氧化锌在硅胶表面的分散状态及ZnO/SiO_2表面酸性的研究

用X射线相定量方法测定了氧化锌在硅胶表面分散的阈值;用XPS证明ZnO是富集在样品表面的,表面的ZnO量有一定的限制,此值与X射线相定量所得的阈值相符;测定了样品的表面酸性,表明在ZnO/SiO_2表面上有单独的氧化物所没有的、较强的酸性位置,酸量也明显增加。酸量与ZnO的表面浓度相对应,阈值处表面酸量最大。提出ZnO在SiO_2表面上呈分散状态,以及分散在表面上的ZnO与载体表面相互作用形成某种酸性结构单元使样品呈现表面酸性的新观点。     

DeNO_χ催化剂研究进展

氮氧化物的脱除是空气污染治理的一个难题。催化分解法及催化还原法是目前研究较多的脱除氮氧化物的方法，本文介绍了这两类催化剂的研究历史，现状及应用前景。     

乙烯氧氯化催化剂动力学特征及其机理研究

本文得到氧氯化催化剂的转化率-空速关系曲线.由高空速到低空速和由低空速到高空速所测得的曲线差异较大,在高空速下催化剂活性衰减比低空速下快得多;其根源是催化剂的成份、结构和活性随反应气氛而变化.文中建议用络合-还原氧化机理来解释有关现象.此催化剂在一定温度和原料配比下有一“最宜空速”,在此空速下HCl转化率最高,低于此空速HCl转化率不但不增高反而降低,原因是生成的二氯乙烷再裂解生成HCl.副反应由乙烯氧化生成的CO和CO₂是并联反应,它是CuCl₂催化氧化的结果.     

薄壁中孔碳材料的精细控制合成

利用γ-氧化铝为模板, 精细控制合成了一系列具有不同孔径的中孔碳材料. 在优化的条件下, 所得的碳材料具有孔径分布窄、比表面积高(>1000 m²·g^-1)、孔容大(最高3.82 cm³·g^-1)、中孔率高(>99%)的特点, 并且孔壁厚度仅有1-2个石墨层. 选用了三种不同来源的氧化铝为模板, 考察了模板与所得碳材料织构的相关性, 并提出用无序模板可控制备碳材料的机理. 即在碳包覆氧化铝的复合物前体中, 若碳层完整覆盖氧化铝表面并且足够强韧, 则所得碳材料可近似复制模板的孔结构, 并且碳材料的孔一部分由去除模板所生成, 另一部分来源于模板原有的孔. 据此模型对所得碳材料的孔容进行了理论计算, 其结果有力支持了上述机理.     

双峰孔分布薄壁中孔碳的便捷制备

以廉价的γ-氧化铝为模板制备薄壁中孔碳材料,且可在制备过程中方便地对碳材料的孔结构、微孔率等参数进行调控.以原位聚合的酚醛树脂为碳源取代蔗糖,简化了制备流程.制得的碳材料不仅可以较好地复制氧化铝模板的孔结构,且比表面积比以蔗糖为碳源的样品显著提高.在此基础上,选用模板堆积孔径与模板自身直径差异较大的长棒状氧化铝为模板,成功地以一种模板、经过一次聚合-碳化过程制备出了具有双峰孔分布(PSD)结构的薄壁碳材料,两个峰分别位于4 nm附近的较小中孔区和13 nm附近的较大中孔区.此外,所得碳材料的比表面积(>1800 m2·g-1)和孔容(>4.5 cm3·g-1)均很高,而微孔率却较低,具有优异的中孔特性.将所得碳材料用作电化学电容器的电极,电容可达200 F·g-1,且当电流密度从0.1 A·g-1升至1.0 A·g-1时,比电容仅衰减10%,表现出良好的电容性能.     

BaCO3在γ-Al2O3载体上的分散及其NOx存储性能

 用浸渍法制备了BaCO3-Pt/γ-Al2O3 和Pt-BaCO3/γ-Al2O3 两种样品. X射线衍射和显微红外等表征结果表明, BaCO3可以在载体表面实现单层分散; Pt和BaCO3的负载顺序不同,则BaCO3的分散容量不同. 以1%Pt/γ-Al2O3 为载体制备的 BaCO3-Pt/γ-Al2O3 样品中BaCO3的分散阈值为0.24 g/g. 氮氧化物存储量测试结果表明, BaCO3负载量在分散阈值时, NOx的吸附穿透时间和钡离子的有效利用率均达到最大值,表现出阈值效应. 而在BaCO3/γ-Al2O3 上负载Pt制备的1%Pt-BaCO3/γ-Al2O3 样品中, BaCO3的分散容量降低, 氮氧化物存储量也降低. 分散相的BaCO3在氮氧化合物存储过程中起主要作用,选择钡含量在分散阈值附近并采取先负载Pt后负载BaCO3的制样顺序可以得到吸附能力最强和钡离子有效利用率最高的催化剂.     

二氧化钛晶相组成对PtCo/TiO2催化剂苯加氢性能的影响

采用浸渍法制备了不同晶相组成的TiO2负载的PtCo双金属催化剂,采用X射线粉末衍射、拉曼光谱、Nz:物理吸附、CO化学吸附和H2程序升温还原等技术对其进行了表征,并考察了催化剂的低温苯加氢反应性能.结果发现,不同晶相组成TiO2负载的PtCo双金属催化剂CO化学吸附量及催化活性有显著差异,当以含有少量金红石相的TiO2为载体时,催化剂加氢性能优于单一金红石或锐钛矿相TiO2负载的催化剂.     

前驱体对Ba/(Pt/γ-Al2O3)催化剂NOx存储性能的影响

分别以Ba(NO3)2和Ba(CH3COO)2为Ba的前驱体,利用浸渍法制备了两个系列不同Ba含量的NOx存储还原催化剂Ba/(Pt/γ-Al2O3).采用X射线衍射、X射线光电子能谱、程序升温反应脱附和差热-热重等分析技术对样品进行了表征,并考察了催化剂的NOx存储性能.结果表明,不同前驱体在Pt/γ-Al2O3载体表面的分散能力不同.前驱体为Ba(NO3)2时,Ba的分散阈值为0.047 g/g(Ba/(Pt/γ-Al2O3)质量比),而前驱体为Ba(CH3COO)2时,Ba的分散阈值为0.149 g/g(Ba/(Pt/γ-Al2O3)质量比).经高温焙烧后,前驱体的分散容量决定催化剂中Ba物种的分散容量.在NOx存储性能评价实验中,以Ba(CH3COO)2为前驱体时,催化剂的NOx等温吸附穿透时间最长为23 min,而以Ba(NO3)2为前驱体时,具有相同Ba含量的催化剂的穿透时间为13 min.因此,在制备NOx存储还原催化剂时,选择易分散的前驱体Ba(CH3COO)2可以获得较高的NOx存储活性的催化剂.     

H2S、SO2的吸附(干法)脱除研究进展

对近十年国内外Ｈ２Ｓ、ＳＯ２吸附脱除的研究进展进行了述评。首先指出了燃料是硫的主要来源;阐明了Ｈ２Ｓ、ＳＯ２脱除的化学基础;着重分析了高温煤气中Ｈ２Ｓ脱除的吸附剂和财生烟道气中ＳＯ２与ＮＯｘ的同时脱除吸附剂的研究情况;最后指出了影响吸附剂选择的因素。