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TS-1分子筛是以TO4(T=Si,Ti)四面体为基本单元,通过氧桥连接而形成的具有MFI拓扑结构的微孔晶体材料,其在催化烯烃环氧化、酮类氨肟化、氧化脱硫及芳香烃羟基化等氧化反应中表现出较好的催化活性.目前,提高TS-1分子筛催化性能的方法主要包括:(1)制备纳米和多级孔TS-1分子筛,以提高其扩散传质性能;(2)提高TS-1分子筛的钛含量并抑制锐钛矿相的产生,以增加其催化活性位点.最新研究表明,相比于传统四配位钛物种(TiO4)作为催化活性中心,六配位(TiO6)钛物种在烯烃环氧化反应中具有更高的催化活性,可进一步降低反应活化能,最终实现高效催化转化.然而,TiO6物种结构中的Ti-OH组分,易导致开环反应发生,从而降低环氧化产物的选择性.因此,构筑高活性TiO6物种及调变TiO4/TiO6比例,对提高烯烃转化率及环氧产物选择性具有重要意义.当前,高活性钛物种的结构表征及其构筑已成为研究热点且仍面临挑战.本文协同采用氨基酸辅助合成策略和两步晶化方法,成功地制备出具有TiO4和TiO6物种且无锐钛矿相的多级孔TS-1分子筛.在该协同策略中,两步晶化过程有利于抑制锐钛矿相的形成,而氨基酸的引入对高活性TiO6物种的构筑具有重要作用.氨基酸分子可与钛原料形成螯合物,为TS-1分子筛晶化提供"养料",并有效平衡晶体成核与生长速率及稳定TiO6物种,最终实现制备富含TiO6物种的多级孔TS-1分子筛.相比于传统TiO4物种作为催化活性中心(1-己烯的转化率<25%,环氧化产物选择性>95%),本文所制备的TS-1分子筛(Si/Ti=36.9)因其兼具TiO4和TiO6物种,在1-己烯环氧化反应中表现出更好的催化性能(1-己烯的转化率33%,环氧化产物选择性95%).这是由于TiO4物种不会导致开环反应的发生,因此可以保证较高的环氧产物选择性,而TiO6物种经H2O2活化后,可形成具有更高活性及更小位阻效应的催化中心,极大提高了1-己烯转化率.综上,本文合成策略为构筑具有高活性钛物种及多级孔结构的钛硅分子筛提供了指导作用,为调控硅铝酸盐及硅取代磷酸铝分子筛材料活性位点的含量和分布提供了新思路. 相似文献
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沸石分子筛由于其特殊的结构特点, 优异的生物活性、生物稳定性及生物相容性, 研究人员对其进行了大量临床应用方面的研究. 研究表明, 分子筛可用作抗肿瘤治疗的佐剂、抗微生物治疗、药物的载体、快速凝血剂、防止血栓制剂等. 本文将阐述分子筛在医学领域的应用进展及发挥作用的相关机制. 相似文献
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在无有机模板剂的条件下, 以Na+离子为结构导向剂, 通过水热合成法制备了一种与利用1,3-丙二胺合成的Uio-14具有相同层结构的二维磷酸铝化合物Na4[Al4P4O18]·H2O(1), 通过单晶X射线衍射确定了其拓扑结构. 利用粉末X射线衍射、 扫描电子显微镜、 电感耦合等离子体( ICP)元素分析和热重分析等对其物理化学性质进行了表征. 结果表明, 化合物1属于单斜晶系, 空间群为P21/c, 晶胞参数a=1.00887(9) nm, b=0.86747(8) nm, c=0.97580(9) nm, V=0.77387(12) nm3, Z=2, 其阴离子层由铝氧三角双锥(AlO5)和磷氧四面体(PO4)构成, 层间通过Na+离子平衡电荷; 与Uio-14相比, 化合物1具有更高的热稳定性, 在400 ℃空气条件下煅烧后结构仍然保持完好. 对化合物1的质子电导性能测试结果表明, 相比于传统的分子筛类材料, 化合物1展现出优异的质子电导性能, 在55 ℃下质子电导率可达到1.19×10-3 S/cm. 相似文献
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用分子动力学方法,研究了不同种类的双胺和多胺与非等比三维微孔磷酸铝Al~4P~5O~2~0H·C~6N~2H~1~8(AlPO-HDA)的模板作用。依据主-客体的非键相互作用能量,有效地预测了可以诱导AlPO-HDA无机骨架生成的有机胺模板剂。选择理论预测的二乙烯三胺为模板剂,成功地合成了与AlPO-HDA同构的Al~4P~5O~2~0H·C~4N~3H~1~5(AlPO-DET),并对其进行了详细的结构表征。 相似文献
