氮掺杂碳催化剂在高效电化学CO2还原中的协同效应(英文)

利用电化学方法将温室气体CO₂还原(CO₂RR)为高附加值化学品是解决环境和能源问题的一种很有前景的办法.目前,大量具有催化活性的材料已被广泛应用于CO₂RR中,主要包括金属、合金、金属氧化物和金属-碳氮复合材料等.然而大部分金属也是很好的析氢反应(HER)活性位点,容易在CO₂RR催化过程产生大量氢气,同时部分金属位点容易被CO毒化导致活性与选择性下降,而且金属成本较高也会阻碍催化剂的工业化应用.因此,开发低成本、高性能的无金属的氮掺碳材料(mf-NCs)作为高效CO₂RR催化剂,以及研究相关的催化机理对于解决温室效应和能源短缺问题都至关重要.但N活性位点不清晰以及本征活性较低等劣势阻碍了mf-NCs成为一种高性能催化剂.精准控制合成具有明确N活性位点的mf-NCs催化剂仍然十分具有挑战性.目前,文献报道了一些mf-NCs(如氮杂石墨烯、氮杂纳米管)在CO₂RR中的应用.但是,在合成石墨烯或者碳纳米管的过程中需要使用到金属元素,完全去除它们非常困难.比如...     

分光技术在自由电子激光结合里德堡态氢原子飞行时间谱装置中的应用

本文描述了一种应用于自由电子激光结合高里德堡态氢原子飞行时间谱装置中的分光方法,以及该方法应用于小分子(如₂S)光解动力学研究中的必要性. 拉曼-α辐射(121.6 nm),用作H原子产物探测的激光,是在Kr/Ar气介质中利用四波混频产生的. 利用透镜对不同波长的光有不同的折射率,四波混频后的混合光在经过一片离轴的氟化锂透镜后,121.6 nm的激光将会与212.6和845 nm在空间上分开. 在激光到达反应中心前利用挡板挡住212.6和845 nm的激光,只让121.6 nm的光经过反应中心,从而消除212.6 nm激光产生的背景信号对实验的干扰. 结合自由电子激光,成功地研究了H₂S在122.95 nm波长下的光解动力学,采集到了产物时间飞行谱. 本文展示了转换得到的产物总平动能谱,解离机理与121.6 nm波长下的结果相似. 实验结果显示,该方法成功地解决了分子在VUV波段进行光解动力学研究的难题,消除了这些分子在紫外光波段因为强烈吸收而产生的背景信号.     

桥联茂金属催化剂用于双功能催化体系制备LLDPE的研究

以四种取代基不同的桥联茂金属作为乙烯共聚催化剂 ,以Ti(OR) 4为二聚催化剂组成双功能原位聚合催化剂体系 ,在同一反应釜中 ,乙烯为唯一聚合单体 ,以阳离子助剂B(C6 F5 ) 3为唯一助催化剂 ,原位制备LLDPE .该聚合体系催化剂活性高、单体插入率高、得到的聚合物为熔点低、分子量可调的超低密聚乙烯     

接触力优化设计的熵正则化方法

包含单侧接触的机械和结构系统中,接触面间的局部接触力很大时,容易导致结构局部磨损和破坏。利用结构优化的手段极小化接触面上的最大接触力是调整接触面上接触力分布的一个有效途径。然而在数学上,目标函数的不可微和约束中的接触条件导致该结构优化问题属于非光滑和非凸优化问题,因而常用优化算法的优化结果是不可靠的。为此,本文提出接触力优化的一个熵正则化模型,并利用基于正则化过程的序列二次结构优化算法求解。所提的方法在数值上避免了处理不可微问题,而且正则化参数的调整还有助于获得更小的局部最优解。以离散结构为例的数值算例验证了本文的模型和算法。     

一种基于Web的分类体系学习算法

领域分类结构的抽取已成为本体工程和本体学习的关键部分,提出一种新的分类结构学习算法,将Web作为知识获取的语料库,运用迭代方法抽取相关语言学模式,再利用语言学模式抽取分类结构,并采用改进的互信息方法对结果进行评价和过滤,最后通过实验对该分类学习算法的性能进行评价.实验表明：算法具有良好的跨领域性,在准确率和召回率方面也有改善.     

