钴铝复合氧化物同时催化去除碳烟和氮氧化物

以稳态共沉淀法合成的含Co类水滑石为前驱物, 制备了具有介孔结构的复合氧化物催化剂(CAO), 采用程序升温反应技术评价了催化剂同时去除碳烟和氮氧化物的性能, 并用ICP, BET, SEM和XPS等手段分析了材料结构和催化性能的关联. 结果表明, 催化剂呈现钴尖晶石相, 材料表面除了存在与金属键合的晶格氧外, 还有大量的吸附氧. Co/Al摩尔比和焙烧温度影响催化剂的活性, 当Co/Al摩尔比为4和焙烧温度为800 ℃时制备的4CAO-800是一种综合性能良好的催化剂, 具有较低的起燃温度(t_i=290 ℃), 生成N₂的选择性较高(S_N2/C=3.5%). 在同时去除碳烟和NO_x反应中, 碳烟的催化燃烧过程可能存在溢流机理和氧化还原机理协同作用.     

Research on the chaos recognition method based on differential entropy

Phase space reconstruction is the first step to recognizing the chaos from observed time series. On the basis of differential entropy, this paper introduces an efficient method to estimate the embedding dimension and the time delay simultaneously. The differential entropy is used to characterize the disorder degree of the reconstructed attractor. The minimum value of the differential entropy corresponds to the optimum set of the reconstructed parameters. Simulated experiments show that the original phase space can be effectively reconstructed from time series, and the accuracy of the invariants in phase space reconstruction is greatly improved. It provides a new method for the identification of chaotic signals from time series.     

多能级原子的量子跳跃与连续量子测量

研究了多能级原子的量子跳跃行为,构造出多能级原子系统光学Block方程的形式解．证明了Mollow的纯态描述理论不适用于多能级原子,为此,发展了混合态描述理论,得出了多能级原子的重置密度矩阵为混合态的结论．最后,讨论了多能级原子的量子跳跃与连续量子测量的联系． 关键词：     

CrOx/SiO2催化剂上丙烷在CO2气氛中脱氢反应的研究

采用XRD、UV-vis DRS、ESR和微分吸附量热等技术,考察了铬担载量分别为2.5、5和10wt%的CrO_x/SiO₂催化剂的结构、表面性质和氧化还原性能。结果表明,催化剂表面上存在多种Cr的氧化态和聚集形式。随着Cr担载量从2.5wt%到10wt%的逐渐增大,催化剂表面占主导地位的Cr物种由CrO₃单体转为多聚CrO₃和Cr₂O₃晶相。在CO₂气氛中催化剂对丙烷转化率和丙烯选择性的大小顺序为2.5wt%CrO_x/SiO₂>5wt%CrO_x/SiO₂>10wt%CrO_x/SiO₂,反应过程中的原位ESR和UV-visDRS测定结果表明,催化剂表面的反应活性中心为Cr⁵⁺,Cr⁵⁺可由催化剂预处理过程中Cr³⁺的氧化及丙烷反应过程中CrO₃单体的还原产生,在反应中CO₂可使Cr³⁺重新氧化为Cr⁵⁺.     

铁掺杂氮化碳/BiVO4构建Z型光催化全解水

采用气相挥发法在聚合物氮化碳(PCN)结构中引入了适量的铁(Fe)掺杂组分,成功制备出具有可调Fe掺杂浓度的PCN半导体光催化剂, 其中0.55wt%Fe掺杂的PCN析氢催化活性(410μmol/h)为原始PCN的2.6倍并通过XRD、UV-Vis、PL、XPS、SEM等表征阐明了Fe掺杂对PCN的影响和作用机理。同时调控钒酸铋的生长环境（络合剂、水热时间、pH）合成了具备不同形貌的钒酸铋(BiVO4),进一步成功合成了暴露{010}和{-121}晶面的十面体BiVO4。Z型体系中还原和氧化过程分离,可以在不同催化剂上分别进行氧化还原反应,能够有效抑制逆反应的发生,同时扩宽光催化材料的设计和选择的可能性。以PCN作为产氢端催化剂,十面体BiVO4作为产氧端催化剂,以Fe3+/Fe2+作为离子对构建了Z型体系实现了光催化全解水。其中0.55wt%Fe掺杂的PCN-Fe/BiVO4表现出了更优异的光催化活性,全解水的产氢性能比未改性的PCN/BiVO4提升近一倍,进一步验证了气相挥发法掺杂Fe改性策略的有效性。这种基于催化剂（氮化碳）性质的掺杂改性方法对于催化剂的优化和设计以及构建Z型光催化全解水体系的探索具备一定的借鉴意义。     

