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本文在400—450℃和常压下,分别对暴露于N_2/3H_2,10N_2/H_2,N_2或H_2流动气体体系中的双促进铁催化剂A110-3上的化学吸附物种进行了反应条件下现场动态激光Raman光谱观测,并对暴露于D_2或~(15)NH_3/H_2流动或稳态气体体系的同一催化剂,在迅速冷至室温后进行了现场光谱观测。对于N_2/3H_2/A110-3体系观测到的Raman谱峰2040cm~(-1)(ms),1940cm~(-1)(m)和423cm~(-1)(m)与443cm~(-1)(w)可能分别归属于α-Fe(111)面活性中心上多核络合的斜插(或直插)式与平躺式两种不同化学吸附N_2物种的v_(N-N)和v_(Fe-N_2)。没有观测到可能归属于v_(Fe-N)的1088cm~(-1)和v_(Fe-NH)的890cm~(-1)(对于10N_2/H_2/A110-3或N_2/A110-3-残留H体系,从450℃迅速冷至室温后可观测到这两个Raman谱峰)。实验表明在上述远离平衡的氨合成反应条件下(常压,400—450℃),N或NH都不可能是主要的含氮化学吸附物种。因此,已知的氘反同位素效应就不可能基于NH或N为最大量的含氮吸附物种的假设,从热力学与解离式机理来解释。结果支持了氨合成反应的缔合式机理,主要反应途径看来是以N_2的化学吸附及其与化学吸附H(可归属于v_(Fe-H)的Raman谱峰位于1950cm~(-1),1901cm~(-1)等处)的加氢反应为速度控制步骤,而可能与之竞争的是按解离式机理的次要反 相似文献
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初探卢嘉锡的化学哲学思想 总被引:2,自引:0,他引:2
20世纪伟大科学家爱因斯坦十分重视哲学对自然科学研究的指导作用 ,他说 :“认识论同科学的相互关系是值得注意的 ,它们互为依存。…… ,科学要是没有认识论———只要这真是可以设想的———就是原始的混乱的东西。”他又说 :“物理学的当前困难迫使物理学家比其前辈更深入地去掌握哲学问题。”按照爱因斯坦的说法 ,现代西方重要的自然科学家 ,几乎全是自然哲学家。原中科院院长、资深院士卢嘉锡教授不仅是国际著名的物理化学家 ,也是一位具有东方特色的化学教育家 ,具有哲学头脑的自然科学家。他在长达 60多年的科学研究、教书育人、培养… 相似文献
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钴掺杂二氧化钛的光催化制氢性能 总被引:2,自引:0,他引:2
采用聚合络合法(PCM)制备出钴掺杂二氧化钛(CO/TiO2)光催化剂.以热重-差示扫描量热同步热分析(TGA-DSC),傅里叶变换红外(FT-IR)光谱,X射线粉末衍射(XRD),氮气吸附-脱附,紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS),X射线光电子能谱(XPS)等手段对材料进行了表征.采用光催化制氧作为探针反应,以氧气的产量评价材料的光催化性能结果表明:采用聚合络合法制备的样品主体成分为锐钛矿晶型的二氧化钛,钴元素呈高度分散,钴的掺杂能够明显提升二氧化钛光催化材料的光催化制氢活性,当钴钛物质的量之比为0.3%时,催化剂具有最佳的光催化制氢活性,达到2499μmol,是同等条件下制备的无掺杂二氧化钛的近六倍.还对钴离子掺杂增强机理进行了探讨. 相似文献
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纳米TiO2粉体独特的光催化作用、颜色效应以及紫外屏蔽等功能使其在汽车工业、防晒化妆品、环保等方面有着广阔的应用前景[1-3]。未经表面处理的纳米TiO2表面疏油,不易在有机介质中分散,直接影响到TiO2性能的发挥。锐钛矿型TiO2晶体中[4], Ti—O键距离短且不等长,分别为1·937A°和1·964A°,这种不平衡使TiO2分子极性很强,强极性使得TiO2表面易吸附水分子并使水分子极化而形成表面羟基。本文选用月桂酸和棕榈酸作为改性剂,让羧基与TiO2的羟基以化学吸附的形式连接起来,使纳米TiO2表面改性为亲油性。结果表明棕榈吸的改性效果较月桂… 相似文献
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Laser Raman spectra of chemisorbed species on doubly promoted iron catalyst A_(110-3) exposed toflowing gaseous systems of N_2/3H_2, 10N/H_2, N_2, and H_2, separately, as well as flowing or stationarygaseous systems of D_2, or ~(15)NH_3/H_2, at 400 or 450℃ and atmospheric pressure, were taken in situunder reaction conditions, as well as after rapid cooling to room temperatture. Raman peaks at 2040(sm) cm~(-1), 1940(m) cm~(-1), and 423(m) cm~(-1), 443(w) cm~(-1) may be assigned to vN-N and V_(Fe)-N_2 oftwo different species of chemisorbed N_2, probably an inclined-mounting species and a flat-lying spe-cies, respectively, both with multi-nuclear coordination to active sites on α-Fe (Ⅲ). Absence of Ramanpeaks of N and NH at 1088cm~(-1) and 890 cm~(-1), respectively, which were observable with 10N_2/H_2/Feand N_2/Fe-(residual H) systems after rapid cooling from 450℃ to room temperature, shows that Nand NH cannot be the major N-containing chemisorbed species under the above ammonia-synthesisreaction cond 相似文献
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