第七届全国催化学术会议报道

第七届全国催化学术会议报道受中国化学会催化专业委员会的委托，中国科学院大连化学物理研究所和催化基础国家重点实验室负责筹备的第七届全国催化学术会议已于１９９４年１０月１８日至２２日在大连召开。会议共征集到近５００篇论文（包括台湾、香港），经过催化专业委...     

担载的Ru-M(M=Co,Fe,Mo,Ni,Rh,Mn,Cr)原子簇催化剂在CO+H_2反应中的催化行为研究

本文描述了一系列SiO_2担载的Ru和Ru-M(M=Co,Fe,Mo,Ni,Rh,Mn,Cr)双金属原子簇催化剂的制备,并发现在CO+H_2反应中,若和担载的Ru原子簇催化剂相比,Ru-Co/SiO_2,Ru-Fe/SiO_2和Ru-Mo/SiO_2催化剂显示了较高的含氧化合物的生成速率和选择性。原位的红外光谱揭示了1584和1555cm~(-1)物种是生成甲醇和高级含氧化合物(C_2以上)的中间体,并在较高温度下1584cm~(-1)物种可以与表面烷基反应形成1555cm~(-1)新物种。通过表面化学反应和同位素标记的红外研究,提出了1584cm~(-1)和1555cm~(-1)分别归属于表面甲酰基和酰基。     

利用CO和NO吸附的红外光谱表征还原态的Ru-Co-Mo/Al_2O_3催化剂

用CO和NO吸附的红外光谱表征了还原态的Ru-Co-Mo/Al_2O_3催化剂。结果表明,和Ru/Al_2O_3相比,CO吸附于Ru-Co-Mo/Al_2O_3的Ru中心上的红外谱带向高波数移动;和Co-Mo/Al_2O_3相比,CO和NO吸附在Ru-Co-Mo/Al_2O_3的Co、Mo中心上的特征谱带向低波数移动;通过TPD-IR还可看到,CO和NO在Ru-Co-Mo/Al_2O_3的吸附量及脱附温度大大地提高了。这些结果说明在Ru-Co-Mo/Al_2O_3的Ru中心上的部分电子转移到Co、Mo中心或其周围,或者Ru中心的存在促进了Co、Mo中心的还原。     

用XPS和H2化学吸附研究钝化Mo2N的还原作用

作为催化新材料，高比表面的Mo2N的催化特性已经引起催化科学家的极大关注［1，2］．在加氢反应中，Mo2N表现出很高的活性，类似贵金属催化剂．在加氢精制反应中，发现高比表面Mo2N对含杂原子的环加氢和脱除杂原子具有较高的选择性，而对芳香环加氢活性较低［2，3］．高比表面的Mo2N通常是由MoO3和NH3（或H2／N2混合气）反应得到，新鲜Mo2N很活泼，一接触空气就发生燃烧，导致催化剂烧结，其表面积大大降低．一般情况下，为了研究过程中样品处理方便，合成后的新鲜Mo2N需经过钝化处理．在钝化过程中，Mo2N表面会吸附氧，这种表面吸…     

CO在Pt/A12O3上吸附态的红外研究

利用双束红外光谱技术研究了CO在Pt/Al_2O_3上的吸附。指出温度超过150℃,CO发生分解(岐化)形成CO_2和C。碳沉积在铂上,CO_2在Al_2O_3上形成各种结构的羧化物和碳酸盐。讨论了生成机理。共吸附水引起吸附态CO红外吸收带“红移”远大于从前文献中报导的结果。它可能是由于吸附在铂上的CO和吸附在Al_2O_3上的水之间的氢键作用引起的。     

硫化态PtMo/γ-Al2O3催化剂活性位的低温CO-FTIR方法表征及噻吩HDS活性的研究

目前, 负载型钼(钨)基双组元过渡金属硫化物[Co(Ni)Mo(W)/γ-Al2O3]被广泛应用于石油馏分油的加氢脱硫(HDS)和加氢脱氮(HDN)反应过程[1～3]. 许多研究结果表明, 硫化态Co(Ni)Mo(W)/γ-Al2O3催化剂的活性相组元钴(镍)、钼(钨)及硫形成具有二维六方点阵结构的Co(Ni)-Mo(W)-S相(slab). 其中钴(镍)和钼(钨)的主要催化功能依次是活化H2和锚定杂原子有机底物[3～5].     

模板剂对SAPO─34分子筛性能的影响

分别以三乙胺、四乙基氢氧化铵以及二者的混合物为模板剂，采用水热法合成了三种ＳＡＰＯ－３４分子筛样品。用化学分析、ＸＲＤ、ＴＰＤ和ＩＲ方法研究了不同模板剂对ＳＡＰＯ－３４分子筛性能的影响。实验结果表明，四乙基氢氧化铵有利于硅进入分子筛骨架；三乙胺有利于生成较多的强酸中心；将三乙胺与四乙基氢氧化铵联用，能有效地调变所合成的ＳＡＰＯ－３４的酸中心分布，使其对甲醇转化制低碳烯烃具有较高的选择性。     

RhCo双金属催化剂的研究 Ⅳ.Rh_2Co_2/Al_2O_3上的吸附中心类型及吸附性能

利用CO和NO作为双探针分子对Rh_2Co_2/Al_2O_3的吸附中心类型和吸附性能进行了详细的研究.结果表明Rh_2Co_2/Al_2O_3上存在Rh上的孪生和桥式CO吸附中心以及Co上的线式CO吸附中心.其中Rh上的孪生和桥式CO吸附中心对CO和NO的吸附性能与Rh_4/Al_2O_3上的孪生和桥式CO中心相似.Co上的线式CO吸附中心以预吸附的CO能被NO取代,预吸附的NO不能被CO取代而区别于Rh_4/Al_2O_3上的Rh的线式CO吸附中心;又以既能吸附CO又能吸附NO而不同于Co_2/Al_2O_3和Rh+Co/Al_2O_3上的Co中心.与母体簇的结构相关联,表明H_2还原后的Rh_2Co_2/Al_2O_3上Rh_2Co_2(CO)_(12)簇结构仍保持,且Rh—Co相互作用强.