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铁/活性炭催化剂上费-托合成反应产物分布的非Anderson-Schulz-Flory特性 总被引:6,自引:1,他引:6
在浆态反应釜中研究了铁/活性炭催化剂上费-托合成(Fischer-Tropschsynthesis,FTS)反应产物分布和链增长几率(Anderson-Schulz-Flory(ASF)链增长几率和本征链增长几率).产物分布通常在C1处和C2处偏离ASF分布,呈现C1处偏高而C2处偏低的情况.本征链增长几率的研究结果表明,以活性炭为载体的铁基费-托合成催化剂上存在烯烃的再吸附二次反应,使产物分布偏离ASF分布.铁/活性炭催化剂上同时伴随水煤气变换(watergasshift,WGS)反应.XRD检测到铁/活性炭催化剂上存在FexC和Fe3O4两种物相. 相似文献
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用红外光谱法考察了Rh-Mn-Li-Ti/SiO2催化剂在CO加氢反应过程中表面吸附物种随压力、温度和H2/CO比的改变而变化的规律. 结果表明,高压有利于提高催化剂表面吸附的CO浓度和活性,高温有利于CO解离; 而高温、高压条件不但促进了CO吸附,而且提高并平衡了CO的解离和插入之间的相对活性,促进了C2含氧化合物的生成. H2/CO比的增大有利于CO在催化剂表面的吸附,从而促进了CO插入,尤其是CO的解离和加氢活性,但是过高的H2/CO比将导致过高的CO解离和加氢活性,引起CO插入活性的削弱而最终导致C2含氧化合物生成活性的下降. 同时,考察了助剂(Mn, Li和Ti)对Rh基催化剂表面吸附物种的影响. 结果表明,助剂的加入可提高C2含氧化合物的生成活性. 相似文献
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通过在最优Rh含量基础上对金属配比的再优化,成功地改进了Rh-Mn-Li/SiO2催化剂的CO加氢性能;并采用微量吸附量热和红外等表征手段,考察了助剂Mn和Li促进作用的本质.结果表明:助剂Mn和Li的添加,使孪式和线式吸附CO的碳氧键强度增加,并同时削弱了桥式吸附CO的碳氧键或者使其转化为更易于解离的倾斜式CO吸附物种,从而同时增加了Rh基催化剂的CO解离和插入能力,提高了其活性和C2含氧化合物选择性.另一方面,Mn和Li的添加显著地降低了Rh基催化剂表面H的数量和稳定性.催化剂加氢能力显著降低极大地抑制了CH4的生成,从而有利于C2含氧化合物选择性的进一步提高. 相似文献
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Rh基催化剂上CO加氢制C2含氧化物的原位红外光谱研究 总被引:5,自引:0,他引:5
用原位红外光谱考察了Rh-Mn-Li-Fe/SiO2和Rh/SiO2催化剂表面上CO的吸附态及CO加氢反应过程中吸附物种的变化. 结果表明,CO在Rh/SiO2催化剂上仅有线式吸附态存在,而CO在Rh-Mn-Li-Fe/SiO2催化剂上既有线式吸附态存在,又有孪生吸附态存在. 这说明Rh-Mn-Li-Fe/SiO2催化剂中Rh的分散度较高. 经CO加氢反应(3.0 MPa,593 K)后,在Rh-Mn-Li-Fe/SiO2催化剂上可观测到C2含氧化物前驱物种的吸收谱带,而在Rh/SiO2催化剂上未观测到相应的谱带; CO在这两种催化剂上主要以线式吸附态存在,孪生吸附态基本消失. 结合催化剂对CO加氢的催化性能,可以认为线式吸附的CO对生成C2含氧化物有贡献. Rh-Mn-Li-Fe/SiO2催化剂的高活性是由于助剂的存在削弱了其表面吸附CO的 C-O键,促进了CO的活化,从而有利于C2含氧化物前驱物的生成. 相似文献
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铁助剂对Rh-Mn-Li/SiO2催化剂CO加氢制二碳含氧化物性能的影响 总被引:4,自引:0,他引:4
采用CO加氢反应、程序升温还原(TPR)、CO吸附和CO脱附等技术,研究了Fe助剂对Rh-Mn-Li/SiO2催化剂上CO加氢合成二碳含氧化物反应的影响.结果表明,Mn,Li和Fe的加入明显提高了Rh催化剂的活性及选择性,特别是在1%Rh-1%Mn-0.075%Li/SiO2催化剂中加入0.05%Fe后,C2+含氧化物的时空收率由331.6g/(kg·h)提高到457.5g/(kg·h).但当Fe的加入量继续增加时,催化剂的活性及选择性下降,甲醇的选择性上升.TPR实验表明,当加入少量Fe(0.05%~0.5%)时,TPR的峰面积随Fe加入量的增大而增大,Fe的加入使Rh的还原温度向高温移动,Mn的还原温度向低温移动,Fe的还原峰与Rh和Mn的还原峰相重叠,由此推断这些Fe与Rh是处于紧密接触状态的.当Fe含量增加到1%时,样品在522K出现一个新的谱峰,该峰可归属为与Rh非紧密接触的Fe的还原峰.CO的吸附实验表明,当Fe的加入量超过一定值后,CO吸附量下降.CO的脱附实验表明,在Rh基催化剂中加入少量Fe后,强吸附的CO增多,但当Fe的加入量超过一定值时,强吸附的CO量下降. 相似文献
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本文用UV/ViS,ESR,TPR等方法研究了 Rh/VOCl_2/SiO_2催化剂在浸渍、干燥、还原和合成气反应过程中V的状态的变化。溶液中的VOCl·5H_2O和HRhCl_5·H_2O或RhCl_3·3H_2O等在浸渍后的干燥过程中可以以络合的形式一起沉积在载体的表面,还原后的钒化合物紧紧地附到Rh的表面,对生成C-含氧化物的选择性(或活性)起着重要的促进作用。VOCl/SiO_2在H_2中热处理时VOCl_2易发生歧化反应生成VOCl和 VOCl_3,而不易被还原,Rh的存在可显著地促进VOCl还原为VOCl Rh/VOCl/SiO催化剂经 H_2 还原后钒的主要价态为三价,在合成气反应中没有发现钒的价态有升高的现象。 相似文献