水分子在均三嗪基g-C3N4上的吸附

气体分子与光催化剂之间的相互作用对于光催化反应的触发非常重要.对于TiO2,ZnO和WO3等传统金属氧化物光催化剂上的水分解反应而言,已有许多报道研究了水分子在它们表面的吸附行为.结果表明,水分子与催化剂表面的原子形成了O-H…O氢键.石墨相氮化碳(g-C3N4)是一种具有可见光响应且化学性质稳定的光催化剂,对其进行修饰以增强其分解水产氢性能的研究非常多.本文通过密度泛函理论计算,全面研究了水分子在均三嗪(s-triazine)基g-C3N4上的吸附情况.首先构建了一系列初始吸附模型,考察了各种吸附位和水分子的朝向.通过比较分析计算得到的吸附能,确定了一种最优的吸附构型,即水分子以竖直的朝向吸附于褶皱的单层g-C3N4表面.水分子中的一个极性O-H键与g-C3N4中一个二配位富电子的氮原子结合形成了分子间的O-H…N氢键.其中,H原子与N原子的间距为1.92?,O-H键的键长由0.976?增至0.994?.进一步通过计算Mulliken电荷,态密度和静电势曲线分析了该吸附体系的电子性质.结果发现在分子间氢键的桥接作用下,g-C3N4上的电子转移至水分子,由此导致g-C3N4的费米能级降低,功函数由4.21 eV增至5.30 eV.在该吸附模型的基础上,考查了不同的吸附距离.当水分子与g-C3N4的间距设为1至4?时,几何优化后总是能得到相同的吸附构型,吸附能和氢键长度也十分相近.随后,通过改变吸附基底g-C3N4的大小和形状,验证了这种吸附构型具有很强的重复性.将2′2单层g-C3N4吸附基底替换为2′2多层g-C3N4(2至5层),3′3和4′4单层g-C3N4,以及具有不同管径的单壁g-C3N4纳米管后,水分子的吸附能随着体系原子数的增多而增大,但吸附模型的几何结构和电子性质基本不变,包括O-H…N氢键的形成和键长,以及电子转移和增大的功函数.另外还研究了非金属元素(P,O,S,Se,F,Cl和Br)掺杂对吸附能的影响.构建模型时,杂质原子以取代二配位氮原子的方式进行掺杂,水分子放置于杂质原子上方.结果显示,引入杂质原子后水分子的吸附能增大,在理论上从吸附的角度解释了元素掺杂增强g-C3N4分解水活性.总之,本文揭示了一种在分子间氢键的作用下,具有高取向性的水分子吸附的g-C3N4构型,这有助于g-C3N4基光催化剂上水分解过程的理解和优化设计.     

锂金属电池用高浓度电解液体系研究进展

锂金属二次电池具有极高的能量密度,是下一代储能电池的研究热点。然而,金属锂负极在传统碳酸酯电解液1 mol·L^?1 LiPF6-EC/DEC(ethylene carbonate/diethyl carbonate)中充放电时,存在严重的枝晶生长和循环效率低下等问题,阻碍了其商业化应用。因此,开发与锂负极兼容的新型电解液体系是目前重要的研究任务。与传统稀溶液相比,高浓度电解液体系具有独有的物化性质和优异的界面相容性,并且能有效抑制锂枝晶生长、显著提升锂负极的循环可逆性,因而格外受到关注。本文综述了高浓度电解液及局部高浓电解液体系的最新研究进展,分析了其溶液化学结构和物化性质,对其与锂负极的界面相容性、枝晶抑制效果、效率提升能力及界面稳定性机制进行了探讨;文章着重介绍了高浓与局部高浓电解液体系在锂金属二次电池中的应用,同时从基础科学研究和应用研究两个层面对高浓电解液和局部高浓电解液存在的主要问题进行了简要分析,并对其未来发展方向进行了展望。     

横观各向同性热电材料简支矩形板的自由振动

从耦合的三维压电热弹性理论出发分析了横观各向同性热电材料简支矩板的自由振动,证明其存在两类振动,即解耦的第一类振动和耦合的第二类振动,如果板的结构和上下表面边界条件关于中面对称,则第二类振动又可进一步分解为对称振和反对称振动,给出了热电材料简支矩形板自由振动的三维精确解,采用Ｍｏｎｔｅ Ｃａｒｌｏ法克服了超越方程求复根的困难。对于ＰＺＴ－４矩形板给出了数值结果,分析了耦合效应对振动频率的影响,计算     

