基于分子催化剂光驱动水氧化器件的研究进展

光解水制氢是人们解决未来能源危机的一种重要构想,构建高效的光电化学池是实现这一构想的重要途径,而光驱动水氧化的顺利进行是实现这一过程的关键.本文总结了近年来基于分子催化剂及染料敏化的光驱动水氧化分子器件的研究和进展,介绍了这些分子器件的组装和性能研究等,并根据这些研究的优点和不足提出一些浅见.     

过渡金属氧化物掺杂对铜锰氧化物催化CO氧化性能的影响

以乙酸铜和乙酸锰为铜锰前驱体,以NH4HCO3为沉淀剂,相应金属硝酸盐为掺杂剂,采用共沉淀法制备了不同过渡金属氧化物掺杂的铜锰氧化物催化剂.采用N2物理吸附、X射线衍射,氢气-程序升温还原和原位红外漫反射光谱等方法对催化剂进行了表征,考察了系列催化剂上CO反应性能.结果表明,掺杂过渡金属氧化物可以调变催化剂对CO的吸附能力,进而影响催化剂性能.     

制备方法对Pd-MnOx/γ-Al2O3催化剂分解地表O3性能的影响（英文）

分别用溶胶凝胶法和分步沉淀法制备了MnOx+γ-Al2O3和MnOx/γ-Al2O3,用等体积浸渍法将等量的Pd(NO3)2分别浸渍于其上,再将它们分别涂覆于堇青石上,得到不同物理化学性质的整体式催化剂,并采用X射线衍射、X射线光电子能谱、程序升温还原和低温N2吸附-脱附等技术对催化剂进行表征.结果表明,制备方法和MnOx焙烧温度明显影响催化剂中MnOx的物相、表面Mn物种和表面活性氧物种的分布及织构性质.活性测试结果表明,两种制备方法得到的催化剂于16–90 oC,380000–580000 h–1条件下均可将0.6μL·L–1 O3完全分解;尤其是溶胶凝胶法制备的Pd/γ-Al2O3+MnOx/γ-Al2O3催化剂分解O3活性较好,催化剂表面Mn2+:Mn3+:Mn4+=1.7:1:3(mol).     

超高效液相色谱-串联质谱法测定烟用水基胶中邻苯二甲酸酯类化合物

建立了一种测定烟用水基胶中17种邻苯二甲酸酯类(PAEs)化合物的超高效液相色谱-串联质谱(UPLC-MS/MS)法。样品经水分散,以甲醇定容,涡旋振荡萃取。萃取液离心后,过有机相滤膜进行UPLC-MS/MS分析。通过增加延时柱的方法,排除色谱系统带入的PAEs干扰。结果表明:在0~5μg/m L范围内,方法的线性关系良好,相关系数均大于0.994,定量下限为0.010~0.479μg/g。该方法的回收率为87.6%~106.0%,相对标准偏差(RSD,n=6)为0.8%~6.2%。将该方法与YC/T 333-2010标准方法进行对比,结果显示两种方法的检测数据不存在显著性差异。方法用于烟用水基胶中17种PAEs的测定,操作简单,稳定性好。     

“受阻Lewis酸碱对”化学的研究进展

受阻Lewis酸碱对(Frustrated Lewis Pairs,FLPs)是一类具有特殊反应活性的Lewis酸碱对。自发现以来,FLPs受到了广泛关注并在许多领域崭露头角。本文对FLPs在不对称氢化、高分子聚合、CO_2催化还原等应用领域取得的突破进行了介绍;同时对过渡金属FLPs和FLPs配位的过渡金属催化体系进行了综述;最后对FLPs领域未来的发展前景进行了展望。     

