钾对高硫合成气制甲硫醇磷钼基催化剂的影响

采用等体积共浸渍法,制备了一批不同钾含量的KxMo P/Al2O3(x表示K与Mo摩尔比,0≤x≤3)催化剂,考察其对高硫合成气制甲硫醇性能的影响,并采用X射线衍射分析(XRD)、程序升温还原法(TPR)和激光拉曼光谱(LRS)等技术手段对催化剂进行了表征。结果表明,氧化铝负载的磷钼氧化物前驱体在850℃经H2气还原制备出了Mo P/Al2O3催化剂,少量添加钾催化剂有较高的甲烷选择性,大量添加钾助剂促进了催化剂表面活泼钼硫物种的生成,使得磷化钼基催化剂有较好的甲硫醇选择性,而过量添加钾又会阻碍了甲硫醇的生成。当n(K)/n(Mo)比在2~2.5之间时,磷化钼基催化剂对该反应有较好的催化活性。     

局部表面等离子体共振可调的MoO3-x-TiO2纳米复合物用于提高可见光下光催化还原CO2的性能

利用太阳能光催化还原CO2和H2O到燃料和化学品是一条极具吸引力但又充满挑战性的转化途径.迄今为止,只有非常有限的光催化剂已经被报道可以在可见光照射下光催化还原CO2.局部表面等离子体共振(LSPR)现象可以被用作一种有效的开发可见光催化剂的策略.贵金属Au,Ag,Pt等的LSPR现象已经被较为广泛的研究,并应用于光催化、光热、气敏等多种领域.而低价态金属自掺杂的金属氧化物,如MoO3-x和WO3-x,也被证明具有LSPR现象,可用于开发更加廉价的可见光催化剂.本文通过简单的溶剂热法成功合成了低价态Mo自掺杂的MoO3-x纳米片催化剂,并在合成过程中原位加入TiO2纳米颗粒(TiO2-NP)和TiO2纳米棒(TiO2-NT),构建了MoO3-x-TiO2纳米复合物.电镜表征显示,MoO3-x-TiO2-NT纳米复合物中,MoO3-x纳米片和TiO2纳米管的结合更为紧密.UV-vis光谱显示,TiO2的复合不仅可以增强MoO3-x可见区的吸收强度,同时吸收峰的位置也发生了蓝移.XPS表征显示,TiO2复合后,MoO3-x中Mo5+的比例明显增加,从而提高了MoO3-x中自由电子的浓度,进而增强了LSPR现象和LSPR吸光能力,且TiO2纳米管相对TiO2纳米颗粒具有更好的促进效果.MoO3-x纳米片具有在可见光照射下光催化还原CO2的性能,CO的生成速率为2.8μmol g-1 h-1.复合TiO2纳米颗粒后,MoO3-x-TiO2-NP纳米复合物上,CO的生成速率提高到6.8μmol g-1 h-1.当复合TiO2纳米管时,光催化性能显著提高,在MoO3-x-TiO2-NT纳米复合物上,CO的生成速率可达12μmol g-1 h-1,约为MoO3-x纳米片的四倍,此外还可观测到CH4的生成.当我们将反应气氛由CO2替换成N2后,CO和CH4的生成量几乎为零,证明CO和CH4的生成主要来自CO2的光催化还原.此外,我们还考察了MoO3-x-TiO2-NT纳米复合物光催化还原CO2的催化性能稳定性,以12 h反应时间为一个循环,经3个循环反应后,催化剂的活性基本保持不变,证明该催化剂具有较好的稳定性.综上,我们通过MoO3-x纳米片和TiO2复合的策略,增强了MoO3-x纳米片的LSPR效应,提升了催化剂对可见光的吸收能力,进而提高了MoO3-x-TiO2-NT纳米复合物光催化还原CO2的性能.MoO3-x-TiO2-NT纳米复合物是一种具有发展潜力的光催化还原CO2的可见光催化剂,且该纳米复合物调变LSPR效应的策略还有望用于增强其他LSPR光催化材料的光催化性能.     

An improved deconvolution method for X-ray coded imaging in inertial confinement fusion

In inertial confinement fusion （ICF）, X-ray coded imaging is considered as the most potential means to diagnose the compressed core. The traditional Richardson-Lucy （RL） method has a strong ability to deblur the image where the noise follows the Poisson distribution. However, it always suffers from over-fitting and noise amplification, especially when the signal-to-noise ratio of image is relatively low. In this paper, we propose an improved deconvolution method for X-ray coded imaging. We model the image data as a set of independent Gaussian distributions and derive the iterative solution with a maximum-likelihood scheme. The experimental results on X-ray coded imaging data demonstrate that this method is superior to the RL method in terms of anti-overfitting and noise suppression.     

