柠檬酸络合法制备质子化层状钙钛矿K0.5La0.5Bi2Ta2O9及其光解水制氢性能

采用柠檬酸络合法制备铋层钙钛矿K_0.5La_0.5Bi₂Ta₂O₉ (KLBT), 通过酸化处理得到质子化层状钙钛矿H_1.9K_0.3La_0.5Bi_0.1Ta₂O₇(HKLBT)光催化剂, 并通过热重-差热(TG-DSC)、X射线衍射(XRD)、紫外-可见漫反射(DRS)、X射线光电子能谱(XPS)等技术对其进行了表征和分析.考察了前驱体KLBT的不同焙烧温度对HKLBT制氢活性的影响. 结果表明, 柠檬酸络合法能在较低温度下合成高结晶度纯相HKLBT, 前驱体经900℃焙烧制备的HKLBT催化剂活性最高, 在纯水中的产氢速率达236.6μmol·h^-1; 长时间活性测试表明HKLBT具有完全分解水同时产氢产氧能力,且具有较好的稳定性.     

SrAl2O4∶Eu2+，Dy3+长余辉材料发光性能与温度依赖研究

对SrAl₂O₄∶Eu²⁺,Dy³⁺长余辉材料在100~500 K温度之间的发光性能进行研究。实验结果表明,材料的荧光及余辉强度在特定温度区间内呈线性变化,在热释峰所在温度范围具有较好的发光性能。其变化规律表明SrAl₂O₄∶Eu²⁺,Dy³⁺长余辉材料内部陷阱中电子的释放包括瞬时释放和延时释放两种类型,其中电子瞬时释放进而跃迁发光是荧光的组成部分,延时释放产生的跃迁则导致余辉发光。陷阱和电子的复合与陷阱中电子释放过程均随温度升高而增强,但温度过高时会发生热猝灭。材料荧光强度与余辉强度在特定温度区间内随温度呈线性变化关系表明其可以作为一种光纤温度传感材料。     

静电纺丝制备中空纤维原位固定化碳酸酐酶用于二氧化碳的吸收

考察了游离碳酸酐酶吸收CO₂水合体系反应条件, 并通过同轴共纺静电纺丝技术制备出中空结构纤维, 实现了碳酸酐酶在中空纤维中的原位包埋, 提高了酶的稳定性并便于回收和重复利用. 实验结果表明, 固定化碳酸酐酶的热稳定性显著增强, 受Cu²⁺和Fe³⁺等金属离子的抑制作用大幅度降低. 连续使用11次后所生成的CaCO₃沉淀量仍能达到首次使用的81.9%. 固定化酶体系生成的CaCO₃沉淀包括方解石型和球文石型2种晶形, 而无酶和加入游离碳酸酐酶的反应体系则主要生成方解石型CaCO₃沉淀.     

共掺La3+对Sr2SnO4∶Sm3+的余辉增强

研究了以La3+离子为辅助激活剂,对Sm3+掺杂的发光材料Sr2SnO4:Sm3+余辉性能的影响。采用传统的高温固相法合成Sr2SnO4∶Sm3+,La3+红色长余辉发光材料。利用X射线粉末衍射仪、荧光光谱仪、热释光剂量仪等手段对粉末样品进行了表征。分析结果表明,在1400℃得到了单相Sr2SnO4,Sr2SnO4∶Sm3+,La3+发光粉末有563、599和646 nm 3个发射峰,与Sm3+单掺杂的Sr2SnO4∶Sm3+相比,其光谱发射峰位没有明显变化。余辉亮度衰减曲线表明适量的La3+掺杂可以延长Sr2SnO4∶Sm3+的余辉时间。通过对热释光谱的分析,解释了双掺杂发光粉余辉性能增强的原因,La3+掺杂增加了更多适宜深度的陷阱(VSr″),可以有效存储光能,增强余辉的时间和强度。     

有序介孔Al2O3∶RE3+的制备及Gd3+对Eu3+的能量传递

以P123为表面活性剂,异丙醇铝为铝源,用简易溶胶-凝胶法,获得了单掺和双掺Gd3+,Eu3+的介孔氧化铝组装体。用广角X-射线衍射仪(WAXD)进行了物相分析;小角X-射线衍射仪(SAXD)、比表面仪进行了孔结构分析和形貌表征;研究了组装体的发光性能并发现Gd3+对Eu3+有能量传递作用,并分析了能量传递过程。     