General solutions of coupled thermoelastic problem

ＩｎｔｒｏｄｕｃｔｉｏｎＷｈｅｎｔｈｅｈｅａｔｃｏｎｄｕｃｔｉｏｎｅｑｕａｔｉｏｎｉｎｖｏｌｖｅｓｔｈｅｔｅｒｍｏｆｄｅｆｏｒｍａｔｉｏｎａｎｄｔｈｅｒｍｏｅｌａｓｔｉｃｅｑｕａｔｉｏｎｓｃｏｎｔａｉｎｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ,ｔｈｉｓｋｉｎｄｏｆｐｒｏｂｌｅｍｉｓｃａｌｌｅｄｃｏｕｐｌｅｄｔｈｅｒｍｏｅｌａｓｔｉｃｐｒｏｂｌｅｍ,ｗｈｉｃｈｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅｆｉｅｌｄａｎｄｅｌａｓｔｉｃｆｉｅｌｄｍｕｓｔｂｅｓｏｌｖｅｄｓｉｍｕｌｔａｎｅｏｕｓｌｙ[1,2].Ｉｎｇｅｎｅｒａｌ,ｔｈｅｅｑｕａｔｉｏ…     

优美的黄金图形

古希腊学者欧多克斯最早提出黄金分割问题:把一条线段AB分成两条线段,使其中较长的线段AC是原线段AB与较短线段BC的比例中项,这叫把这条线段黄金分割,点C常说成是线段AB的一个黄金分割点.     

分片连续映射的拓扑马蹄存在性

本文对分片连续映射生成的动力系统的拓扑马蹄存在性理论给出一个的讨论，给出了拓扑马蹄存在性定理。     

光子晶体光纤耦合器中的标量调制不稳定性

从光纤耦合器的耦合模方程出发,用偶奇超模对其进行重写,讨论了当输入条件使奇偶超模其中之一被单独激发时,在光子晶体光纤耦合器中的调制不稳定性.结果表明：光子晶体光纤耦合器中在正常和反常色散区均存在调制不稳定性,并且调制不稳定性与三阶色散项无关、与四阶色散项有关,给出了增益谱在不同色散区随输入功率的变化关系;当满足一定条件时,在光子晶体光纤耦合器中传播的准连续波可以分解成脉冲序列,由此可以分离和提取超短脉冲. 关键词： 光子晶体光纤耦合器 偶次超模 奇次超模 标量调制不稳定性     

对朝鲜弹道导弹能力的初步分析

根据收集到的公开数据，从弹道导弹的种类和数量，导弹的射程，精度，可靠性，再入体设计能力等方面，对朝鲜的弹道导弹能力进行初步分析，在此基础上计算分析了日本导弹防御系统对朝鲜导弹的防御能力。     

表面等离子体亚波长光学前沿进展

目前表面等离子体激元(surface plasmon polaritons，SPPs)在光存储、光激发、显微术以及生物光子学等领域中的应用前景受到了广泛的关注．文章介绍了SPPs的基本性质和表面等离子体亚波长光学(surface plasmons subwavelength optics)研究中的热点问题及发展方向．     

新型航空镜间快门对光学传递函数的影响分析

光学传递函数是评价光学系统成像质量的重要指标。基于为数字航空摄影相机设计的一种新型航空镜间快门的工作特性,镜间快门在控制曝光过程中改变了相机光学系统的光瞳形状,意味着点扩展函数的改变,从而改变了光学系统的传递函数。将光学系统视为一个空间频率的滤波器,以傅里叶积分变换和光的标量衍射理论为基础,将孔径光阑的变化过程与光瞳函数建立关系,应用二次傅里叶变换法得到光学传递函数,分析快门在工作周期内对光学传递函数的影响。通过对计算结果与测量结果的对比分析可知,传递函数的最大绝对误差为0.196,最大相对误差为-0.274,有较好的准确度和重复性,并且缩小镜间快门开始和关闭阶段所用时间占整个曝光时间的比例,可以提高系统的综合传递函数,为中心快门的优化设计提供理论依据。