一步法制备铁氧化物/氮改性氧化石墨/碳纳米管异质结及其用于催化活化过一硫酸氢钾降解亚甲基蓝模型染料（英文）

随着较差的生物相容性和更高毒性有机染料的应用,如酚类化合物和抗生素,水污染和食品污染变得极其严重.这不仅危害人类健康,而且严重污染自然环境.过硫酸盐去污技术利用自由基活化降解过程,成为处理一系列污染物非常有效的方法;然而设计具有多功能性的高性能催化剂仍然面临着巨大的挑战.因此,本文借鉴铁基材料、氮改性石墨和碳纳米管独特的物化性质,以尿素、铁盐、氧化石墨、碳纳米管为原材料,通过一步水热法成功制备了三维多功能铁氧化物/氮改性氧化石墨/碳纳米管异质结,用作活化过一硫酸氢钾复合盐以降解有机模型污染物亚甲基甲蓝(MB),研究了高级氧化法(AOPs)作用机理和优化反应条件.XRD、红外光谱、SEM和XPS结果表明,铁氧化物通过物理静电作用力和化学键结合力已经被牢牢固定在了氮修饰的氧化石墨结构框架内.当加入了碳纳米管之后,它会与石墨形成类似于互穿聚合物网络的结构,从而具有三维材料的优点,且提升电子转移电导率,使得催化剂的结构和性能有了很大的改善.此外,优化了降解系统、PMS负载量、初始有机污染物浓度和催化剂用量等因素.结果表明,处于催化剂/PMS系统时,亚甲基蓝可以在12min之内有效地完全降解,可归结于碳、氮以及主要活性物质铁氧化物之间的协同作用.基于数据拟合分析,污染物氧化降解系统与拟一阶动力学相符合,其速率常数约为0.33 min~(-1).淬灭实验证明,硫酸根自由基和羟基自由基是主要的反应活性物种.这种同时富含铁/氮分级的多孔碳骨架异质结物质不仅可用作过渡金属催化剂,而且为制备其他异质结提供参考,以用于超级电容器、储能材料、电催化剂等领域     

Synthesis and Structural Characterization of Two Molybdenum~phosphate Cluster Compounds: (C_(14)N_(14)H_(63) )Na(H_2Mo_6P_4O_(31))_2·8H_2Oand(C_(14)N_(14)H_(63))Na(H_2Mo_6P_4O_(31) )_2·5H_2O

ＩｎｔｒｏｄｕｃｔｉｏｎＴｈｅｓｙｎｔｈｅｓｉｓａｎｄｓｏｒｐｔｉｏｎｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓｏｆｏｐｅｎｆｒａｍｅ ｗｏｒｋｓｏｌｉｄｓｓｕｃｈａｓｚｅｏｌｉｔｅｓ1ａｎｄｍｅｔａｌｍｏｌｙｂｄｅｎｕｍｐｈｏｓ ｐｈａｔｅ2 ,3ｗｉｔｈｌａｒｇｅｃａｖｉｔｉｅｓｐｒｏｖｏｋｅｄｅｎｏｒｍｏｕｓｉｎｔｅｒｅｓｔｂｅ ｃａｕｓｅｏｆｔｈｅｉｒｐｏｔｅｎｔｉａｌａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｉｎｃａｔａｌｙｓｉｓ .Ｏｎｅ ,ｔｗｏ ａｎｄｔｈｒｅｅ ｄｉｍｅｎｓｉｏｎａｌｓｏｌｉｄｃｏｍｐｏｕｎｄｓｃｏｎｓｉｓｔｉｎｇｏ…     

(C6H8N3)+I3-和[(Cu3I4)(C8H17N2)]配体原位合成与结构表征

在溶剂热条件下, 以原位反应为基础合成了两个碘化物(C6H8N3)+I3-(1, C6H8N3=2,3-dihydroimi-dazo[1,2-a]pyrimidin-1-ium, 2,3-二氢咪唑[1,2-α]-嘧啶鎓阳离子)和[(Cu3I4)(C8H17N2)](2, C8H17N2=N-ethyl-4-aza-1-azonia-bicyclo[2.2.2]octane, N-乙基三乙烯二铵阳离子). 用元素分析、粉末X射线衍射及单晶X射线衍射等对化合物进行了表征. 结果表明, 化合物1属于三斜晶系, P1空间群, a=0.74281(15) nm, b=0.84241(17) nm, c=0.9993(2) nm, α=82.02(3)°, β=83.30(3)°, γ=82.92(3)°, V=0.6114(2) nm3. 化合物2属于单斜晶系, P21/c空间群, a=0.68924(14) nm, b=1.0786(2) nm, c=2.2779(5) nm, β=94.84(3)°, V=1.6874(6) nm3. 在两个化合物合成中存在两种不同类型的配体原位合成反应, 即化合物1的2-氨基嘧啶和乙醇的成环反应与化合物2的三乙烯二胺和乙醇的烷基化反应.     

光导管系统自然通风效果的CFD研究

本文利用CFD方法对光导管系统的自然通风进行模拟,综合分析了在不同大小和方向的室外风速下,风帽结构、通风管长、管道间距及光导管直径对自然通风效果的影响,结果表明,H型通风末端结构具有较好的通风效果,管长、管道间距与通风量之间存在最小风量极值点,通风量随着管道直径的增加而增大,这些结果为具有自然通风功能光导管系统实用化提供了理论指导.     

