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利用阈值光电子-光离子符合飞行时间质谱研究了氯甲烷分子在13至17eV激发能量范围内的光电离和光解离动力学.在此能量范围内,电离产生的CH3Cl+离子处于A2A1和B2E电子激发态.两电子态均为完全解离态,可生成CH3+和CH2Cl+碎片离子,其中CH3+是最主要的解离产物.拟合CH3+离子的符合飞行时间质谱峰形,可以得到CH3Cl+离子解离过程中释放的平动能分布,结果显示CH3Cl+离子A2A1态解离生成CH+3的过程接近直接解离机理,而B2E态的解离过程则具有统计解离的特征.此外,结合理论计算的势能面信息,我们推测在A2A1态出现的CH2Cl+碎片离子来源于CH3Cl分子自电离产生高振动激发的CH3Cl+(X2E)离子统计解离过程. 相似文献
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在阈值光电子-光离子符合质谱中, 通过增加离子检测端的电极板, 并调整相对电压形成渐增的加速电场, 获得了很好的离子速度聚焦效果. 通过这种电场, 使得具有较大平动能的离子团沿飞行方向逐渐膨胀的同时, 在垂直于飞行方向受到电场的束缚, 最终在探测器的表面实现速度聚焦, 形成缩小的图像(即速度成像的放大倍率N<1), 从而确保谱仪能够同时获得较高的平动能分辨率和质量分辨率. 应用这种缩小的速度聚焦电场, 我们研究了振动态选择的O2 (B2Σg-)离子解离动力学, 获得了碎片离子O在阈值光电子-光离子符合条件下的三维时间切片图像, 并通过比较两个解离通道所产生的O不同的平动能分布, 证实了这种离子透镜电场在较宽的离子平动能范围内能够始终保持良好的速度聚焦效果. 相似文献
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研制了真空紫外光电离飞行时间质谱仪,用于研究大气自由基化学反应。采用光子能量为10.6 eV的真空紫外放电灯作为电离源,利用新型笼式离子引出装置,实现了离子的高效率传输和聚焦。结果表明,仪器的检测灵敏度可达到0.03μg/L。结合微波放电流动管反应器模拟大气化学中的气相自由基反应,并通过自由基自反应动力学实现了CH3浓度的定量分析。另外,利用真空紫外光电离飞行时间质谱仪,对CH3+NO自由基反应的动力学进行了研究,检测了反应中的产物信息,测得其在室温和300 Pa压力下的反应速率常数为k(CH3+NO)=1.2×10-12 cm3/(molecule·s)。 相似文献
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结合最新的阈值光电子-光离子符合速度成像技术和同步辐射光电离, 开展了振动态选择的NO2+离子e3B2态解离动力学研究. 在18.8-19.2 eV范围内获得的NO2+离子e3B2态的振动分辨阈值光电子谱与前人结果基本符合, 而由e3B2态(0,0,0)和(1,0,0)振动能级解离生成的O+碎片离子的符合速度成像清楚地显示出多个圆环结构, 表明解离过程中生成了多种具有不同速度的O+离子, 对应中性解离碎片NO分子处于不同的内态. 通过速度和角度积分, 我们分别获得了解离过程中释放的总平动能分布和O+离子的角度分布, 其中两振动态选择的NO2+离子解离生成的NO分子X2Π态振动分布十分相似, 主要布居的振动量子数为3-5. 解离释放的可资用能近似平均分配到碎片的平动能和内能, 其中碎片总平动能约占52%, 内能约占48%. 此外, O+离子的各向异性参数β约为0.3, 且不随NO(X2Π)振动量子数而剧烈变化. 相似文献
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阈值光电子-光离子符合测量是制备和分析能态选择离子性质的高效实验方法.本文回顾了这一技术与合肥同步辐射真空紫外光电离相结合的近期应用,特别是在离子基本参数测量和解离动力学中的研究.通过对电子和符合离子的同步速度聚焦测量,带电粒子的收集效率、电子能量分辨和离子平动能分辨率都得到了大幅提高,通过对特定能态离子解离碎片平动能和角度分布的直接测量,研究了各种非绝热效应,如椎间贯穿、内转换等,在解离过程中的重要作用.此外,在此基础上质量选择的阈值光电子能谱在复杂体系的同分异构体甄别方面也展示出超乎寻常的优势. 相似文献
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将自行研制的真空紫外光电离成核气溶胶质谱仪用于实时在线测量超细纳米颗粒物(Dp<100 nm)的化学成分。此气溶胶质谱仪采用商品化的纳米扫描电迁移率颗粒物粒径谱仪(Nano-scanning mobility particle sizers, Nano-SMPS),选择出单分散粒径的超细纳米颗粒物,结合空气动力学透镜传输和聚焦超细纳米颗粒物进入真空腔体,进而在加热棒表面热解析气化成气态的分子,分子吸收真空紫外放电灯的光子能量(hν=10.6 eV)在其电离能阈值附近"软"电离,通过反射式飞行时间质量分析器从分子水平上在线测量获得超细纳米颗粒物的化学成分。同时,以单分散粒径的邻苯二甲酸二辛酯(Dioctyl Phthalate, DOP, C24H38O4)、α-蒎烯(α-pinene, C10H16)臭氧氧化成核反应生成的超细纳米颗粒物作为示例,结合真空紫外光电离成核气溶胶质谱仪对其化学成分进行检测分析,并对仪器性能进行了应用表征。 相似文献
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