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用穆斯堡尔谱学对用络合法制备的铂锡重整催化剂中锡的状态及其与催化活性的关系进行了研究。铂的存在能促进锡的还原。络合法制备的铂锡催化剂中铂和锡原子相互邻近,较易形成双金属簇,有可能对催化性能的改善产生作用。不同还原条件的Pt-Sn/γ-Al_2O_3中锡均以四价锡、二价锡和铂锡合金形式存在,但这些组分的相对含量随还原温度不同而不同。经300~400℃还原的铂锡催化剂的环己烷脱氢反应活性与单铂催化剂差别不大,而经500℃还原的铂锡催化剂活性则明显低于单铂催化剂。铂锡催化剂中含锡比例较高的铂锡合金组分—Pt_3Sn_2和具有更高含锡比的合金组分可能是影响催化活性的主要组分。 相似文献
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用XRD, XPS, CO-TPR, NH3-TPD, SO2-TPD和IR等方法表征了SnO2-TiO2固溶体催化剂的物理化学性质. 不同配比的SnO2和TiO2均可形成均一的具有金红石结构的连续固溶体,其晶粒度比单纯的SnO2或TiO2的晶粒度小. SnO2-TiO2固溶体的比表面积随SnO2含量的增大呈火山形变化,说明在SnO2-TiO2固溶体中SnO2可阻止TiO2由锐钛矿型变为金红石型过程中比表面积的减小,而TiO2则提供了维持大表面的结构框架. SnO2倾向于在固溶体表面偏析,固溶体的表面氧含量高于单纯SnO2的表面氧含量而低于单纯TiO2的表面氧含量. SnO2, TiO2和SnO2-TiO2表面含有能被CO还原的吸附氧和晶格氧,被还原的SnO2, TiO2和SnO2-TiO2的表面晶格氧的数量仅占所有晶格氧的0.001%, 说明CO只使部分晶格氧还原并生成氧阴离子空穴. TiO2表面没有酸性, SnO2和SnO2-TiO2呈微弱酸性. 经CO还原的SnO2-TiO2上存在大量的强碱中心,说明SnO2和TiO2之间发生了协同作用. SnO2-TiO2固溶体的这些物化性质均十分有利于SO2+NO+CO的氧化还原反应. 相似文献
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盐酸处理γ—Al2O3的表面性质及其对负载的Pt的表面性质和反应性能的… 总被引:1,自引:0,他引:1
本文研究了用盐酸处理γ-Al2O3对Al2O3的表面性质以及对Pt/Al2O3的表面性质和反应性能的影响。结果表明盐酸处理的γ-Al2O3酸中心(强酸和弱酸中心)数目增加,Pt在Al2O3表面的表观分散度或Pt的低温活性中心数增加,与此同时,Pt的高温活性中心数也增多,从而使Pt/Al2O3的氢解、异构化和脱氢环化活性都增加。 相似文献
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少量Ti对Pt/Al_2O_3所起的作用,总的趋势是随着Ti量的增加使环戊烷氢解反应活性中心的密度减少,活性频率下降,活化能和指前因子增加并互为补偿效应。这可能是因为催化剂还原时生成的Ti~(<4+)或Ti~0对Pt所起的集团效应和电子配位体效应的结果。另外,当催化剂中Ti的含量在0.25—1.0%(重)时,上述各种参数随Ti量而变化的幅度不大,这可能是因为催化剂中未被还原的Ti~(4+)具有增强Pt的活性的作用,因此它部分抵消了Ti~(<4+)或Ti~0所起的减弱Pt的活性的作用。 相似文献
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考察了300℃和500℃温度下还原的Pt/Al_2O_3和含有不同Ti量的Pt-Ti/Al_2O_3催化剂的环己烷脱氢反应性能。300℃还原时,Pt/Al_2O_3的环己烷脱氢活性随着Ti量的增加而增加,这可能是因为300℃还原时,Ti~(4+)不能被H_2还原,它具有吸引Pt的外层电子的能力。因此使Pt的脱氢活性增强。500℃还原时,Ti~(4+)被部分还原成Ti~(<4+)或Ti~0,它们都具有给电子的能力,邻近的Pt原子接受此电子后使其缺电子的程度减弱,从而使其活性变低,但因为Ti~(4+)部分地抵消了Ti~(<4+)和Ti~0减弱Pt活性的作用,所以Pt-Ti/Al_2O_3中含Ti量即使多达5.0%(重)。其环己烷脱氢活性仍比单组分Pt/Al_2O_3的高。 相似文献
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采用程序升温还原法,竞争加氢法(CHRM)以及以苯加氢反应为反应探针研究了在Pt-Cu-Al_2O_3催化剂中Cu对Pt所起的作用.发现因催化剂制备方法不同,Cu所起的作用也不同.用先浸Pt后没Cu法制备的Pt-Cu-Al_2O_3催化剂,发生电子由Cu向Pt转移的过程.从而使催化剂对苯加氢反应的固有催化活性发生变化.这表明Cu在催化剂中起了电子配位体效应.用先浸Cu后浸Pt法或用Pt、Cu共浸法制备的Pt-Cu-Al_2O_3,Cu主要起了稀释Al_2O_3上的Pt的作用.即Cu主要是起了集团效应. 相似文献
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盐酸处理γ-Al_2O_3的表面性质及其对负载的Pt的表面性质和反应性能的影响 总被引:1,自引:0,他引:1
本文研究了用盐酸处理γ-Al_2O_3对Al_2O_3的表面性质以及Pt/Al_O_3的表面性质和反应性能的影响。结果表明盐酸处理的γ-Al_2O_3酸中心(强酸和弱酸中心)数目增加,Pt在Al_2O_3表面的表现分散度或Pt的低温活性中心数增加,与此同时,Pt的高温活性中心数也增多,从而使Pt/Al_2O_3的氢解、异构化和脱氢环化活性都增加。 相似文献