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21.
甲烷氧化偶联反应(OCM)是天然气直接转化利用的重要途径之一.该反应通过甲烷和氧气在催化剂作用下一步将甲烷直接转化为乙烯等具有高附加值的产品,避免了涉及高能耗过程的合成气间接路径,不仅有可能减少中间副产物的生成,还有可能大大提升整个过程的能源利用效率.因此,研究OCM反应具有十分重要的实际意义.目前氧化镧基催化剂具有良好的催化活性、产物选择性和热稳定性,但在OCM反应中产品收率仍未能达到工业应用的要求,因而近几十年来高效OCM催化剂的研发一直是研究热点.实验发现,锶掺杂氧化镧催化剂具有更为优异的催化性能,主要表现在具有比纯氧化镧催化剂更高的催化活性和产物选择性,但对于锶掺杂的影响机制仍然缺乏系统的理论研究.目前普遍认为,甲烷活化是OCM反应的第一步,也是决速步,这主要是由于C?H键活化需要越过很高的能垒,因此往往需要很高的温度.本文主要采用团簇模型,通过密度泛函理论计算来研究OCM反应中锶掺杂对氧化镧催化剂上甲烷活化性能的影响及其作用原理.本文构建了八种锶掺杂的氧化镧团簇作为该催化剂模型,可分为没有自由基性质的团簇(LaSrO2(OH),La2SrO4,La3SrO5(OH),La5SrO8(OH))和具有自由基性质的团簇(LaSrO3,La2SrO4(OH),La3SrO6,La5SrO9).我们计算了甲烷在这些锶掺杂氧化镧团簇上Sr?O和La?O酸碱对位点以及氧自由基活性位点上的活化机制,以研究锶掺杂对OCM反应活性的影响,并与我们前期计算的纯氧化镧团簇上甲烷活化性能进行了对比.通过计算甲烷在不同锶掺杂氧化镧团簇上的物理和化学吸附能、活化能垒以及甲基自由基的脱附能,发现锶掺杂氧化镧团簇上的甲烷活化在热力学和动力学上都要比纯氧化镧团簇上更为有利.对于具有相同金属原子数目的团簇,甲烷在La?O上活化的能垒大小为:化学计量比的La?Sr?O团簇<非化学计量比的La?Sr?O团簇<化学计量比的La?O团簇;而甲烷在Sr?O上活化的能垒大小依次是:化学计量比的La?Sr?O团簇<非化学计量比的La?Sr?O团簇.给定一个锶掺杂氧化镧团簇,甲烷在不同活化位点上的活化能垒大小通常是:O·<相似文献
22.
在重力场和磁场影响下自旋刚性航天器的周期运动 总被引:1,自引:0,他引:1
考虑重力场和磁场对轴对称航天器本体的影响,研究其质心在圆形轨道上的运动,通过降低系统的运动方程数,并将它变成为一个带电粒子在电磁场作用下的平面运动.确认系统运动是稳定的,并通过Liapunov全纯积分定理,构建其近似的周期运动. 相似文献
23.
张娜李彪 《宁波大学学报(理工版)》2016,(3):8-12
基于李群理论和符号计算, 获得了具有增益/损耗项和频率啁啾项的非齐次光纤介质中的非线性薛定谔方程的相似变换; 利用所得变换, 把具有群速度参数、克尔非线性效应参数、相位调制参数和增益/损耗参数的变系数非线性薛定谔方程约化为相应常系数非线性薛定谔方程. 通过一个广义的直接求解方法, 构造了常系数非线性薛定谔方程的一组亮孤子解和一组暗孤子解, 进而得到了变系数非线性薛定谔方程丰富的精确解. 最后对所得亮孤子解和暗孤子解进行了动力学分析与讨论. 相似文献
24.
利用IAsys共振镜生物传感器研究了牛胰脱氧核糖核酸酶Ⅰ(Bp DNase Ⅰ)与DNA的相互作用.求出了不同温度下,Bp DNase Ⅰ与DNA相互作用的结合和解离的动力学速率常数(Kass,Kdiss)和平衡常数(KA,KD),并且计算出了该过程的热力学参数(ΔH和TΔS).在298 K时该结合过程的KA=(3.521 2±0.232 4)×105(mol/L)-1,KD=(2. 852 4±0. 188 3)×10-6 mol/L,TΔS 为(84. 860±3. 712) kJ/mol,该结合过程的ΔH 为(53.222±3.548) kJ/mol,是一个熵驱动的过程.本文还对Mg2 浓度对Bp DNase Ⅰ与DNA的相互作用的影响进行了研究.在相同温度下,Bp DNase Ⅰ与DNA的结合作用在有Mg2 存在时较无Mg2 存在时高约30.5 倍,表明Mg2 能极大地提高Bp DNase Ⅰ与DNA的结合能力. 相似文献
25.
以马林果为原料,30%乙醇作溶剂提取砖红色素并研究该色索的理化性质.通过实验证明该色索耐热。耐光.在食品工业和医药方面有一定的利用价值. 相似文献
26.
政策资源的运用是企业转型过程中不可或缺的方面,评价政策资源对企业转型的影响至关重要.鉴于此,以我国中小企业板块61家已转型上市企业为研究对象,收集其转型前后各3年数据,考察政策资源对企业转型的影响.通过构建多元线性回归分析模型和实证研究发现,政府补助和税收优惠对企业转型起积极作用,而信贷优惠对企业转型的作用并不明显.最后从政府的视角就制定、监管、创新政策,以及从企业视角就使用政策和利用政策资源不足等方面提出建议. 相似文献
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29.
本文给出一个修正的非单调线搜索策略,并结合该策略提出一个求解无约束优化问题的超记忆梯度算法.该算法的主要特点是:在每一次迭代中,它所产生的搜索方向总是满足充分下降条件.这一特性不依赖于目标函数的凸性以及方法所采用的线搜索策略.在较弱的条件下,该方法具有全局收敛和局部R-线性收敛性.数值实验表明了该方法的有效性. 相似文献
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