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为解决脉冲放电击穿颗粒流的等离子体光谱(PF-SIBS)中钨电极激发引起的谱线干扰问题,研究了基于等离子体信号探测优化的谱线干扰修正方法。搭建PF-SIBS测量实验系统,以化学纯石墨的颗粒流为研究对象,根据电极间等离子体产生和消亡过程、各特征谱线在等离子体内的分布情况以及各特征谱线信号强度在电极间的变化规律,解析了放电等离子体内各特征元素蒸发、解离和激发的过程,并据此优化光谱探测位置以减弱谱线干扰。研究结果表明:电子在阴极斑点生成,向阳极发射的过程中与电极金属、石墨颗粒流和电极间空气介质发生碰撞电离,产生更多的电子发射,从而形成并维持从阴极向阳极的放电通道。在阴极区域,高能电场产生的焦耳热促使阴极尖端钨金属蒸发溅射,膨胀产生的冲击使得颗粒和空气被排出阴极区域,钨金属的原子及电子占据在阴极区域;在放电通道中部,电子与密集的石墨颗粒流发生碰撞电离;在阳极区域,剩余的放电能量难以蒸发阳极金属,电子主要电离空气介质。可将阴极到阳极的区域划分为阴极金属激发区、中部颗粒激发区和阳极空气激发区。被电离的电极金属、石墨颗粒、空气介质的离子和中性原子占据各自的激发区域,形成等离子体并辐射出对应的特征谱线... 相似文献
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开发低成本的半导体光催化剂以实现可见光下高效、持久的光催化分解水产氢是一个非常具有挑战性的课题.近年来,具有高产氢活性的CdS光催化剂引起了人们的研究兴趣.但是光生电子-空穴对快速复合、反应活性位点不足以及严重的光腐蚀等问题,严重地制约了CdS在光催化领域的实际应用.构建S型异质结和负载助催化剂被认为是促进光生电子空穴分离和加速产氢动力学的有效策略.本文通过在低成本的WO3和Ti3C2MXene(MX)纳米片上生长CdS纳米片,设计并构建了具有二维耦合界面的2D/2D/2D层状异质结光催化剂,以实现高效的可见光光催化分解水产氢.首先通过水热煅烧和刻蚀的方法分别制备了WO3和MX纳米片,然后以乙酸镉和硫脲为原料在乙二胺溶剂中通过水热法合成了MX-CdS/WO3层状异质结光催化剂.在可见光下,以乳酸为牺牲剂测试了光催化剂的产氢活性且经过4次连续的循环反应,MX-CdS/WO3体系展现出良好的活性及稳定性.在可见光的照射下,MX-CdS/WO3层状异质结光催化剂最高的可见光光催化分解水产氢速率达到了27.5 mmol/g/h,是纯CdS纳米片的11倍.与此同时,在450 nm的光照下,表观量子效率达到了12.0%.为了深入探讨其高效产氢机理,通过X射线衍射、X射线光电子能谱、原子力显微镜、透射电镜、高分辨电子显微镜等对MX-CdS/WO3体系的组成和结构进行分析.结果表明,实验成功地合成了CdS,WO3和MX三种纳米片及其复合材料.通过紫外-可见漫反射光谱研究了样品材料的光吸收能力.通过表面光电压、稳态及瞬态荧光光谱等研究了材料的电荷载流子复合和转移行为,发现MX-CdS/WO3的光生电子空穴对相比与纯CdS或者二元复合材料具有更高的分离效率.UPS和ESR等表征结果说明,材料内部电场的方向和在光照条件下光生载流子的迁移方向,从而证实了S型异质结和欧姆结的成功构建.综上,在MX-CdS/WO3光催化剂体系中,S型异质结形成较强的界面电场能够有效促进CdS纳米片与WO3纳米片之间光生电子-空穴对的分离.同时,二维Ti3C2MXene纳米片作为辅助催化剂,通过与CdS/WO3纳米片构建欧姆结,进而提供大量的电子转移途径和更多的析氢反应活性位点,使得CdS光催化剂的光催化活性和稳定性得到了很大的提升.通过构建S型内建电场、欧姆结和2D/2D界面可以协同提高CdS纳米片的光催化性能,从而加速光生电子在异质结中的分离和利用.本文所采用基于S型异质结与欧姆结基助催化剂之间的耦合策略可以作为一种通用策略扩展到其它传统半导体光催化剂的改性中,从而推进高效光催化产氢材料的有效合成. 相似文献
