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电化学阻抗谱可用于诊断多孔电极内电荷转移反应,即界面电荷集聚和电荷传导,以及反应物质输运。本文采用复相量方法,在同态假设条件下,重新推演多孔电极阻抗谱模型,厘清传统多孔电极阻抗谱模型中的模糊性表述。(1) 定义多孔电极表征输入参数,包括电极基体电子电导率σ1 、电解质离子电导率σ2、界面电荷传递电导率gct、单位面积界面电容C、固相扩散系数D、速度常数k、电极厚度d、特征孔深Lp 和单位体积表面积Sc;(2) 解析阻抗谱特征输出参数,包括场扩散常数K,特征频率ω0、ω1、ω2、ω3和 ωmax,它们分别相关于界面传导反应、有限场扩散、氧化还原反应、孔内扩散和最小特征孔尺寸,以及分别对应于从传导到扩散和从扩散到饱和的转折频率fk1 和fk2;(3) 当参数X和Z同时变化时(X = σ1和Z = d,Sc,Lp,C,gct,D,k),通过阻抗谱特征参数的演变规律,分析了电荷转移反应中X和Ζ参数耦合竞争;(4)为深入分析电荷转移反应中参数X和Z的耦合竞争,引入了分叉频率fXZ和fZX 。fXZ和fZX所处位置可以用于表征参数X和Z影响电荷转移反应的深度和广度。当分叉频率fXZ和fZX不存在时,表明电荷转移反应中参数X和Z在全频率范围内存在耦合竞争。总之,借助于特征频率和分叉频率,本文一方面研究了动力学参数和微观结构参数对多孔电极中电荷转移反应的影响,另一方面分析谱图的变化及其背后的阻抗谱特征演化规律。本文研究结果可为阻抗谱的系统仿真和辨识提供理论基础,可为多孔电极内电荷转移反应的竞争分析提供技术支撑,还可为电化学储能系统的优化设计提供诊断工具。 相似文献
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二氧化碳(CO2)电化学还原利用CO2生产低碳燃料,能够实现可再生能源存储同时降低温室气体排放对环境的负面影响,因而成为了近年里一个甚受瞩目的研究与开发热点. 尽管以往科学家关于催化剂活性、产物选择性以及反应机理的基础研究已做了广泛的报道,但对催化稳定性和电化学反应器系统的设计及实用性方面还未给予充分重视. 本文针对影响低温水溶液中二氧化碳电化学还原技术实用化的上述两个重要因素, 从技术应用需求角度出发,在概述发展现状基础上,总结归纳了主要存在的技术挑战,对未来研究方向提出了建议性对策. 相似文献
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用红外反射光谱研究固体表面上单分子膜可给出关于结构及表面定向的直接信息。近年来这方面的研究工作已有众多报道。由于组成单分子膜的物质量极少(如单层硬脂酸钙Langmuir-Blodgett(简称LB)膜,约为8×10~(-10)mol/cm~2),给测量带来很多困难。因此,提高测量的灵敏度和信噪比是研究中必须解决 相似文献
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本文用循环伏安法和现场红外光谱方法研究了铜电极上CN~-和SCN~-的电化学行为。对于0.5mol~(-1)L~(-1)NaCN+0.5 mol L~(-1)NaF/Cu体系, 电极电势在-1.60至0.30 V(相对SCE)范围内, 2030—2230 cm~(-1)范围内可得到三个吸收峰, 位置分别为2076, 2094和2170 cm~(-1)。2076和2170 cm~(-1)峰分别对应于溶液中CN~-和表面沉积难溶化合物CuCN。2094 cm~(-1)峰是吸附态CN~-和溶液中配合物Cu(CN)_3~2二物种的红外吸收叠加。对于0.5 molL~(-1)NaSCN+0.5 molL~(-1)NaF/Cu体系, 在上述电势范围内可得到2060, 2177和2170 cm~(-1)三个红外吸收峰, 分别对应于溶液中的SCN~-, 吸附态的SCN~-和表面难溶化合物CuNCS。 相似文献
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本文报道了交替采样FTIR反射吸收光谱(简称ASFTIRRAS)的实验方法。对Al,Ag表面上1,3,5,9层硬脂酸钙及硬脂酸Langmiur-Blodgett膜的测量结果表明,该法能有效地改善测量的信噪比和灵敏度。 相似文献
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聚合物电解质膜燃料电池(PEMFCs)具有高能量密度、高功率密度以及零排放等优点,被认为是一种高效、实用的发电装置.然而,PEMFCs阴极氧还原反应(ORR)的动力学缓慢,需要使用大量的铂(Pt)催化剂,其成本高、资源有限,因此,开发用于ORR的高性能、低成本的非贵金属催化剂(NPMCs)尤为重要.在NPMCs中,过渡金属(Fe,Co,Ni,Cu,Zn,Mn等)-氮-碳复合材料,尤其是Fe-Nx-C,被认为是一类非常有前景的代Pt催化剂.但此类催化剂存在催化活性低、电化学稳定性差等问题.为了获得高性能的NPMCs,催化剂创新性的设计和合成受到高度关注.研究表明,在惰性气氛下高温热解含Fe、N和C的化学物质是制备Fe-Nx-C催化剂的有效途径.在高温热解过程中,形成的吡啶-N可进一步键合Fe原子形成Fe-N4物种,Fe-N4已被证实是高ORR活性的催化位点.然而,高温热解制备Fe-Nx-C催化剂时,有两个主要问题制约催化剂性能的提高:一方面,原子Fe可以转化为聚集形态的Fe基纳米... 相似文献