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21.
可动氧与载体对钴基催化剂的乙烷氧化脱氢性能的影响 总被引:5,自引:0,他引:5
报道了未担载的氧化钴与担载在SiO2和Al2O3上的氧化钴的乙烷氧化脱氢行为,发现未担载的氧化钴在150℃的低温下就有活性.XRD研究表明,Co3O4为活性晶相组分,其含量与催化剂的焙烧温度密切相关,经500℃和1000℃焙烧的未担载的氧化钴中Co3O4晶相分别占100%和66%.对于担载型氧化钴催化剂,载体与氧化钴间的相互作用以及不同的氧化钴担载量导致催化性能发生明显改变.氧化钴与载体间的作用越强,催化活性越低.Co3O4也是担载型氧化钴催化剂的活性晶相.催化剂的O2-TPD-MS和H2-TPR研究结果表明,反应的活性氧物种为在低温下易脱除和易还原并具有较高流动性的可动氧. 相似文献
23.
Ba-La-O-(F)催化剂的碱性及其OCM反应性能 总被引:2,自引:0,他引:2
采用XRD,TPD和高温原位IR光谱对La2O3,BaO/La2O3,BaF2/La2O3,LaOF和BaF2/LaOF等催化剂的组成、结构和CO2在催化剂上的吸附状况进行了表征,并结合催化剂性能评价结果对该系列催化剂的碱性及其与OCM反应性能的关系进行了考察.结果表明,催化剂OCM反应性能与其酸碱性的强弱无简单的对应关系. 相似文献
24.
用原位红外光谱研究了BaF2/La2O3催化剂上甲烷氧化偶联反应的活性氧物种.结果表明,催化剂经O2预吸附后,在1 108~1 118 cm-1处出现超氧物种O2-的O-O键伸缩振动峰.经18O2同位素交换实验后,原1 108~1 118 cm-1处谱峰的强度减弱,同时在1 086和1 051 cm-1处出现(O18O)-物种和18O2-物种的吸收峰.同位素交换实验进一步确证了1 108~1 118cm-1处谱峰确为O2-物种的吸收峰.在700℃下,O2-物种能够活化CH4生成C2H4,而且O2-物种的消耗量和C2H4的生成量呈很好的消长对应关系.超氧物种O2-是BaF2/La2O3催化剂上甲烷氧化偶联反应的活性氧物种. 相似文献
25.
氟化锶/氧化钕催化剂的甲烷氧化偶联性能及其吸附氧物种的原位FTIR光谱研究龙瑞强,万惠霖,赖华龙,蔡启瑞(厦门大学化学系固体表面物理化学国家重点实验室,厦门,361005)关键词甲烷氧化偶联,氟化锶/氧化钕,吸附氧物种近年来,甲烷氧化偶联(OCM)的... 相似文献
26.
27.
利用1H MAS NMR技术,在甲烷部分氧化(POM)制合成气反应条件下研究了Rh/SiO2催化剂上氢与金属的相互作用及反应机理. 结果发现,氢气在Rh/SiO2上解离吸附后可能有四种存在形式: 化学位移为δ=-100~-120的可逆(αM)和不可逆(αI)吸附氢物种,δ=0~-100的“氢云”或“氢雾”形式的氢物种和δ=3.0的溢流氢物种. 溢流氢物种是由可逆吸附的氢物种和“氢云”或“氢雾”状态的氢物种溢流到SiO2上并弱吸附在桥式氧(Si-O-Si)附近而形成的. 溢流氢物种活化晶格氧,形成一种POM反应的活性氧物种OH-. 活性氧物种OH-反溢流到Rh上,并与CH4解离吸附在Rh上的CHx物种反应生成含氧中间物种CHxO. CHxO物种的化学位移为5~7. O2参与CHxO物种的进一步氧化,或补充溢流氢夺取桥式氧后形成的缺陷位上的晶格氧,在高温(973 K)反应条件下,O2可能优先补充缺陷位上的晶格氧,使CHx的氧化按表面反应机理进行. 相似文献
28.
自从ICI低压、低温甲醇合成过程取代高压过程以来,人们对该过程所使用的Cu/ZnO/Al_2O_3或Cu/ZnO/Cr_2O_3催化剂有极大的兴趣。Herman、Klier等人已证明这种低压、低温下的活性应归属于Cu-ZnO间的相互作用,在相同的条件下,单纯的铜或氧化锌的活性几乎可以忽略不计,而氧化铝或氧化铬主要起结构助剂的作用。由此可见,控制适宜的Cu-ZnO间的相互作用是提高甲醇合成活性的关键,因此,如何才能产生这种适宜的相互作用就成了人们极为重视的研究课题。到目前为止,人们普遍采用沉淀法制备铜基甲醇合成催化剂,试图通过改变各种制备条件来开发更好的 相似文献
29.
30.
添加成膜促进剂合成致密ZSM-5分子筛膜 总被引:4,自引:2,他引:4
报道了一种添加氯化钠低温条件下合成出具有纳米尺寸的ZSM-5分子筛,并以 其为晶种预吸附在多孔氧化铝载体上,再通过添加成膜促进剂氯化钠二次水热合成 制备出高度致密ZSM-5分子筛膜的新方法。通过考察添加的钠离子浓度对成膜的影 响,认为在一定浓度范围内钠离子能够促进成膜。SEM结果也验证了这一结论,分 子筛膜主要是由孪生聚晶分子筛组成。渗透结果显示,当添加量为x = 100 (Al_2O_3:84SiO_2:10Na_2O:15TPABr:3500H_2O)时,在室温和0.1 MPa的条件下, H_2/C_3的理想选择性最大值23.7,温度提高到200 ℃时的选择性下降为9.4,但仍 然高于努森扩散值(4.69),表面该膜具有高度的完整性。 相似文献