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利用可再生能源衍生电力电催化氮气(N2)还原制氨(NH3)为实现绿色可持续发展提供了新思路,但该过程需要高效率、高选择性和高稳定性的廉价电催化剂。过渡金属氮化物(TMNs)由于其独特的电子结构和催化机理近年来被广泛研究应用于电催化氮气还原反应(NRR),但是目前关于氮化铜材料的电催化NRR研究报道较少。本研究采用简单一步氮化法将泡沫铜(CF)高温氮化制备了三维自支撑型氮化铜电极(Cu3N/CF),通过各种表征手段对该电极进行了系统的结构分析和形貌表征,并研究了其在中性条件下的电催化NRR性能和稳定性。结果表明,在0.1 mol/L Na2SO4溶液中,Cu3N/CF电极在-0.2 V的电位下具有最佳的电催化NRR性能,其NH3速率为1.12×10-10 mol/(s·cm2),法拉第效率为1.5%,并且表现出优异的电催化循环稳定性和结构稳定性。 相似文献
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将光滑有限元法S-FEM(Smoothed Finite Element Method)的子域光滑应变技术和边域光滑应变技术同时引入到扩展有限元XFEM(Extended Finite Element Method)中,提出一种新的光滑扩展有限元法S-XFEM(Smoothed Extended Finite Element Method)。在单元选取及扩充结点选取时采用ES-FEM的光滑域划分方式,在数值积分计算刚度矩阵时采用基于三角形子域的CS-FEM积分思路,并给出了高斯点的积分策略。设计了S-XFEM程序架构并利用Matlab语言编制了S-XFEM计算程序。通过几个经典算例研究对比了XFEM和S-XFEM的特点,验证了S-XFEM的精确性和适用性。结果表明,XFEM和S-XFEM均具有很高的计算精确性和收敛性,XFEM计算精度略高于S-XFEM,而S-XFEM在网格独立性上则明显优于XFEM。 相似文献
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钠硼硅酸盐玻璃作为高放射废物玻璃固化体的候选材料之一,已有大量实验对该类玻璃开展了电子或重离子的辐照效应研究.然而,在理论计算与模拟方面的工作却很少,目前主要集中于重离子的辐照效应,对电子的辐照效应的模拟尚未见报道.本文利用分子动力学工具提出一种新的方法,以实现对电子辐照诱导的玻璃结构演化进行模拟.该方法基于实验中玻璃的结构变化特点,即实验中的拉曼结果已经证实:在大剂量的电子辐照后的玻璃中存在分子氧的事实,由于这些分子氧不会与其他粒子发生相互作用,因而可以通过从体系中逐步地移除一定数量氧原子的方式,以达到模拟大剂量电子辐照的情形,进而得到电子辐照后的玻璃的结构信息.模拟结果显示:随着移除氧原子的数量增加,玻璃中的Si—O—Si平均键角逐渐减小;而且玻璃中的小环数量会因氧的逐渐减少而逐渐增加;玻璃中部分[BO4]结构会转变为[BO3]结构,最终这种转变会达到饱和;大量移除氧之后,玻璃中的钠元素也出现明显的相分离.这些模拟辐照的玻璃结构特性能较好地与实验中的硼硅酸盐玻璃电子辐照诱导的结构变化符合.因此,本文提出的方法有望为通过分子动力学模拟硼硅酸盐玻璃的电子辐照效应提供新思路. 相似文献