Two New C-21 Steroidal Glycosides from the Stems of Stephanotis mucronata

Two new C-21 steroidal glycosides, mucronatosides M（1） and N（2）, were isolated from the stems of Stephanotis mucronata, together with one known compound stephanoside M（3）. On the basis of chemical evidence and extensive spectroscopic methods, including one-dimensional and two-dimensional NMR, the structures of the two new compounds were identified as 12-O-tigloyl-20-O-N-methylanthraniloyl sarcoslin 3-O-β-D-glucopyranosyl-（1→4）-6- deoxy-3-O-methyl-β-D-allopyranosyl-（→4）-β-D-cymaropyranosyl-（1→4）-β-D-cymaropyranoside （1）, and 12-O- cinnamoyl-20-O-nicotinoyl（ 2OS）-pregn-6-ene-3 β,5α,8βm12 β,14β,17β,20-heptanol 3-O-β-D-glucopyranosyl-（1→4）-6- deoxy-3-O-methyl-β-D-allopyranosyl-（1→4）-β-D-cymaropyranosyl-（1→4）-β-D-cymaropyranoside （2）.     

LaNiO3/TiO2纳米管阵列的电化学制备及其光催化性能

利用脉冲电沉积与高温退火相结合的方法制备了镍酸镧(LaNiO₃)纳米颗粒负载的二氧化钛(TiO₂)纳米管阵列. 修饰于TiO₂纳米管阵列上的LaNiO₃纳米颗粒粒径小（< 10 nm）、分布均匀、负载量可控,一些LaNiO₃纳米颗粒沉积于TiO₂纳米管内. 紫外可见吸收光谱显示,LaNiO₃/TiO₂纳米管阵列的吸收带边较TiO₂纳米管阵列明显红移,可见光吸收明显增强. 可见光下光催化降解罗丹明B（RhB）的结果表明,脉冲循环沉积500次制得的LaNiO₃/TiO₂纳米管阵列的光催化活性最佳,其对RhB光催化降解速率是TiO₂纳米管阵列的3.5倍,并且表现出极好的光催化稳定性.     

石墨炔原子催化剂的崭新道路:基于自验证机器学习方法的筛选策略

近年来, 原子催化剂(ACs)引起了广泛的研究关注. 目前该领域的长足发展受限于贵金属的使用和单原子催化剂(SACs)的性能有限. 本文总结了利用密度泛函理论(DFT)和机器学习(ML)方法筛选高效的基于石墨炔(GDY)的原子催化剂的工作. 研究表明, Pd, Co, Pt和Hg可以形成稳定的零价过渡金属-石墨炔组合(TM-GDY), 而镧系-过渡金属的双原子催化剂(Ln-TM DAC)组合通过f-d轨道耦合作用可以获得有效的催化性能提升. 进一步分析表明, 主族元素与过渡金属和镧系金属的结合可以通过p轨道耦合保持高电活性, 从而构成高度稳定的GDY-DAC系统, 机器学习算法也揭示了s,p轨道的作用. 此外, 理论算法技术在筛选催化水分解析氢反应(HER)的高效组合上也表现出了优越性, 创新性地预测了石墨炔-原子催化剂在实际催化反应中的潜能. 本综合评述可为未来设计新型原子催化剂提供新的思路与策略.     

碳量子点增强气液相化学发光检测二氧化碳北大核心CSCD

采用一步溶剂热法合成了能够发射绿色荧光的水溶性碳量子点(CDs),并对其进行了透射电子显微镜(TEM)、紫外可见光谱、荧光光谱以及红外谱图等一系列表征。基于该CDs增强的H_(2)O_(2)-KOH-CO_(2)气液相化学发光体系,利用自助研发的气液相化学发光检测仪实现了对CO_(2)气体的实时在线检测。研究了H_(2)O_(2)、KOH以及CDs浓度对发光强度的影响,结果表明当H_(2)O_(2)浓度为0.15 mol/L、KOH浓度为0.40 mol/L以及CDs溶液与KOH溶液体积比为1∶2时所测得的化学发光强度最大。在最优条件下,在0.196~49 mg/L范围内,CO_(2)浓度与发光强度呈现出良好的线性关系;计算得到二氧化碳的检测限为0.049 mg/L;重复检测11次1.96和4.56 mg/L的CO_(2)的相对标准偏差分别为1.46%和0.65%。采用该方法检测CO_(2)具有灵敏度高、选择性好、精密度高以及能够实现连续在线检测等优点。