电位滴定法研究多胺铕铽络合物稳定性及其对磷酸二酯键水解断裂

用电位滴定法研究了24元大环多胺(BDBPH)-Eu(Ⅲ)和BDBPH-Tb(Ⅲ)溶液中络合物的稳定性和物种分布,分析了不同pH条件下各物种的存在形式及变化趋势。发现当3个质子被中和后BDBPH才与稀土离子发生配位,分别形成质子化和脱质子化的比较稳定的单核和双核络合物。BDBPH与Tb(Ⅲ)能够形成单羟基、双羟基和三羟基配位的双核络合物。选择BDBPH-Tb络合物体系(1∶2)研究对模型化合物-二(对硝基苯酚)磷酸酯(BNPP)的催化水解作用,得到了其二级反应速率常数(kBNPP=2.3×10-3((mol/L)-1.s-1)和络合物体系的有效物种(L-Tb2-OH),其催化机理可能是Lew is酸碱催化机理,即络合物中双金属和配位羟基分别进攻磷酯基团中的O和P,加速了原有P O键的断裂。研究结果为进一步模拟核酸酶对DNA或RNA的水解断裂提供了重要资料。     

锰氧八面体分子筛室温同时去除甲醛和臭氧的性能研究

通过回流法、无溶剂法及水热法合成了3种锰氧八面体分子筛催化剂（OMS-2）,并对其室温同时去除甲醛和臭氧的反应活性进行了研究.结果表明无溶剂法制备的锰氧八面体分子筛（OMS-2-S）具有最高的甲醛转化率,且水气的加入对3种OMS-2催化剂的二氧化碳产率均具有明显的促进作用.并通过XRD、SEM和XPS等技术对催化剂进行表征,考察了催化剂物理化学性质对其催化活性的影响.从表征结果可得,较强的吸附能力、丰富的氧空位及较强的氧物种移动性是OMS-2-S催化剂活性较高的原因.     

UPLC-MS/MS法快速筛查尿液中30种滥用药物

基于超高液相色谱-串联四极杆/线性离子阱质谱(QTRAP UPLC-MS/MS),建立了尿液中30种滥用药物的筛查方法.采用蛋白沉淀法处理尿液样品,实现对多类别滥用药物的高效提取.采用分段多反应监测(sMRM)联合信息依赖性采集(IDA)与增强离子扫描(EPI)模式,结合EPI谱库检索匹配确证检出物信息,并引入内标辅助...     

介孔Ce-MCM-48的合成及其可见光催化性能研究

分别利用十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)、正硅酸乙酯(TEOS)为模板剂和硅源,合成了高度有序的MCM-48材料。通过浸渍法制备了Ce含量不同的MCM-48(Ce-MCM-48s)材料。采用TG-DTA、小角XRD、N2吸-脱附、FT-IR、TEM、XPS和UV-vis等对Ce-MCM-48s进行了表征。XRD、N2吸-脱附和TEM证明Ce-MCM-48s具有与MCM-48相似的三维螺旋立体结构;FT-IR和XPS表明MCM-48孔道及其表面已被Ce氧化物所覆盖。可见光催化降解罗丹明B的实验证明,10%Ce-MCM-48的催化降解效率好于纯CeO2,商用TiO2(P125),5%Ce-MCM-48和15%Ce-MCM-48的。     

Evidence for Magnetic Fractional Excitations in a Kitaev Quantum-Spin-Liquid Candidate α-RuCl3

It is known that α-Ru Cl₃ has been studied extensively because of its proximity to the Kitaev quantum-spin-liquid（QSL） phase and the possibility of approaching it by tuning the competing interactions. Here we present the first polarized inelastic neutron scattering study on α-Ru Cl₃ single crystals to explore the scattering continuum around the Γ point at the Brillouin zone center, which was hypothesized to be resulting from the Kitaev QSL state but without concrete evidenc...