基于离轴积分腔输出光谱的燃烧场CO浓度测量研究

CO是碳氢燃料不完全燃烧的重要产物,常常被作为反应燃烧效率的标志物,燃烧场CO组分浓度的精确测量对提高燃烧效率、减少污染物排放具有重要意义。离轴积分腔输出光谱(OA-ICOS)是一种利用物质对激光的特异性吸收,实现对该物质分析和测量的技术,具有非接触、稳定和高灵敏度等优点。针对燃烧场CO浓度低,背景信号干扰强等特点,采用分布反馈式(DFB)激光器搭建基于离轴积分腔输出光谱的CO浓度测量系统,通过直接吸收光谱的测量方法实现对高温燃烧场CO浓度测量。利用仿真模拟的方法,在所用激光器中心波长的附近选出了常温下谱线强度较为突出,高温下不受其他燃烧产物干扰的第一泛频带R(10)吸收谱线。通过固定光程池对比吸光度的方法标定了OA-ICOS系统的有效光程;通过比较不同扫描频率下吸收谱线的信噪比和线型拟合残差标准差,得到最佳波长扫描频率;通过测量不同浓度CO混合气体的吸收信号分析了系统误差。探究了不同燃烧情况下CH₄/Air预混平焰炉上CO的产生情况,根据燃烧场测量区域温度分布情况描述了温度分布不确定度对CO测量结果的影响。当量比为1.0时,在10 ms的测量时间分辨率下,噪声等...     

稀土Tonpilz换能器的有限元设计法

当Tonpilz换能器组件迥横截面面积之间相差较大时,应力,应变会有一定的突破,边界条件将不很连续,用四端网络方法设计会带来较大的误差,本文用有限元方法,设计并研制了一稀土Tonpilz型换能器 实验测试表明,与四端网络设计法相比,有限元方法具有更好的设计精度。     

不同结构六边形斑图演化过程光谱特性

采用发射光谱法,研究了水电极介质阻挡放电中具有相同对称性的3种不同结构的六边形斑图演化过程的光谱特性。实验结果表明,随着外加电压的增加,放电首先形成六边形点阵斑图,然后是空心六边形斑图,最后是蜂窝六边形斑图。利用氩原子696.5 nm(2P_2→1S_5)谱线的展宽、氩原子763.2 nm(2P_6→1S_5)与772.1 nm(2P_2→1S_3)两条谱线强度比法和氮分子第二正带系(C~3Π_u→B~3Π_g)的发射谱线,研究上述3种斑图的电子密度、电子激发温度及分子振动温度。结果发现,随着外加电压的升高,六边形点阵斑图、空心六边形斑图和蜂窝六边形斑图的电子密度逐渐减小,而电子激发温度和分子振动温度逐渐增加。等离子体状态的改变直接影响着斑图的自组织。     

碰撞问题的速度矩阵表达和能量损失及传递率分析

以两体碰撞为例, 对碰撞前后的速度关系利用矩阵作了简明表达. 全面分析了碰撞前后的能量组成及 关系, 阐述了资用能的物理意义, 求出了能量损失、 能量传递率等表达式. 本文的分析方法也可推广到多体碰撞问 题中去     

两种消解法测定烟用接装纸中铬、铅和镉的比较

采用两种不同的样品消解法消解烟用接装纸样品,并采用电感耦合等离子体-发射光谱仪测定了其中的3种有害元素铬、铅和镉的含量,通过几组样品的测定结果对比,证明两种样品前处理方法均可用于实际样品测定.