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由于可以从非石油资源如煤、天然气、生物质等出发制备低碳烯烃,分子筛催化甲醇制烯烃(MTO)反应在学术界和工业界引起了广泛的研究兴趣. H-SAPO-34是目前表现优异性能的分子筛催化剂之一,其双烯(乙烯+丙烯)的选择性在80%以上,已经实现了工业化应用.为了提升MTO反应的选择性,以及调控乙烯丙烯的选择性之比,非常有必要从反应机理出发来优化设计新的催化剂.然而,由于MTO催化反应产物复杂多样,对MTO反应机理的认识还存在很大的争议.目前基本能够接受的是MTO催化反应沿着烃池机理进行.在此反应机理中,无机分子筛和有机烃池活性中心形成共催化剂,甲醇进攻有机活性中心生成烷基链,此烷基链断裂得到烯烃产物.目前提出的烃池活性中心主要包括多甲基苯和烯烃自身,它们分别沿着各自的循环反应网络(芳烃循环和烯烃循环)生成烯烃产物.有文献指出在H-ZSM-5分子筛中芳烃循环主要生成乙烯,而烯烃循环主要生成丙烯等产物.因此,系统研究分子筛结构对两条循环网络相对贡献程度的影响规律,从而阐述分子筛结构和MTO催化性能之间的关系具有重要的意义. H-SAPO-18是一类结构上与H-SAPO-34相类似的分子筛,其笼由八元环孔道互联.实验研究指出,其也具有优异的MTO催化性能.在本工作中,我们利用包含范德华相互作用校正的交换相关泛函(BEEF-vdW),系统研究了H-SAPO-18分子筛中的芳烃循环反应机理.所有计算用VASP程序包完成, H-SAPO-18用48T周期性结构模型表示.利用静态吸附和相互转化的自由能变化情况,我们首先确认了反应条件下H-SAPO-18中最稳定的多甲基苯的结构.计算结果指出,1,2,4,5-四甲基苯的吸附能最强,而六甲基苯是主要存在的多甲基苯组分.多甲基苯在分子筛孔道内的稳定性主要由两个相反的作用共同影响:范德华相互作用引起的吸引,以及分子筛孔道结构引起的排斥.在芳烃循环路线中,乙基侧链的增长是反应的关键基元步.吉布斯自由能分析指出芳烃循环路线中,在反应温度673 K下H-SAPO-18中的六甲基苯并不比五甲基苯,四甲基苯的活性高,这与H-SAPO-34分子筛中的结果相一致. H-SAPO-18中的四甲基苯、五甲基苯和六甲基苯的总吉布斯自由能垒分别是208,215,239 kJ/mol.六甲基苯循环路线所表现出的高反应能垒的一个原因,是由于分子筛几何限域效应引起的熵增加所致.通过与烯烃循环路线的动力学进行比较,本文芳烃循环路线动力学的工作可以为MTO催化反应机理的研究提供一些启示. 相似文献
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53.
Itisknownthatoneofthebasicproblemsofapproximationtheoryishowtoworkoutasequenceofpolynomialsofdegreen,suchthattheirconvergence... 相似文献
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An improved algorithm based on the layer peeling (LP) method is proposed and demonstrated. The new method is shown to be effective for mitigating the impact of numerical errors on reconstruction of coupling function for strongly reflecting Bragg gratings. As examples, a flat-top dispersion-free fiber grating and a fiber-grating dispersion compensator are designed by the improved LP method. For a chirp grating, more accurate results are demonstrated in comparison with those obtained by the integral layer peeling (ILP) method. 相似文献
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利用静电纺丝法合成碳纳米纤维(CNFs),并用电沉积技术在其表面负载金纳米粒子(AuNPs)而得到负载AuNPs的CNFs(AuNPs-CNFs),研究氧氟沙星(OFL)在AuCNFs修饰玻碳电极(AuNPs-CNFs/GCE)上的电化学行为,建立定量测定OFL含量的电化学分析新方法.采用循环伏安(CV)法,在0.10mol·L-1的磷酸盐缓冲溶液(pH=7.0)中,OFL在AuCNFs/GCE上于+0.83V处出现明显的氧化峰,其氧化峰电流是裸电极上的2.5倍.用电流-时间曲线法测得OFL氧化峰电流与其浓度在1.0×10-6~2.0×10-4 mol·L-1呈线性关系,检测限(S/N=3)为3.0×10-7 mol·L-1.采用本方法对OFL滴眼液中OFL进行加标回收率测定,回收率在96.8%~98.7%之间.AuNPs-CNFs/GCE对OFL的电化学氧化具有良好的电催化作用,该方法可用于OFL滴眼液中OFL的加标回收率测定,结果令人满意. 相似文献
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田学银杨光惠皮进修 《数学的实践与认识》2022,(9):28-37
青少年是祖国发展的希望和未来,在科技发展日新月异的时代,青少年作为科技人才的一支后备军,国家未来的发展离不开他们的支持和参与,其科学素质的高低将直接影响我国未来的发展.通过建立学校、监管方与青少年三者之间的演化博弈模型,并运用数值仿真分析三方主体的行为策略选择的影响因素.结果表明:青少年提升科学素质与学校和监管方的激励机制程度密切相关.随着学校和监管方对参与科学素质提升活动的青少年加大经济刺激,以及学校对科学素质活动形式的宣传和增加,青少年会选择参与到科学素质提升活动中. 相似文献
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液晶型聚氨酯弹性体的固体高分辨核磁共振研究 总被引:1,自引:0,他引:1
采用固体高分辨^13C核磁共振谱以及溶液碳谱、氢谱的方法对以聚四氢呋喃(PTMO)为软段、4,4'-二苯基甲烷二异氰酸酯(MDI)为硬段、4,4'-二羟已氧基联苯(HB6)为扩链剂的液晶型聚氨酯弹性体的相态结构、分子运动、氢键相互作用等问题进行了研究。探讨了样品的化学结构与上述问题间的关系。 相似文献
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This Letter demonstrates the effectiveness of a high-speed high-resolution photonic analog-to-digital converter(PADC) for wideband signal detection. The PADC system is seeded by a high-speed actively mode locked laser,and the sampling rate is multiplied via a time-wavelength interleaving scheme. According to the laboratory test,an X-band linear frequency modulation signal is detected and digitized by the PADC system. The channel mismatch effect in wideband signal detection is compensated via an algorithm based on a short-time Fourier transform. Consequently, the signal-to-distortion ratio(SDR) of the wideband signal detection is enhanced to the comparable SDR of the single-tone signal detection. 相似文献
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60.