大面积N-掺杂定向碳纳米管阵列的制备与表征

采用无模板的化学气相沉积(chemical vapour deposition，CVD)法，以二甲苯和乙二胺为反应物，二茂铁为催化剂，以石英玻璃为衬底，制备了大面积、垂直于石英衬底生长、掺杂N的定向碳纳米管阵列。扫描电镜检测表明制备的定向碳纳米管阵列具有很好的定向性，而且管身平直。高分辨透射电镜的检测表明制备的碳纳米管具有较好的石墨化程度和较高的纯度，首次在碳纳米管内腔中发现了原位生长的“类富勒烯”结构。拉曼光谱的检测表明制备的定向碳纳米管阵列中含有大量的单壁碳纳米管。X射线光电子能谱检测表明N原子成功地被掺进了碳纳米管中，而且N原子的百分比随着碳源中N原子浓度的增加而增加，当碳源中n_C∶n_N比为1∶1的时候，在掺杂的碳纳米管中N原子的物质的量分数可以达到2.51%。     

木质纤维素中C-O键选择性活化和高效转化制化学品

高效转化来源丰富且可再生的木质纤维素制备化学品和燃料对建立可持续发展社会具有重要意义。木质纤维素利用的一条理想途径是将其主要成分纤维素、半纤维素和木质素在温和条件下高选择性地催化转化为关键平台化学品。本文综述了近年报道的有关纤维素、半纤维素和木质素或其模型分子中C–O键选择性活化生成葡萄糖、葡萄糖衍生物(包括葡萄糖苷、六元醇和葡萄糖酸)、木糖、阿拉伯糖和芳香化合物的新催化剂和新策略,阐述了决定催化性能的关键因素。本文还讨论了相关反应机理以深入理解C–O键选择性活化。纤维素由葡萄糖单元通过β-1,4-糖苷键连接而成,通过水解反应,选择性切断这些糖苷键可以获得葡萄糖或其低聚物。鉴于葡萄糖在水热条件下不稳定,发展纤维素温和条件下水解的酸催化剂至关重要。众多研究表明,均相酸催化剂(如无机酸,杂多酸等)具有强Br?nsted酸,在该水解反应中显示高的催化活性。另一方面,拥有强酸性基团-SO3H的固体酸也表现出优异的水解糖苷键性能,但是-SO3H官能团易于流失,限制了这类固体酸催化剂的循环使用。最近研究显示,一些催化剂尤其是碳材料上引入能够与纤维素形成氢键的官能团时,其催化纤维素水解性能显著增强。设计合成这类具备酸性位和氢键位协同效应的稳定固体酸催化剂是纤维素水解转化的一个颇具前景的研究方向。以醇替代水为溶剂实施纤维素醇解制葡萄糖苷是高效活化糖苷键的有效策略。杂多酸被证实为该醇解反应的高性能催化剂。在相同反应条件下,醇解产物葡萄糖苷较水解产物葡萄糖更为稳定,因此可以获得高的葡萄糖苷收率。开发稳定可重复利用的固体酸催化剂是纤维素醇解的关键。耦合水解与加氢或氧化反应可以直接将纤维素转化为相对稳定且具有广泛用途的多元醇或有机酸。目前已有一系列双功能催化剂被报道,这些催化剂通常组合了具备水解功能的液体酸或固体酸和具备加氢或氧化功能的贵金属或过渡金属(譬如Ru, Pt, Ni和Au)。其中杂多酸盐或含有磺酸官能团的固体酸负载Ru或Au双功能催化剂显示出优异的生成六元醇或葡萄糖酸的催化性能。半纤维素由葡萄糖、甘露糖、木糖、阿拉伯糖、半乳糖等单糖单元通过糖苷键连接而成,糖苷键选择性活化可生成各种单糖混合物。硫酸可以有效水解半纤维素,但是同时也易于催化所生成的单糖深度转化为呋喃及其衍生物。较之硫酸,酸性较弱的有机酸特别是二元羧酸(例如马来酸、草酸等)具有较高的单糖选择性。固体酸如酸性树脂,分子筛等亦可催化半纤维素水解反应,但树脂类催化剂中官能团的流失问题有待解决。木质素是由含甲氧基等取代基的苯丙烷单元通过一系列化学键连接而成的复杂大分子,其芳香单元间包括β-O-4,α-O-4和4-O-5等三种主要连接方式,选择性切断这些C–O键可获得高附加值的芳香化合物。水解和氢解是两类普遍用以活化木质素及其模型化合物C–O键的反应。酸和碱均可催化木质素及其模型化合物水解,但是通常需要苛刻条件获取高转化率。近期研究显示,通过对木质素Cα-OH预氧化,再以HCOOH/HCOONa实施水解反应,可以成功实现温和条件下有机溶剂提取木质素及其模型化合物的高效转化。另一方面,均相金属络合物(如Ni, Fe和Ru)或多相负载型金属催化剂(如Ni, Cu, Mo, Pt, Ru, Pd或Ru等)均可有效催化木质素及其模型化合物中C–O键氢解,获得芳烃化合物。在部分多相催化剂体系中,除C–O键活化断裂外,还伴随芳环深度加氢反应,产生较多环己烷衍生物。因此,设计合成具备氢解功能同时抑制过度加氢功能的催化剂是获得芳烃化合物的关键。     

