竹浆纤维素转化制低碳多元醇反应中有机氮对金属催化剂稳定性影响的研究

采用等体积浸渍法制备了一系列多孔竹炭负载的有机氮掺杂的镍钨催化剂,并将其应用于催化竹浆纤维氢解制C_2,3多元醇反应。有机氮源与催化剂前驱体中Ni²⁺络合,高温煅烧时载体表面碳、氮和金属离子相互作用后生成一定量的C₃N₄、氮化物和合金物相。通过XRD、XPS和TEM等表征手段分析了催化剂Ni-W/MBC表面物理化学性质与催化活性间的关系。结果表明,除了金属镍、氧化钨物相外,表面还含有Ni-W合金（NiWO₄为主）;金属粒子表面包围了一层石墨化C₃N₄物相。XPS分析表明,有机氮源高温分解反应后形成了C₃N₄物相。在反应条件下,15% Ni-20% W/MBC@M-0.25催化剂得到乙二醇收率为55.8%,而未添加有机氮源的催化剂15% Ni-20% W/MBC获得的乙二醇收率仅为36.9%。催化剂稳定性实验结果表明,Ni-W合金和C₃N₄物相的形成显著增强了Ni-W/MB催化剂的稳定性,延长了催化剂寿命。     

碱土金属掺杂对钴基尖晶石复合金属氧化物催化分解N_2O性能的影响

采用共沉淀法制备碱土金属掺杂的钴基尖晶石型复合金属氧化物M_xCo_(3-x)O_4(M=Mg、Ca、Sr、Ba;x=0、0.1、0.3、0.5、0.7、0.9)催化剂,使用XRD、SEM、氮吸附、H_2-TPR、O_2-TPD-M S和XPS等技术对催化剂进行表征,并在固定床微型反应器中评价了M_xCo_(3-x)O_4催化剂催化分解N_2O的活性,研究了碱土金属掺杂对其催化性能的影响。结果表明,碱土金属掺杂后,M_(x )Co_(3-x)O_4催化剂颗粒粒径减小,比表面积增大,表面吸附氧和Co~(2+)数量增加,氧化还原性能增强;在反应气组成为0.68%N_2O,3%O_2,Ar为平衡气的条件下,碱土金属锶掺杂、掺杂量x为0.7时,Sr_(0.7)Co_(2.3)O_4的N_2O分解催化活性最高,N_2O转化率为10%和95%时所需的温度分别为312和451℃。     

稀土掺杂改性对Cu/ZnAl水滑石衍生催化剂甲醇水蒸气重整制氢性能的影响

采用原位合成法在γ-Al₂O₃表面合成了锌铝水滑石,再通过顺次浸渍法制备了一系列掺杂稀土改性的M（M=Y、La、Ce、Sm、Gd）/Cu/ZnAl催化材料,并将其应用于甲醇水蒸气重整制氢反应。探讨了稀土掺杂改性对Cu/ZnAl催化剂催化性能的影响,并采用XRD、SEM-EDS、BET、H₂-TPR、XPS和N₂O滴定等手段对催化剂进行了表征。结果表明,催化剂的活性与Cu比表面积和催化剂的还原性质密切相关,Cu比表面积越大,还原温度越低,催化活性越高。稀土Ce、Sm、Gd的引入能改善活性组分Cu的分散度、Cu比表面积以及催化剂的还原性质,进而提高催化剂的催化活性。其中,Ce/Cu/ZnAl催化剂表现出最佳的催化活性,在反应温度为250 ℃时,甲醇转化率达到100%,CO含量为0.39%,相比Cu/ZnAl催化剂,甲醇转化率提高了近40%。