改性活性炭纤维可见光催化联合脱硫脱硝的研究

利用水合肼还原法制备的TiO₂/Cu₂O复合光催化剂对活性炭纤维(ACF)进行改性,利用SEM、XPS、BET以及XRD对其进行表征,研究改性后ACF的性质及其脱硫脱硝效果。研究表明,TiO₂/Cu₂O同时改性后的ACF表面孔径减小,但表面石墨碳和羰基(C=O)官能团增加,增强了ACF对NO和SO₂的吸附能力,从而提高了脱硫脱硝的效率,该催化剂在40℃、可见光的催化下脱硫效率达90%,脱硝效率达60%。     

超声波辅助稠油层内催化水热裂解实验研究

将超声波应用到稠油催化水热裂解实验中,研究了超声波辅助催化水热裂解对胜利油田孤东稠油物化性质的影响。结果表明,超声波辅助作用下稠油的降黏率达到86.2%,与催化水热裂解相比,稠油的平均相对分子质量进一步减小,饱和烃和芳香烃组分含量增加,胶质和沥青质组分含量减少,稠油组分的氢碳原子比增加,杂原子含量减小。动态模拟实验中超声波辅助层内催化水热裂解效果显著,稠油采收率达到53.91%,降黏率达到80.5%。由此表明,超声波辅助催化水热裂解具有可行性,超声波与催化剂协同作用促进了水热裂解反应,一定程度上改善了稠油的品质。     

棉秆催化热解特性及动力学建模研究

通过不同添加剂处理棉秆的热重实验,分析NaOH、Na₂CO₃、Na₂SiO₃、NaCl、TiO₂、HZSM-5六种添加剂催化棉秆热解动力学特性,结合原料的组分分析,建立三组分独立平行一级反应热解动力学模型对试样热失重行为进行模拟,采用非线性最小平方算法求解热解动力学参数。研究发现,添加剂的加入改变了三组分动力学参数,在碱性添加剂作用下,纤维素和半纤维素热解活化能都有较大程度降低,且碱性越强,纤维素热解活化能越低,而半纤维素热解活化能越高;中性添加剂NaCl对纤维素和半纤维素热解活化能的影响不大;酸性添加剂使纤维素和半纤维素的热解活化能有所增大,但所有添加剂对木质素热解活化能的影响不明显。     

离子液体溶胀对煤直接液化残渣结构及热解性能的影响

采用四种相同阴离子不同有机链长阳离子的离子液体([EMIM][MeSO_4]、[BMIM][MeSO_4]、[HMIM][MeSO_4]和[OMIM][MeSO_4])对煤直接液化残渣(DCLR)进行溶胀处理,通过SEM、FT-IR和TG-DTG表征,分析了各离子液体溶胀对煤直接液化残渣溶胀效果、表面形貌、官能团分布、主体结构和热解性能的影响。溶胀结果表明,不同链长离子液体对煤直接液化残渣具有不同的溶胀效果,[HMIM][MeSO_4]对残渣溶胀效果最好,其溶胀度高达1.78。FT-IR表明,不同链长离子液体会不同程度地破坏煤中C-H键,使得脂肪族和芳香族类化合物的相对含量有所差异。由TG-DTG可知,不同链长离子液体溶胀对残渣热解性能的影响具有较大差异,其中,以离子液体[OMIM][MeSO_4]溶胀对残渣的热解最为有利,失重率高达47.5%;而离子液体[BMIM][MeSO_4]溶胀在一定程度上抑制了残渣的热解,其失重率低于未经溶胀处理的残渣。基于Coats-Redfern法的热解动力学分析表明,煤直接液化残渣及其溶胀残渣在低温段(180-480℃)的热解过程均符合二级反应动力学,高温段(480-825℃)均以三级和四级反应动力学为宜。另外,不同链长离子液体溶胀处理明显改变了残渣的热解活化能,其链越长残渣的热解活化能越高。     

解耦双回路气化系统中生物质催化水蒸气气化制富氢气体

为强化生物质气化过程中焦油转化和氢气富集,提出了一种新型解耦双回路气化系统(DDLG) 。该气化系统将气化过程解耦为燃料气化、焦油重整和半焦燃烧三个子过程,分别发生于三个独立的反应器,即气化反应器、重整反应器和燃烧反应器。其中,气化反应器和重整反应器并行布置,分别与燃烧反应器相连,形成两个平行的且可独立控制的双循环回路。以松木屑为原料及兼作为原位焦油重整催化剂的煅烧橄榄石为循环固体热载体,考察了反应条件对 DDLG 中松木屑气化性能的影响。结果表明,重整反应器从气化反应器中解耦,并辅以橄榄石催化剂,可实现焦油高效转化脱除。如气化反应器700℃、重整反应器 850℃和水蒸气与原料中碳的质量比(S/C) 1.2 反应条件下,产品气中焦油含量降低至13.9g /m~3,气体产率和H_2分别达到1.0m~3 /kg,和38.8%。     

