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481.
天然气资源丰富、价格低廉,因而被广泛用作燃料.天然气的主要成分是甲烷,未燃烧完的甲烷所产生的温室效应是二氧化碳的21倍,所带来的环境问题引起越来越多的研究者关注.但甲烷是最稳定的非极性有机小分子,C–H键能高达434 k J/mol,大多数催化剂很难将其在很低的温度在完全转化.C?H键的活化解离是催化甲烷燃烧最关键的一步,而活化C–H键方式主要有两大类:(1)均裂活化机制,一般用在贵金属催化剂上;(2)异裂活化机制,往往发生在过渡金属氧化物上.比较而言,贵金属催化剂,尤其是Pd,往往具有更优异的低温催化活性,但价格昂贵,从而限制了其广泛使用.因此,开发更加高效的非贵金属催化剂用于废气中未转化的甲烷完全氧化是亟待解决的问题.含有Co和Ni的尖晶石氧化物具有良好的催化甲烷燃烧活性,有望代替贵金属催化剂,但要求在低于400°C完全转化,仍具有一定挑战.另一方面,Ni~(3+)和Co~(3+)哪个是活性中心,还具有一定争议.因此,我们通过水热法和共沉淀法合成一系列表面暴露不同数目的Ni~(3+)和Co~(3+)来探究表面高氧化态Co和Ni跟活性之间的关系.XRD和TEM结果表明,相比于水热法合成的水热法合成的发生明显的晶格收缩现象,这是由于在尖晶石体相中大量小半径Ni~(3+)(0.053 nm)取代了大半径Co~(3+)(0.055 nm)所致.同时还发现,水热合成的尖晶石具有多孔纳米片层结构,相比于共沉淀法合成的尖晶石具有更大的比表面积,催化活性也更高.XPS分析发现,催化甲烷燃烧的活性随着表面含量增加而提高.结合文献分析和本文的实验结果推测,表面的Ni~(3+)和Co~(3+)都可作为解离C?H键的活性中心.水热60小时合成的纳米片表面的数量最多,所以具有最优异的催化性能,大约在280°C甲烷转化50%.当加入10%(体积比)的水,在高空速工况下对催化活性影响不大,主要是因为长时间水热合成的尖晶石表面缺陷少,对水的吸附弱,这可通过O 1s图谱得到印证.总之,这些研究结果能够给甲烷活化和开发更加高效和低成本催化剂一些启示. 相似文献
482.
483.
通过测定产物间接测定扁桃甙,如用酶修饰电极测定产物氢氰酸和葡萄糖,其检测限均在10~(-5) mol/L。本文首次采用卷积伏安法研究了扁桃甙的水解以及产物苯甲醛的极谱行为,提高了扁桃甙的检测限。 1 仪器与试剂 XJP-821型新极谱仪(长春应用化学研究所、江苏电分析仪器厂),三电极体系,LZ3-100 相似文献
484.
以二乙酰丙酮氧钒VO(Acac)_2与间硝基苯甲酰肼m-NO_2PhCONHNH_2分别在乙醇和甲醇中反应,得[VO(C_(12)H_(12)N_3O_4)(C_2H_5O)]_2(Ⅰ)和[VO(C_(12)H_(12)N_3O_4)(CH_3O)]_2(Ⅱ)两种晶体。晶体(Ⅰ)属空间群P(?),晶胞参数a=8.123(2),b=10.409(5),c=10.822(4),α=65.78(3)°,β=85.50(3)°,r=89.04(3)°。晶体(Ⅱ)属空间群P2_1/a,a=7.745(2),b=19.164(5),c=10.787(4),β=107.87(2)°。两个晶体均具有共同的结构特征:通过缩合形成的三齿配体占据四个赤道配位位置中的三个,男一个赤道配位位置由醇氧基RO~-所补充而RO~-中的氧原子又兼作桥氧向另一个钒原子的第六位配位,从而导致文献中未报道过的新型双核钒配合物的形成。 相似文献
485.