SILEX-I装置上激光-团簇聚变实验中子产额测量

 超短超强脉冲激光与CD4团簇相互作用可以产生高能量的氘离子,从而产生DD聚变中子,这种团簇聚变中子源有着非常广阔的应用前景。在SILEX-I 100 TW飞秒激光装置上,超短超强脉冲激光与CD₄团簇相互作用实现了DD核聚变。团簇聚变的中子产额是实验中最为重要的物理量,在实验中采用高灵敏的中子探测器对团簇聚变产生的中子进行了测量,在现有实验条件下测得中子产额为10³。     

随机介质中的矢量辐射传输理论

本文讨论了极化电磁波在随机介质中多次散射,传输和热辐射的斯托克斯矢量的辐射传输理论。其中包括随机分布离散的球形和非球形粒子的矢量辐射传输方程,离散坐标-特征分析法,付利叶变换,迭代法等数值解。讨论了非球形粒子的穆勒矩阵。并研究了密集分布的散射粒子介质的辐射传输理论,考虑了密集粒子散射的相干性,计算了有效传播常数。理论及数值结果与实验作了很好的比较。     

随机Gauss粗糙面上三维导体目标散射差场的随机泛函解析计算方法

提出一种解析的随机泛函方法(SFA),计算导体Gauss粗糙面上三维导体目标的复合电磁散射.推导粗糙面的随机Green函数,用一种新的四路径模型描述面体复合散射机理,用SFA求解双站差场雷达散射截面.以导体球目标为算例,与其他数值计算方法比较后验证了SFA的有效性与准确性,同时讨论了粗糙度、体目标尺寸以及距离粗糙面高度等参量变化对结果的影响,给出复杂形状体目标的双站差场雷达散射截面的空间角分布. 关键词： 随机泛函方法 粗糙面随机Green函数 差场雷达散射截面 面体复合散射     

皮秒激光驱动的X射线源编码高分辨照相技术

为实现惯性约束聚变（ICF）内爆燃烧停滞阶段过程中最大压缩时刻的冷燃料面密度分布测量,设计了包含字母客体与针孔阵列的照相客体,通过同一发相同视角测量源分布与客体照相技术,首次建立了皮秒激光驱动的高能X射线源编码照相技术。通过星光III实验研究,基于W丝阵靶照相的反演图像空间分辨率5.4 μm±0.7 μm;激光到X射线（50～200 keV）的能量转换效率,W丝阵靶5.4×10?4,与传统Au单丝靶的转换效率（4.8×10?4）一致。基于源编码照相解决了传统皮秒激光背光照相中空间分辨率与光源亮度不能兼顾的困难,为强背景干扰下提供高信噪比、高分辨率的ICF靶丸压缩背光图像提供了重要照相方式。     

D3He爆推靶质子源优化模拟研究

为了在百kJ高功率激光装置上建立D3He质子照相平台,采用一维辐射流体程序Helios-CR对D3He爆推靶质子产生进行了模拟,综合考虑多种因素给出在百千焦高功率激光装置上开展质子照相所需要的激光和靶球建议参数。结合激光装置现有条件,分析了在1015 W/cm2左右激光强度下D3He质子产额随靶球半径、激光强度、充气压力和SiO₂球壳厚度等参数的变化规律,给出了靶球半径300 μm,内充D3He气体压强1.8 MPa,SiO₂球壳厚度3.5 μm左右等优化参数,预计此条件下D3He质子产额可达109～1010。通过模拟得到的质子产额变化规律,为质子照相平台的正式建立和实验参数选取提供了参考。     

氮化硼纳米管热输运性能的分子动力学模拟

采用基于声子散射理论的Boltzmann-Peierls声子传输方程(BTE)和非平衡态分子动力学模拟(NEMD)方法研究了氮化硼纳米管(BNNT)的热输运性能.分析了BNNT的热力耦合效应,通过BTE与NEMD两种方法相结合,分析了温度和长度对BNNT热输运性能的影响,并应用量子修正扩大了NEMD的研究范围.结果表明:随着拉伸或压缩应变的增加,BNNT热输运性能均呈降低的趋势.通过计算声子态密度(PDOS)在理论上分析了以上结果,发现在拉伸状态下,声子模式的变化是决定BNNT热输运性能变化的主要因素;在压缩状态下,热导率变化是由于模型发生明显的屈曲变形引起的.在低温段,BNNT的热输运性能受量子效应影响最初有一个线性增加的过程,当温度超过一定值时,其开始显著地降低;当BNNT长度小于120nm时,随着长度的增加,其弹道性能逐渐减弱,但仍主要体现为弹道特征,其热导率(κ)与长度(L)基本满足κ∝Lα这一关系.     

不同煤燃烧方式降低NOx排放比较及解耦燃烧应用

采用两段反应器研究了三种煤在不同燃烧方式下抑制NO_x生成的效果。结果表明,煤的热解气和部分气化生成气再燃均能较好的抑制NO_x生成,抑制效果优于空气分级燃烧,解耦燃烧方式抑制NO_x生成的效果最显著,相对于传统燃烧其NO_x排放降低了32%以上。煤种对各种燃烧方式降低NO_x的程度有明显影响,煤中单位氮含量的燃料比(固定碳/挥发分)越小,煤的热解气和部分气化生成气再燃以及解耦燃烧方式下NO_x的排放量越低。在煤部分气化生成气再燃烧方式中,部分氧化气化段通氧量不同,降低NO_x排放的效果也不同,在氧气体积分数为8%~10%时的NO_x生成量最低。基于解耦燃烧技术原理,研制了1.4 MW解耦燃烧工业锅炉,在燃烧同一煤种时,解耦燃烧锅炉和传统立式锅炉相比,烟气中NO_x排放量降低了32.9%。