凹凸棒石负载Cu-Fe-Co基催化剂组合体系用于CO加氢制备低碳醇

采用浸渍法(IM)和浸渍燃烧法(IMSC)制备了凹凸棒石(ATP)及凹凸棒石-多孔硅胶微球混合物(ATPS)负载CuFe-Co基改性费托催化剂,通过N_2吸附-脱附、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、H_2-程序升温还原(H_2-TPR)和CO_2-程序升温脱附(CO_2-TPD)等手段对催化剂进行了表征,并将它们应用于CO加氢制备低碳醇反应。结果表明,IMSC较IM制备催化剂更有利于CuO的负载、分散和还原,促进H_2和CO与Cu活性位的接触,但两者的最佳低碳醇合成温度均为280℃。通过对ATP和ATPS负载Cu-Fe-Co基催化剂(CFCK/ATP、CFCK/ATPS)与Cu/ZnO/Al_2O_3(CZA)甲醇催化剂的组合体系的优化,获得较理想的低碳醇合成催化剂组合体系CZA║CFCK/ATPS-IMSC。利用它们之间的"产物转化耦合效应",实现CO转化率为46.3%,低碳醇选择性为39.6%,C_(2+)醇含量为22.7%。     

SiO2负载Au-Pd双金属纳米颗粒催化甲醇选择性氧化合成甲酸甲酯

甲醇选择氧化制备甲酸甲酯（MF）是延伸甲醇产业链、开发高附加值下游产品的有效途径之一,负载型Au及Pd催化剂在这一反应中表现出优异的低温催化性能。为探索实用、高效和易再生的甲醇选择氧化催化剂,同时揭示双金属颗粒中Au和Pd的协同效应及甲醇氧化反应机理,本研究制备了一系列二氧化硅负载的Au-Pd催化剂（Au-Pd/SiO₂）,详细研究了其对甲醇选择氧化制甲酸甲酯的催化性能。结果表明,Au和Pd总负载量为0.6%、且Au/Pd质量比为2时,所制备的Au₂-Pd₁/SiO₂催化剂表现出优异的甲醇氧化催化性能;在130℃下,甲醇转化率达到57.0%,MF选择性为72.7%。多种表征结果显示,Au-Pd双金属纳米颗粒粒径为2-4 nm,高度分散于SiO₂载体表面,倾向于生成孪晶结构并暴露（111）晶面,这些因素是Au-Pd/SiO₂具有优异催化性能的主要原因。通过DRIFTS表征研究,提出了一个可能的MF生成机理：即甲醇首先与处于Au-Pd纳米粒子界面的表面氧作用,生成化学吸附的甲氧基;随后,甲氧基经去质子作用生成吸附的甲醛物种,后者与相邻的甲氧基物种亲核反应,并经β-H消除后得到目标产物MF。     

多孔复合钙铝氧化物的制备、表征及在重整生成油中的脱氯应用

采用低廉的铝盐和钙盐,通过共沉淀法制备了一系列不同CaO含量的CaO-Al₂O₃复合氧化物,并用XRD、TG-DTG、N₂吸附-脱附、SEM等手段对其进行表征。结果表明,制备的复合氧化物两相分布均匀、孔隙率较高、存在较多的介孔和大孔,比表面积也较大。采用动态吸附法将制备出的复合氧化物应用于重整生成油中氯化氢的脱除反应中,结果表明,高比表面积和大孔容的CAO-1具有最佳的HCl脱除效果,当反应温度为55 ℃、液空速为3 h^-1,重整生成油中氯含量小于等于15 ng/μL时,其氯容可达到18%。     

固体氧化物燃料电池直接以焦炭为燃料的电性能

直接碳固体氧化物燃料电池（DC-SOFC）是一种潜在的固体碳燃料高效率、低污染发电技术。本研究报道了将工业焦炭直接用作管式DC-SOFC燃料的研究。制备了电极材料为Ag-GDC （钆掺杂氧化铈）的YSZ （钇稳定化氧化锆）电解质支撑型管式固体氧化物燃料电池（SOFC）。采用拉曼光谱、扫描电镜和X射线能谱仪对焦炭燃料进行了性质表征。结果表明,焦炭燃料呈微米级的颗粒状,并含有大量对Boudouard反应有利的缺陷结构。电池以纯焦炭为燃料在850℃取得的最大功率密度为149mW/cm²,在碳燃料表面负载能提高Boudouard反应速率的Fe催化剂后,最大功率密度提高至217mW/cm²。通过电化学测试和尾气表征,分析了恒电流放电过程中电池的性能衰减机制。测试结果证明了将焦炭直接用作全固态DC-SOFC的燃料产生电能的可行性。     

磁性凹凸棒土制备及其脱汞性能研究

对自然界中广泛存在的凹凸棒土(Atp)进行磁改性,通过沉积-沉淀法制备出磁性氧化铁改性的磁性凹凸棒土(MAtp),采用BET、VSM、XRD以及SEM等手段对其理化性质加以分析,并在固定床实验台上进行模拟烟气脱汞性能测试,研究了铁氧化物含量、反应温度和烟气成分对其除汞能力的影响。结果表明,Atp与磁性物质的复合提高了其对Hg~0的脱除能力,并且随铁氧化物含量升高,MAtp脱汞能力逐渐增强;在实验温度区间内,脱汞能力随温度的升高逐渐增强,MAtp对Hg~0以化学吸附为主;O_2、NO的添加有利于Hg~0的脱除,但Hg~0穿透率随浓度变化不显著;SO_2抑制汞的脱除,并且随浓度的增加,其抑制效果更加明显,但是当NO和SO_2共同存在时,NO能明显削弱SO_2对脱汞的抑制作用。