硒吩聚合物/寡聚物有机光电材料研究进展

主要从光电性能角度总结了近几年硒吩聚合物/寡聚物在有机太阳能电池(OSCs)、场效应晶体管(FETs)、发光二级管(LED)等方面的研究进展。目前,基于聚硒吩并[3,4-b]硒吩-苯并二硒吩(PSeB2)(polyselenopheno[3,4-b]selenophene-co-benzodiselenophene)本体异质结太阳能电池器件的能量转化效率最高,达6.87%;场效应晶体管方面,基于PSeDPP(P28)器件的空穴迁移率最高达1.62cm2.V-1.s-1。基于PFO-DDSTQ(一种硒吩芴基聚合物)的发光二级管,表现出目前基于硒吩化合物的最长波长发光器件,EL光谱峰值约860nm。通过对研究者的研究成果的总结发现,在有机光电器件的应用领域中硒吩聚合物/寡聚物是一种极具应用前景的材料。     

层状、花形和棒状钛酸铋纳米结构的可控合成及光催化性能

通过可控水热法,制备出层状、花形和棒状钛酸铋(Bi4Ti3O12,BIT)纳米结构。通过X射线衍射(XRD)和场发射扫描电子显微镜(FESEM)观测其结构和形貌特征。XRD图显示,所制备的样品为层状钙钛矿结构。FESEM结果表明,通过控制水热过程的反应参数可以得到不同形貌的纳米粉体。紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)表明BIT样品的带隙能约为2.63～2.95 eV。利用可见光(λ>420 nm)照射下的甲基橙降解实验评价了BIT样品的光催化性能。结果表明,BIT的光催化活性比掺氮TiO2(N-TiO2)高得多。所制备的层状BIT纳米结构光催化效率最高,经可见光照射360 min,甲基橙溶液的降解率可达95.0%。同时还研究了结构和形貌对不同条件下制备的BIT样品光催化活性的影响。     

整合素αvβ3 靶向PET探针 18 F-c(RGDfK) 在Cu(Ⅰ)催化体系中的点击合成

通过2-叠氮乙基对甲苯磺酸酯的18F-亲核取代反应, 制备了[18F]2-氟叠氮乙烷, 并与丙炔酸修饰的c(RGDfK)反应, 采用常用的CuSO4/NaVc催化体系, 并尝试了CuI(s)和CuI/NH4OH 2种催化体系, 通过点击化学方法合成了整合素αvβ3靶向PET探针[18F]氟乙基-1,4-取代1,2,3-三唑c(RGDfK)[18F-c(RGDfK)]. 在CuSO4/NaVc的催化下, 18F-c(RGDfK)的总合成时间约为60 min, 总收率62%(从[18F]F-起计, 经过衰变校正). 实验结果表明, 点击化学方法高效便捷, 适于多肽的18F标记.     

Y2O2S∶Er3+，Yb3+的制备及Er3+离子在晶场中的能级分裂

采用沉淀法制备前驱体,通过不同温度合成了上转换发光材料Y2O2S∶Er3+,Yb3+,运用XRD,SEM和上转换发射光谱对其进行表征。结果表明,所合成的Y2O2S∶Er3+Yb3+属于六方晶系晶体,随着合成温度的升高,产物的粒径不断增大,上转换发射光强度逐渐增加。研究Y2O2S∶Er3+Yb3+的上转换发光过程,红光发射和绿光发射分别源于Er3+离子的4F9/2→4I15/2以及2H11/2→4I15/2,4S3/2→4I15/2能级跃迁。利用群论计算了晶场中Er3+离子的能级分裂数目。     

Ti:Al2O3纳米粉体的共沉淀法合成及表征

本文采用共沉淀法合成了Ti:Al2O3纳米粉体.利用热重/差热(TG/DTA)/X射线衍射(XRD)/红外光谱(FTIR)/扫描电镜(SEM)以及能谱(EDS)等分析方法对合成的Ti:Al2O3纳米粉体进行了表征.结果分析表明:前驱体在1200℃下,保温1h可以得到纯的α-Al2O3晶相;粉体的粒径均匀、分散性好,平均粒径在25～50 nm之间.