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飞秒光电子影像技术结合飞行时间质谱对氯丙烯(C3H5Cl)在200 nm、400 nm、800 nm飞秒脉冲下的光电离/解离机理进行了研究。实验结果表明氯丙烯的光电离/解离机理与激光波长存在依赖关系。分析发现,在短波长200 nm时,母体分子C3H5Cl以双光子电离为主要通道,而其他的碎片离子则来源于C3H5Cl+的解离。当波长向长波方向变化时,例如800 nm时,C3H5Cl中间态的解离就开始占主导地位,碎片离子的信号也相应增强。此外,光电子能谱进一步证实了在400 nm和800 nm时存在来源于中性碎片的光电子,而这些中性碎片又是由C3H5Cl的中间态直接解离而产生的。这意味着,在长波400 nm和800 nm时,母体分子可能被激发到寿命较短的中间解离态,从而解离产生中性碎片,导致光解离过程在长波段占有重要角色。 相似文献
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利用50fs的激光脉冲对氯丙烯在200nm、400nm和800nm下的光电离/解离机理进行了研究. 实验获得了氯丙烯在三种波长下的电离质谱和光强指数,分析了母体和碎片离子强度随波长的变化关系. 在200nm时,C3H5Cl+来源于飞秒脉冲的直接非共振电离,其它碎片离子均来源于母体离子的电离解离过程;在400nm时,部分分子被激发到高里德堡态从而解离产生C3H5,C3H5再次吸收光子电离导致C3H5+的信号增强;在800nm时,部分分子被同时激发到了排斥态nσ*和多个高里德堡态而发生解离.更多通道产生C3H5使得C3H5+产量进一步增加.由于C3H4+来自C3H5Cl+以及C3H5+的电离解离过程,因此,C3H4+产率随波长变化相对较缓. 相似文献
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利用飞秒时间分辨的飞行时间质谱技术研究了间二氯苯的激发态动力学.间二氯苯分子吸收一个200 nm或者267 nm的光子被抽运到激发态,随后再吸收多个800 nm的光子被电离.实验获得了电离产生的离子质谱信号及其随抽运探测激光延迟时间的变化曲线.在200 nm时,分子被抽运到激发态(π,π*),可观察到三个相互竞争的解离通道的寿命:内转换到排斥态(n,σ*)或者(π,σ*)并发生快速解离,其寿命约(0.15±0.01)ps;内转换到基态的高振动态,能量在基态"热"振动态间弛豫的寿命约为(4.94±0.08)ps;系间窜越到相邻的三重态从而发生预解离过程,其寿命约为(110.09±4.33)ps.在267 nm时,分子被抽运到第一激发态的低振动态,可观察到一个长寿命(约(1.06±0.05)ns)的系间窜越过程.除此之外,在碎片离子信号中还观察到了激发态与基态的高振动态之间的内转换过程. 相似文献
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结合飞秒时间分辨的质谱技术与时间分辨的光电子影像技术对苯S2激发态的超快动力学进行了研究.苯分子吸收两个400 nm的光子被激发到S2态,之后再用一个267 nm的光子对其进行探测.获得的母体离子产率随泵浦探测时间延迟的变化曲线包含了两个不同的时间寿命组分.第一个时间寿命组分(90 ± 1) fs被归纳为S2态到S1/S0态的内转换过程;第二个时间寿命组分(5.0 ± 0.2) ps被归纳为S1态的衰减过程.实验中观察到的第二个寿命组分小于早前的研究结果,这表明了在S1态的衰减过程中还可能存在其他的过程.从时间分辨的光电子影像提取得到的光电子能谱中发现了一个新的失活过程,该过程被归结为激发态S1的振动态与“热”三重态T3之间的系间交叉过程. 相似文献
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