铜铁二元类水滑石化合物的制备及催化性质研究

利用共沉淀法合成了CuFe二元类水滑石化合物。测定了不同Cu/Fe比混合盐溶液随沉淀剂NaOH与Na₂CO₃加入,混合盐体系pH值变化情况,详细探讨了不同因素对类水滑石化合物制备的影响,得到了合成铜铁二元类水滑石化合物的适宜条件,制备出晶相单一、结晶度高的类水滑石化合物,并利用XRD、FTIR、TG-DTA对合成物进行表征。将合成的催化剂引入苯甲醛与正丙醇反应生成安息香异丙醚反应中, 苯甲醛转化率为58%,安息香异丙醚选择性接近于100%。     

铜铬类水滑石的表征及其催化性能

The CuCr-Hydrotalcite-like Compounds were synthesized by co-precipitation method. The samples were characterized by XRD, FTIR and N₂-adsorption/desorption measurements. The catalytic performance of the material synthesized was evaluated for the synthesis of benzion methyl ether with benzaldehyde and methanol. The result show that well crystallized hydrotalcites are obtained when n_Cu/n_Cr molar ratio is 2.0 and final value of pH is 4.3±0.2. The crystal shape is remained the same while crystallinity, surface area, pore structure and activity vary with the molar ratio of Cu to Cr. The catalytic activity is the best when the molar ratio of Cu to Cr is 2.0 at 50 ℃ andreaction time is 90 min. The highest conversion of benzaldehyde could reach 89.56％,while the selectivity of benzoin methyl ether is nearly 100％.     

MgAl-水滑石热分解过程动力学研究

类水滑石化合物Hydrotalcite-like Compounds(简称HTLcs)又称阴离子粘土,是由带正电荷的氢氧化物层和层间阴离子构成[1]。由于在类水滑石结构中含有大量的结构羟基和层间可分解的阴离子,所以其热稳定性较差,易于分解形成具有一定酸碱性及大比表面的复合氧化物,该复合氧化物由于具有晶粒小、活性元素分布均匀、比表面积大等特点,表现出了优异的催化性能[2~5]。近年来,以HTLcs为前体经高温焙烧制备双金属复合氧化物备受关注[6]。揭示类水滑石热解机理、选择焙烧条件是催化剂制备的关键所在。本文利用TG-DTA技术详细研究了不同镁铝比HTL…     

铝柱联合成皂石上三甲苯转化的研究

以１，３，５－ＴＭＢ和１，２，４－ＴＭＢ转化为模型反应，探讨了铝柱联合成皂石（简称Ａｌ－ＰＳＳ）上表面酸性质的特点。结合不同脱附温度下吡啶吸附量及ＮＨ＿３－ＴＰＤ研究，实验证明，Ａｌ－ＰＳＳ表面具有数目较多，强度较大的酸性中心　和较弱的碱性中心　，与铝柱联天然膨润土（简称Ａｌ－ＣＬＢ）比较，有较高的脱烷基选择性。两种三甲苯在Ａｌ－ＰＳＳ上的转化，不论是单一反应物还是二者混合反应物，其产物分布基本相同，四甲苯在其异构体中含量均高达８０％，说明在本研究反应条件下，两种探针分子以Ａｌ－ＰＳＳ为催化剂进行转化，其产物结构由催化剂结构和性质决定。     

铝镁柱联粘土的制备及表征

以铝镁双金属离子低聚物为交联剂，制备了复合柱联膨润土催化剂（简称为Ａｌ－Ｍｇ－ＰＩＬＣ）。详细考察了Ｍｇ／Ａｌ比、Ａｌ／土比等因素对合成产品性能的影响。借助于ＸＲＤ、ＢＥＴ、ＤＴＡ表征手段，结合轻柴油裂解，三甲基苯转化反应，探讨催化剂表面酸性。结果表明，铝镁复合柱直径小于的相应值，所得柱联粘土表面总酸量较少，强酸比例增大。经３５０℃脱附后，其吡啶吸附量可保持２５℃下吸附值的７％左右，而Ａｌ－ＰＩＬＣ只保留２．５％。进一步证实了交联剂的改进对柱联粘土催化剂性能的影响。     

层状金属氧化物的固相合成及性质研究

许多具有层状结构的物质只在二维方向上存在强的化学键,相邻层之间以范德华力、氢键及静电等较弱的力结合.目前,交联粘土的研究正是致力于以交换或插入方法扩大层间距,增大表面积来制备大孔分子筛以满足大直径有机分子的催化、吸附等应用要求.但是,交联粘土的热稳定性较差,很难适应于工业生产对催化剂的要求,为此,对层状原料的开发研究得到人们的普遍重视.本研究利用固相反应,以适当的金属盐和氧化物为原料,经过高温焙烧制备出性能优良的层状金属氧化物.     

改性蒙脱土催化剂制备及催化低浓度乙醇脱水制乙烯研究

采用硫酸将蒙脱土层间杂质溶出、板层发生层离后,基于它的"记忆效应",通过离子交换的方式引入聚羟基铝,再在其表面负载磷钨酸,从而得到不同改性的蒙脱土催化剂.运用氮气吸脱附分析、X射线衍射(XRD)、傅里叶红外光谱(FT-IR)、热重分析(TG)和NH_3-程序升温脱附(NH_3-TPD)表征手段对催化剂的结构变化进行了分析,通过微反固定床反应器评价不同催化剂在低浓度乙醇脱水制乙烯反应中的催化性能.结果表明:经改性后,蒙脱土比表面积增加,孔容增大,酸含量和分布优化,在低浓度乙醇脱水反应中表现出优异的催化性能,在使用PW-Al-MMT催化剂质量空速为0.65 h~(-1),乙醇体积分数为20%,反应温度为300℃时,反应时间为12 h,乙醇的转化率为95.7%,乙烯的选择性达98.6%以上.     

NiZnAl-HTLcs类水滑石化合物的制备和表征

以硝酸镍、硝酸锌和硝酸铝为原料,氢氧化钠为沉淀剂,采用变化pH值沉淀法,合成了NiZnAl-HTLcs三元类水滑石化合物,从测定不同比例混盐的NaOH滴定曲线着手,利用XRD对滴定过程中不同pH值段合成物相进行鉴定,探讨了原料配比,水热处理温度和时间,合成温度和合成方式等因素对合成HTLcs的影响.借助FT-IR,ICP对其物化性质进行表征,筛选出合成HTLcs的最佳条件,并对合成的HTLcs随焙烧温度变化的结构进行初步研究.结果表明,制备HTLcs主要取决于pH值,原料配比,水热处理温度和时间等因素.     

分子筛吸附性质的气相色谱研究

应用气相色谱分析法,研究了空气、氮气、氧气、甲烷在两种新合成的4A、5A分子筛上的吸附和分离性质,根据相关的吸附动力学模型导出了色谱峰与吸附热和吸附活化能关系的公式,并应用他们对检测数据进行了处理,得出了这两种分子筛对上述气体的吸附特征、选择性及吸附热和吸附活化能,以及气体保留时间、吸收峰面积与温度的关系。并且从分子筛的结构特征分析了吸附热和吸附活化能变化的原因。