以4-[(羧甲基)硫代]-苯甲酸为配体的Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)配位聚合物的合成、结构以及荧光性质

在混合溶剂热条件下,以4-[(羧甲基)硫代]-苯甲酸(CMTB)为配体合成了[Pb(CMTB)H2O]n(1)和[Cd(CMTB)]n(2)两个配位聚合物,并用X-射线单晶结构分析、电感耦合等离子光谱和红外光谱对其进行了表征。化合物1属于三斜晶系,空间群为P1,晶胞参数为a=0.645 08(13)nm,b=0.847 83(17)nm,c=0.956 30(19)nm,α=90.37(3)°,β=92.75(3)°,γ=106.40(3)°,Z=2;化合物1具有二维层状结构,每1个Pb(Ⅱ)与来自4个配体的5个氧原子以及1个来自水分子的氧原子配位,形成了1个变形八面体的几何构型。化合物2为单斜晶系,空间群是P21,晶胞参数为a=0.786 27(16)nm,b=0.600 55(12)nm,c=1.001 3(2)nm,β=91.14(3)°,Z=2。化合物2是一个二维层状化合物,Cd(Ⅱ)与5个氧原子和1个硫原子配位形成了六配位的八面体构型。同时,我们对两个配合物的荧光性质进行了研究。     

Na2[(VO)12O6B18O39(OH)3]·(11H3O)·4H2O的水热合成和晶体结构

以V2O5, Na2B4O7·0H2O, NaH2PO4·2H2O, 乙二胺和H2O为原料, 按物质的量比0.5∶1∶1∶2.24∶111在180 ℃条件下晶化, 得到棕色晶体Na2[(VO)12O6B18O39(OH)3]·(11H3O)*4H2O. 单晶结构分析结果表明该化合物属单斜晶系, P21/n空间群, 晶胞参数 a=1.389 70(8) nm, b=1.661 59(9) nm, c=1.427 48(8) nm, β=95.691 0(10)°. Z=4, R=0.054 9. 该化合物的结构主要由阴离子簇[(VO)12O6B18O39(OH)3]13-构成. 该阴离子簇由B18O39(OH)3十八元环夹在两个以共边方式交替相连形成的V6O15簇中间, 通过共用氧原子形成三明治式结构新颖的硼-钒-氧阴离子簇, 结构中Na+以离子键方式将阴离子簇相互连接, 形成二维层状结构. 层与层之间通过分子间氢键相互作用. 价态计算结果表明, 结构中n(VⅣ)∶n(VⅤ)=5∶1.     

Hydrothermal Synthesis and Characterization of a One-Dimensional Copper(I) Halide Cluster with 1,10-Phenanthroline

ＩｎｔｒｏｄｕｃｔｉｏｎＣｏｐｐｅｒ(Ｉ)ｈａｌｉｄｅｓｃａｎｆｏｒｍｏｌｉｇｏｍｅｒｉｃ (ｎｏｒｍａｌｌｙｄｉｍｅｒｓｏｒｔｅｔｒａｍｅｒｓ)ａｎｄｐｏｌｙｍｅｒｉｃｆｒａｍｅｗｏｒｋｓｔｈｅｍ ｓｅｌｖｅｓ .Ａｌｌｔｈｅｃｏｐｐｅｒ(Ｉ)ｈａｌｉｄｅｐｏｌｙｍｅｒｉｃｓｐｅｃｉｅｓａｒｅｂａｓｅｄｏｎｏｎｅ ｄｉｍｅｎｓｉｏｎａｌｃｈａｉｎｓ ,ｎｏｅｘａｍｐｌｅｓｏｆｔｗｏ ｄｉ ｍｅｎｓｉｏｎａｌｓｈｅｅｔｓｈａｖｅｂｅｅｎｆｏｕｎｄｓｏｆａｒ .Ｉｎｏｒｄｅｒｔｏｉｎ ｃｒｅａｓｅｔｈｅｄｉｍｅｎｓ…     

过氧钒配合物的合成、结构及模拟过氧化酶催化溴化动力学

根据模拟钒卤代过氧化物酶(V-HPOs)活性中心的配位环境,设计并合成了2种新型过氧钒配合物：Na[VO(O2)2(C10H8N2)]·8H2O(1)和K3H[(VO)2(O2)4(μ2-O)]·H2O(2),通过元素分析、红外光谱和紫外光谱对其进行了表征,并通过X射线单晶衍射方法确定了其结构。 配合物1晶体属于三斜晶系,空间群：P-1,a=0.7213(2) nm,b=1.1269(4) nm,c=1.3728(4) nm,α=68.349(4)°,β=89.178(4)°,γ=88.050(4)°,V=1.0365(6) nm3。 配合物2的晶体属于单斜晶系,空间群：P21/c,a=0.67047(12) nm,b=0.99503(18) nm,c=1.5817(3) nm,α=γ=90°,β=93.739(2)°,V=1.0530(3) nm3。 配合物1和2分别是五角双锥和八面体配位构型。 通过催化溴化反应活性研究发现,2种配合物均可作为潜在的钒卤代过氧化物酶模拟物。     

近代热化学的奠基者——罗西尼

弗雷德里克·D·罗西尼(Frederich D.Rossini)教授是当代著名的教育家、热力学和热化学家,他和他的同事们在热力学、热化学、科学技术的数据和石油及碳氢化合物的物理化学等领域中作出了巨大的贡献。这些杰出的贡献对科学和技术乃至整个社会都产生了     

含有刚柔混合多羧酸配体的新型稀土配位聚合物[Ce(pydc)(Hglu)]_n的水热合成、结构和性质

<正>近年来,设计合成新型的金属-有机配位聚合物受到了人们的青睐,由于它们在结构上的多样性导致了它们在磁性、催化、电子导体等领域具有广泛的潜在应用[1-4]。因此,在设计合成这些配合物的过程中,金属和配体的选择对其结构性质都会产生很大的影响。其中,在金属选择中,我们发现具有高配位数的稀土元素有助于合成结构新颖的配位聚