中孔分子筛SBA－15，虽然上有一定的催化性能，但活性较低，研究结果表明，孔道大小，与苯分子动态直径相近或孔道稍大的分子筛是催化甲烷芳构化反应的良好载体，孔道过大或过小都不利于苯和萘等烃的生成。     

Re/HZSM-5体系上的甲烷无氧芳构化反应

 与Mo／HZSM－5相比，Re／HZSM－5也是较好的甲烷无氧芳构化催\r\n化剂，其初活性较高，但随着反应的进行，催化剂失活的速率较快．通\r\n过NH3－TPD，H2－TPR和MASNMR等手段，对催化剂的酸性和分子筛骨架\r\n铝的变化以及铼物种的还原性能进行了研究．结果表明，催化剂酸性的\r\n在反应中起着重要的作用，但不同铼担载量的催化剂酸性的变化比较复\r\n杂，不同于Mo／HZSM－5体系．总的来看，并不是酸性越强或酸量越多\r\n，催化剂的催化性能就越好；催化剂的酸性和酸量都有一个最佳值．担\r\n载铼物种后，铼物种可与分子筛的骨架铝发生强烈的相互作用，最终导\r\n致骨架脱铝．Re／HZSM－5催化剂具有较高的低温活性，在较低温度下\r\n可被还原性气氛还原，且还原后的活性物种单一．     

由合成气制备C2含氧化合物用铑基催化剂中各组分间的相互作用

采用ＴＰＲ，ＥＰＲ，ＩＲ，ＸＰＳ等手段对由合成气制备Ｃ２含氧化合物的Ｒｈ基催化剂中各活性组分间的相互作用进行了研究。ＴＰＲ实验表明，Ｍｎ的存在除了促进金属铑在担体表面的分散，增加还原过程耗氢量外，还使Ｒｈ物种的还原温度显著升高；少量Ｌｉ的加入导致氢向载体ＳｉＯ２的溢流，使体系的还原特性发生了明显的变化。原位ＥＰＲ和ＸＰＳ研究显示，添加剂与Ｒｈ相互作用，在催化剂表面形成了稳定的复合氧化物。助剂Ｍｎ主