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脱水催化剂的改性对浆态床一步法合成二甲醚的影响 总被引:9,自引:0,他引:9
以Cu(NO3)2为前驱体,以水、丙酮或乙二醇为溶剂,以γ-Al2O3为载体,采用等体积浸渍法制备了用于合成气一步法制二甲醚的脱水-变换双功能催化剂,并对其还原性能、晶态分布、还原态的酸性及催化性能进行了研究. H2-TPR结果表明,以乙二醇为溶剂制备的催化剂上可还原氧化铜的量最多. XRD结果表明,以水为溶剂制备的催化剂上,氧化铜并未完全均匀地分散在氧化铝表面,而是有一部分以单质铜或铜铝化合物的形式存在; 而以丙酮或乙二醇为溶剂制备催化剂时,氧化铜分布均匀. 还原态催化剂NH3-TPD结果表明,以乙二醇为溶剂制备的催化剂上,酸性中心主要集中在弱酸位上. 浆态床搅拌釜中合成反应的结果表明,用氧化铜对脱水催化剂进行改性,能改善催化剂的催化性能,提高CO转化率和产物中二甲醚的选择性,抑制副反应的发生. 非水溶剂的使用对CO转化率没有明显的影响,但可改变催化剂上酸中心的分布,提高二甲醚的选择性,并抑制副反应的发生. 相似文献
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浆态床二甲醚合成中V2O5、Sm2O3对脱水组分γ-Al2O3的修饰作用 总被引:5,自引:2,他引:3
采用等容浸渍法制备改性脱水催化剂,通过H2-TPR、Pyridine-IR、还原态NH3-TPD、XRD等表征手段,以及目标反应浆态床CO+H2合成二甲醚,研究了催化剂的还原性能以及酸中心分布与反应性能之间的关系。H2-TPR结果表明,在脱水催化剂γ-Al2O3、V2O5/γ-Al2O3和Sm2O3/γ-Al2O3上不出现还原峰,V2O5、Sm2O3的加入改善了复合催化剂中Cu的还原性能,促进了甲醇催化剂的还原。Pyridine-IR表明,V2O5和Sm2O3的加入对L酸、B酸的量影响不大。还原态NH3-TPD说明V2O5和Sm2O3的加入改变了酸中心的分布,增加了弱酸中心的比率。XRD结果发现,V2O5和Sm2O3均匀分散在γ-Al2O3上,没有新的物种生成。二甲醚合成目标反应的结果表明,改性后催化剂的反应活性增强,合成反应中CO转化率、二甲醚的选择性都得到提高。V2O5和Sm2O3的添加增加了弱酸中心数量,促进了脱水活性,从而提高了复合催化剂合成二甲醚的活性和选择性。 相似文献
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用电容平面图研究金/十八硫醇单分子膜的自组装过程和缺陷情况 总被引:1,自引:0,他引:1
推导了电化学体系中理想极化电极、电化学极化电极的复数电容表达式。根据这些表达式分析了上述体系的电容平面图 (Capacitance Plane Plot,CPP) ,利用 CPP可以方便地监测体系的电容值。用电子元件组成了上述体系的等效电路 ,测定了交流阻抗谱 ,得到了 CPP与理论推导一致。研究了金 /十八硫醇自组装膜的 CPP,根据 CPP讨论了金 /硫醇膜的组装过程及缺陷和组装时间的关系。 相似文献
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在通常用于合成中孔MCM-41分子筛的反应体系中,用氨水、NaOH或四乙基氢氧化胺作催化剂,在较低的pH值下合成出具有独特N2吸附等温线和狭窄双峰中孔分布的双中孔SiO2材料。实验表明,在所使用的反应体系中,双中孔SiO2结构是一种必然的物相,且反应体系的pH值调节在合成中起决定性作用。当反应体系的pH值从约9.5增加到11时,相应产物的孔径分布由双中孔转变为单中孔分布。这些结果为进一步深入理解中孔材料的形成机理提供了新的视野。合成样品用XRD和N2吸附等温线进行了表征。 相似文献
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Fe-Mn催化剂前驱体在焙烧时生成α(Fe1-yMny)2O3、γ-(Mn,Fe)3O4和β-(Mn,Fe)2O3。焙烧过的前驱体在氢气氛中还原时生成(Fe1-x、Mnx)3O4、(Mn,Fe)3O4、Fe1-zMnzO、(Mn,Fe)O和Fe0。当还原处理过的前驱体被置于合成气中时,随着反应环境的变化Fe0转变为碳化铁、Fe1-zMn2O,最终成为(Fe1-xMnx)3O4。锰在催化剂中起着电子及结构双重作用。在催化过程中,所有的晶相均表现出一氧化碳加氢活性。然而,它们的催化性能与反应环境密切相关。 相似文献
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报道了新型杂原子分子筛Mn-ZSM-48的合成与表征。红外光谱和紫外漫反射光谱测试表明Mn(Ⅱ)离子进入了分子筛骨架。Mn(Ⅱ)同晶取代Si(Ⅳ)导致产物晶粒的形貌和热性质有所不同。反应混合物中1,6-己二胺的含量,水含量和SiMn比对产物的晶化有很大影响。Mn-ZSM-48作为CO加氢合成低碳烯烃的催化剂载体较Si-ZSM-48显示出很高的催化活性和明显的选择性 相似文献
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