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工业固定床Fe-Cu-K催化剂浆态床F-T合成适应性研究 总被引:5,自引:3,他引:2
采用连续搅拌釜式反应器,在接近F-T合成实际工况下考察了工业固定床Fe-Cu-K催化剂浆态床F-T合成反应性能,研究反应温度、压力、原料气空速和氢碳摩尔比等操作参数对催化剂反应活性、产物选择性和稳定性的影响,实验总运转时间达2 500 h;同时采用扫描电镜技术(SEM)对催化剂的抗磨损性能进行了研究,结果表明,操作参数对催化剂的活性、选择性和目标产物产率有较大的影响,工业固定床Fe-Cu-K催化剂具有一定的抗磨损性能,F-T合成烃产物分布合理;催化剂具有较高的稳定性,在589 h的稳定条件运行内,催化剂的失活速率为0.23%/d(以CO转化率的降低计);在整个运行期间CH4选择性维持在较低的水平。 相似文献
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焙烧温度对铁基催化剂催化浆态床F-T合成反应性能的影响 总被引:6,自引:1,他引:5
采用连续共沉淀与喷雾干燥成型技术相结合的方法制备了微球形Fe-Cu-K-SiO2催化剂,并考察了焙烧温度对催化剂的结构和织构性质的影响. 结果表明,催化剂具有较好的织构和结构热稳定性,粘结剂SiO2起到了分散和稳定α-Fe2O3晶相的作用. 随着焙烧温度的升高,催化剂的比表面积逐渐减小,α-Fe2O3晶粒逐渐增大,催化剂体相中的Cu和K原子向表面富集,且Cu向表面的迁移更明显; 同时,催化剂中的α-Fe2O3和CuO相发生了一定程度的离析,Cu的助剂作用减弱,使催化剂在合成气气氛下难于还原碳化. 催化剂在n(H2)/n(CO)=0.67,GHSV=2.0 L/(g·h),p=1.5 MPa和θ=250 ℃下的浆态床F-T合成反应评价结果表明,升高焙烧温度,催化剂的初活性和最高活性下降,但运行稳定性提高,而且有效地抑制了CH4的生成,明显促进了烃产物向高碳数方向移动. 反应600 h后卸载下的催化剂的形貌观测表明,催化剂的磨损主要是由化学磨损引起的,提高焙烧温度可明显改善其抗磨损性能,焙烧温度高于400 ℃时,催化剂具有较好的抗磨损性能. 相似文献
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Co/SiO2催化剂合成重质烃的反应性能 总被引:6,自引:0,他引:6
对近期筛选出的一种重质烃合成反应性能良好的Co/SiO2催化剂进行了500h的寿命试验,考察了在不同反应温度、压力和空速条件下催化剂的反应性能.结果表明,随着反应的进行,催化剂合成重质烃的选择性基本保持不变,但催化剂的活性缓慢下降;经原位再生后,催化剂活性可基本恢复到原来的水平.烃产物主要由烷烃组成,C5+中烯烃仅占2.25%,产物主要集中在C12~C20馏分段,水相产物中含3.56%~6.56%的有机含氧化合物,其中主要是低碳醇. 相似文献
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制备参数对ZrO2气凝胶超细粉织构和结构性质的影响 Ⅱ.老化时间… 总被引:3,自引:0,他引:3
用超临界流体干燥(SCFD)法制备ZrO2气凝胶超细粉,详细考察了各个制备参数对其织构和结构性质的影响。结果表明,制备大孔高比表面ZrO2气凝胶超细粉较适宜的条件为:水凝胶在母液中老化时间尽可能长,锆盐溶液浓度~0.17ml/l,醇水交换度达到醇凝胶液相水含量~2.52W%,操作温度~260℃,操作压力℃7.5MPa。 相似文献
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采用GC MS分析技术对丙烯催化齐聚液相产物进行了分离、定性和定量分析。毛细管色谱柱为PONA柱 (5 0m× 0 .2 5mm× 0 .2 5 μm) ,FID检测器 ,He作载气 ,初温 3 5℃ ,以 3℃ min升至 2 80℃ ,恒温 60min。质谱离子源为EI源 ,能量 70eV ,离子源温度 2 0 0℃。结果表明丙烯齐聚液相产物中各组分可得到较好地分离 ,主要组分为短支链度的异构烯烃 ,另外还含有少量烷烃和环烷烃 ;由质谱图确定了 1 0 7个组分的化学结构 相似文献
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利用恒温还原和程序升温还原技术研究了水分压对铁基费托合成催化剂还原路径、还原机理和表观活化能的影响. 程序升温还原结果表明, 水分压对催化剂的还原路径没有明显的影响, 催化剂均首先由 α-Fe2O3 还原为 Fe3O4, 然后超顺磁态 Fe3O4 先还原为 FeO, 再还原为 α-Fe, 而顺磁态 Fe3O4 则直接还原为 α-Fe. 恒温还原结果表明, 催化剂在 2.5%H2O-97.5%H2 气氛中还原时, 还原过程达到平衡时的还原程度随还原温度的升高而增加. 利用 Hancock-Sharp 方法分析了恒温还原过程的动力学模型. 结果表明, 还原温度较低时, 催化剂在 2.5%H2O-97.5%H2 气氛中还原时受内扩散模型控制; 还原温度较高时则受晶相形成与生长模型控制. 利用 Kissinger 方法计算了还原过程的活化能, 发现随着水分压的增加, 表观活化能呈增大的趋势. 水分压对 Fe3O4 还原为 α-Fe 过程的影响大于其对 α-Fe2O3 还原为 Fe3O4 过程的影响. 相似文献
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Cr 助剂对 Fe 基催化剂结构和费托合成性能的影响 总被引:1,自引:0,他引:1
采用 N2 吸附-脱附、X 射线衍射、穆斯堡尔谱、X 射线光电子能谱、程序升温还原和热重分析等技术研究了助剂 Cr 含量对 Fe 基费托合成催化剂的织构性质、还原行为以及物相变化的影响. 在 H2/CO = 2.0, 260~300 oC, 1.5 MPa 和 2 000 ml/(g•h) 条件下, 在固定床反应器中考察了 Cr 含量对 Fe 基催化剂费托合成反应活性和产物烃选择性的影响. 结果表明, 在氧化态催化剂中, Cr 助剂与 Fe 物相存在较强的相互作用, 形成固溶体相 α-(Cr1-xFex)2O3; 随着 Cr 含量的增加, 逐渐由单一的富 Fe 相 α-(Fe1-xCrx)2O3 向富 Fe 相和富 Cr 相 α-(Cr1-yFey)2O3 两相过渡. Fe-Cr 固溶体的生成显著抑制了催化剂的还原, 导致催化剂还原度降低, 因而催化剂活性下降. 同时, Cr 的添加提高了甲烷和轻质烃选择性, 但抑制了水煤气变换活性. 相似文献