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不对称催化和对映体拆分是有机化学中最活跃的高技术领域,其中手性固体材料的设计与合成是极具挑战性的前沿课题之一.据Corey等研究的手性技术机理,手性固体一般应该具有空间允许、手性源为官能化的有机化合物和金属离子作为反应的活性中心等三大特征.然而,迄今同时具有上述特征的手性固体材料却很少. 相似文献
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于220℃水热晶化下制备了高结晶度的γ-ZrP,合成了3种γ-苄基膦酸-磷酸锆层状化合物Zr(PO4).(H2PO4)0.15(C6H5CH2PO3H)0.85·0.4H2O(1,d=1.86nm),Zr(PO4)(H2PO4)0.30(C6H5CH2PO3H)0.70·0.6H2O(2,d=1.78nm)和Zr(PO4)(H2PO4)0.50(C6H5CH2PO3H)0.50·0.7H2O(3,d=1.66nm).用X射线粉末衍射和31P固态核磁共振等手段表征其结构,并研究了其与α-苯乙胺的插层性能. 相似文献
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二维或三维金属膦酸盐聚合物作为功能材料在催化、离子交换和纳米材料等研究领域受到广泛关注 .最初的研究主要集中在四价金属盐 ,后来陆续报道了对于其它价态金属盐的研究 [1~ 3] ,但关于单一碱金属的研究报道较少 . 2 0 0 0年 ,Aranda等[4 ] 报道了首例 Na2 [( HO3PCH2 ) 3NH ]· 1 .5 H2 O( Na PP- 1 )晶体结构 .与其它膦酸盐的明显差别是 ,碱金属双膦酸盐是治疗骨质疏松症的药物 [5] .本文从重要的医药原料哌嗪 [6 ]出发 ,制备并测定了一种具有超分子特征的 α-氨基双膦酸钠Na2 [( HO3PCH2 ) NC4 H8N( CH2 PO3H) ]( H2 O)… 相似文献
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铝离子在beta沸石晶化过程中对多形体A富集的影响 总被引:1,自引:0,他引:1
以四乙基氢氧化铵为有机结构导向剂,采用超浓水热方法,从氟离子体系合成出手性多形体A(简称A形体)富集的全硅beta沸石。在同样的初始混合物中引入铝源后,所合成的beta沸石中A形体含量明显降低,产物为普通的硅铝beta沸石。用粉末X射线衍射、元素分析、热重-差热分析、氮气吸附、扫描电子显微镜和固体魔角自旋核磁共振等表征手段对全硅beta沸石和硅铝beta沸石进行了详细的表征,并研究了其晶化过程。结果表明,铝源的引入可以加速beta沸石的晶化,得到的硅铝beta沸石晶体粒径明显减小。在硅铝beta沸石的晶化过程中生成了五配位铝物种,五配位铝物种可能是导致产物中A形体含量降低的原因。 相似文献
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采用常温晶化法合成了1个新的金属配合物与氟化锆的复合物[Co(en)3]2(Zr2F12)(ZrF6H2O)·H2O(1), 并对其单晶结构进行了解析. 该化合物属单斜晶系, C2/c 空间群, a=3.06110(17) nm, b=0.877680(5) nm, c=1.50811(9) nm, β=118.897(4)°, V =3.547(4) nm3, Z=8. 该化合物由双核氟化锆阴离子簇 [Zr2F12]4-和单核氟化锆阴离子簇 [ZrF6H2O]2-与钴胺配合物阳离子 [Co(en)3]3+ 及水分子组成, 氟化锆与钴胺配合物之间存在大量的氢键. 该化合物的表面光电压谱在339 nm处出现了光电信号. 这种特殊的光电现象有可能归因于该化合物的钴胺配合物阳离子与氟化锆阴离子簇之间存在的协同作用. 相似文献