利用类铜离子谱线诊断银等离子体电子密度

测量了激光加热块状银靶产生的等离子体XUV光谱.计算了T_e分别为65eV,86eV和130eV时,AgXIX4s-4P,4P-4d,4d-4f7条谱线在不同电子密度时的强度.根据AgXIX4d~2D_(s/2~-)4f~2F_(r/2)和4P~2P_(3/2)-4d~2D_(s/2)两条谱线的强度比,推导了激光银等离子体电子密度.当入射激光功率密度W为6×10~(12)W/cm~2时,银等离子体电子密度N_e=1×10~(20)/cm~3. 关键词：     

神光Ⅱ装置间接驱动DD燃料面密度诊断

面密度是表征惯性约束聚变内爆压缩状态的重要参数.基于MULTI程序模拟了神光Ⅱ间接驱动内爆条件下最大压缩时刻燃料等离子体的物理参数，计算了CR-39的次级质子摄谱范围，利用CR-39背面测量了间接驱动充氘燃料聚变次级质子，给出了燃料平均压缩面密度〈ρ_R〉，并与理论计算结果做了比较.结果表明，在神光Ⅱ条件下，可以通过D³He次级质子诊断燃料〈ρ_R〉值. 关键词： 燃料面密度 CR-39 次级质子     

超短超强激光及微团簇与大尺度团簇相互作用

用2.5 MV静电加器提供的高品质微团簇束与固体、气体和大尺度团簇(100->1000原子/团簇)碰撞,超强飞秒激光与大尺度氘团簇相互作用,研究微团簇在大尺度团簇中的库仑爆炸特性,研究超短超强激光场中大尺度氘团簇的聚变机理.本文将介绍此项实验研究的进展.     

100 TW激光与等离子体相互作用中质子背向发射的能谱测量

 用100 TW激光器产生的超短超强激光与5 μm薄膜Cu靶的进行打靶实验，测量了靶背法线方向产生质子的角分布和能谱。实验中采用辐射变色膜片HD810测量质子的角分布，用CR39和Thomson磁谱仪结合测量质子能量分布。测量结果表明：质子发射张角为10°左右，质子沿着靶背法线方向发射，在能量为570 keV处出现截断。通过测量质子能量分布验证了超短超强激光等离子体相互作用过程中靶背法线鞘层质子加速机制。     

飞秒激光-金属薄膜靶相互作用中靶前后超热电子能谱的比较

采用电子谱仪测量了飞秒激光-金属薄膜靶相互作用中靶前和靶后产生的超热电子能谱.结果显示：靶前超热电子能谱的峰出现在约430 keV处，靶后超热电子能谱的峰出现在约175 keV处；靶前超热电子的有效温度分别为218 keV和425 keV，靶后超热电子能谱出现“软化”现象，其有效温度分别为96 keV和347 keV.靶前和靶后超热电子能谱明显不同是由于超热电子输运穿越过密等离子体和冷材料的靶，并在靶后建立Debye鞘，鞘电场使靶后超热电子能谱峰向低能端移动，鞘电场和自生磁场导致靶后超热电子能谱产生“软化”，估算出的鞘电场小于激光电场.     

超短超强激光与铜靶相互作用产生Kα源的蒙特卡罗模拟

超短超强激光打靶产生的超热电子,与固体靶相互作用时会产生Kα线辐射.由经典定标律给出了法线方向超热电子的温度.利用蒙特卡罗方法,对超热电子在固体靶中的传输进行了研究,模拟了不同靶厚度情况下Kα产额和角分布及不同电子温度下Kα光子的转化效率.计算结果与实验符合较好.结果表明:在一定电子温度下,随着靶厚度的增加Kα光子产额会达到饱和,并会使Kα光子发射的各向异性变得更加严重;存在最佳的电子温度,使Kα线转化效率最高.     

三维随机粗糙面上导体目标散射的解析-数值混合算法

提出三维导体目标与导体粗糙面复合散射的解析-数值混合迭代算法，推导出三维目标与粗糙面的耦合积分方程，以及粗糙面散射的Kirchhoff近似(KA)计算式.粗糙面的KA解析计算大大降低了粗糙面求解的复杂度，与目标矩量法的混合迭代保证了计算结果的精度，使得三维体-面目标复合散射计算变得可行.由于体-面两者的高阶耦合作用明显减小，保证了该混合迭代算法的收敛性.与镜像Green函数方法的比较表明该混合算法的有效性，并讨论了粗糙面长度选择对计算结果的影响.结合Monte-Carlo方法，数值分析了理想导体Gauss     

钛促进的钴钼耐硫变换催化剂性能的研究

钴钼硫化物是一种高效的耐硫变换催化剂,许多助剂如碱金属、碱土金属、锰、铜和稀土金 属等对其性能均有影响. 其中,碱金属钾的助催化作用显著［1,2］,但存在易流失,导 致催化剂失活和后续设备污染腐蚀等问题; 其它助剂虽对耐硫变换催化剂有促进作用,但效 果不明显. 以TiO2为助剂调变Co-Mo系加氢脱硫催化剂的性能,可明显改善活性组分的分 散状态,进而可以提高催化剂的活性. 但TiO2作为耐硫变换催化剂的助剂至今未见报道. 本文结合耐硫变换催化剂的研制开发工作,采用常压微反、程序升温还原(TPR)、程序升温硫 化(TPS)及原位红外光谱(IR)等技术,对钛促进的钴钼耐硫变换催化剂的性能进行了研究.