研究了硫酸介质中,CTMAB存在下,亚硝酸根氧化1,5-二(2-羟基-5-溴苯)-3-氰基甲月替(HBPCF)褪色反应,据此建立了测定微量亚硝酸根的新方法。λmax=520 nm,表观摩尔吸光系数为3.1×104L.mol-1.cm-1,线性范围为0~2.1μg/mL。用于水样中亚硝酸根的测定,结果满意。 相似文献
486.
金属复合催化剂对煤气化的暂态动力学研究 总被引:2,自引:0,他引:2
采用阶跃扰动技术进行了金属复合催化剂对煤气化的暂态动力学研究。根据实验结果推导得出了该反应过程是催化剂表面富氧活性部位先与煤焦反应生成一个CO分子,然后此CO分子从催化剂表面脱附,接着催化剂吸附气态的CO2生成一个CO并且夺得一个氧原子实现自身还原的过程,在此基础上建立了煤的催化气化的物料平衡方程组,对各步骤的反应速率常数进行了求解,在本文采用的实验条件下,各反应步骤的反应速率常数分别为0.0703 mol·g-1·min-1·kPa-1;0.0959 mol·g-1·min-1·kPa-1;0.00539 mol·g-1·min-1·kPa-1;
0.0321mol·g-1·min-1·kPa-1。由此得出了该反应历程的控制步骤为CO2的吸附步骤等历程信息。 相似文献
487.
Iron trichloride as oxidizer in acid slurry for chemical mechanical polishing of Ge2Sb2Te5
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The effect of iron trichloride (FeC13) on chemical mechanical polishing (CMP) of Ge2Sb2Te5 (GST) film is inves- tigated in this paper. The polishing rate of GST increases from 38 nm/min to 144 nm/min when the FeC13 concentration changes from 0.01 wt% to 0.15 wt%, which is much faster than 20 nm/min for the 1 wt% H2O2-based slurry. This polish- ing rate trends are inversely correlated with the contact angle data of FeCl3-based slurry on the GST film surface. Thus, it is hypothesized that the hydrophilicity of the GST film surface is associated with the polishing rate during CMP. Atomic force microscope (AFM) and optical microscope (OM) are used to characterize the surface quality after CMP. The chemical mechanism is studied by potentiodynamic measurements such as Ecorr and Icorr to analyze chemical reaction between FeCl3 and GST surface. Finally, it is verified that slurry with FeCl3 has no influence on the electrical property of the post-CMP GST film by the resistivity-temperature (RT) tests. 相似文献
488.
In this paper, the fabrication of a large cone angle near-field optical fibre probe, using the two-step chemical etching method and bent probe, is introduced, and the controlling parameters of the coated Cr-Al film at the probe tip are presented. The scanning electron microscopy images display that the tip diameter of the uncoated large cone angle fibre probe obtained is less than 50nm, the cone angle over 90°, and the diameter of light aperture at the coated probe tip is less than 100nm. The measured results of the optical transmission efficiency for various probe tips show that the uncoated straight optical fibre probe, film-coated straight probe and film-coated bent probe are 3×10-1, 2×10-3, and 1×10-4 times that of the flat fibre probe, respectively. In addition, the force images and near-field optical images of a standard sample are acquired using a large cone angle and film-coated bent probe. 相似文献
489.
肖克斌 《宁波大学学报(理工版)》2001,14(4):81-83
对异型沉井,在软土地基施工时采用水泥搅拌桩加固地基的方法,可以有效防止沉井突沉、不均匀沉隆以及涌土的现象,提供了在软土地基上施工沉井的一种新思路,工艺简便,安全可靠。 相似文献
490.
磷嗪润滑剂的研究进展 总被引:8,自引:4,他引:4
综述了磷嗪衍生物作为润滑剂的研究进展及其抗氧化和抗磨机理,并提出了磷嗪润滑剂在应用与研究中几个亟待解决的问题。 相似文献