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1.
钱颖  孟明  罗金勇  查宇清 《分子催化》2005,19(5):321-326
采用柠檬酸络合法制备出具有不同原子比(La+Co/La+Co+Ce)的La-Co-Ce-O系列复合氧化物,并采用XRD、XPS和H2-TPR等方法对样品进行了表征测试.XRD结果表明,样品中的活性相为高分散的Co3O4纳米微晶(20~50nm)和少量的LaCoO3相,与浸渍法相比,柠檬酸络合法制得的样品具有更高的组分分散度和更小的晶粒度.CO氧化活性测试结果表明,柠檬酸络合法制得的样品比传统浸渍法制得的样品起燃温度降低约40℃,但样品的氧化活性与活性相Co3O4的多少及其晶粒度并不呈顺变关系.TPR和XPS的结果表明,样品中CeO2含量及可还原氧物种的多少与活性有直接关联,样品表面La、Co和Ce的原子百分数接近时,协同效应最佳,活性最好.  相似文献   
2.
高分散锰氧化物催化剂的结构、性能及载体效应   总被引:1,自引:0,他引:1  
用浸渍法制备了A l2O3,S iO2和MgO等不同性质载体负载的锰氧化物催化剂,考察了其对CO氧化反应的性能,并用XRD、XPS、TPR和XAFS等方法对催化剂进行了详细表征.活性测试结果表明,不同载体负载的样品的活性次序为:MnOx/A l2O3>MnOx/MgO>MnOx/S iO2.XRD结果表明,在S iO2和A l2O3上,负载量为15%的催化剂中没有检测到Mn氧化物的衍射峰,说明Mn物种在载体表面分散性很好,而在MgO上检测到Mg6MnO8物种.XAFS等表征结果表明,A l2O3和S iO2负载的样品中Mn主要以高分散的Mn2O3形式存在,MgO负载的样品中Mn的分散性相对较差,且与载体发生强相互作用.结合XPS和TPR结果,Mn氧化物与载体相互作用强弱的顺序为:MnOx/MgO>MnOx/A l2O3>MnOx/S iO2.负载Mn氧化物催化剂的活性与分散度没有直接对应关系,而是显示了明显的载体效应.  相似文献   
3.
采用化学吸附-水解法制备了系列CuO/CeO2-Al2O3催化剂,运用XANES、EXAFS、XRD和H2-TPR等方法对催化剂的结构进行了表征,探讨了不同焙烧温度对催化剂中高分散Cu物种的微观局域结构、分散状态和存在形式的影响,并与样品的CO氧化性能关联。结果表明,500 ℃焙烧样品中Cu物种主要以高分散的CuO微晶形式存在,与载体及CeO2的作用相对较弱;当焙烧温度提高至650 ℃,存在3种铜物种,即与Al相似文献   
4.
随着稀薄燃烧(lean-burn)发动机的推广使用和环保法规的日趋严格,消除稀燃尾气中的氮氧化物(N O x)已刻不容缓。N O x储存还原技术被认为是最具应用前景的方法之一[1,2]。目前,对Pt/BaA l2O4-A l2O3体系中N O x储存与还原机制的研究较多[1 ̄4],但对该体系中微量铂物种微观结构及其与性能的关系研究较少,这主要是由于Pt含量(0.1w t% ̄0.5wt%)太低,分散度较高,使表征方法受到很大限制。本文采用共沉淀-浸渍法制得具有较高比表面积和热稳定性的N O x储存还原催化剂Pt/BaA l2O4-A l2O3,应用荧光X-射线吸收精细结构方法(Fluores-cence-…  相似文献   
5.
罗金勇  孟明  钱颖  查宇清 《催化学报》2006,27(6):471-473
 采用柠檬酸络合-有机模板剂分解法制备了不同原子配比的La-Co-Ce-O混合氧化物催化剂. 这些样品具有较大的比表面积(>100 m2/g)和均匀的孔径(3.7~3.9 nm), 并显示出较高的热稳定性. 模板剂分解法制备的样品中CeO2和Co3O4的分散性以及对CO和丙烷氧化的催化活性均明显优于传统共沉淀法制备的样品. 催化剂活性并不与表面钴原子分数成正比,而与表面钴、铈物种间的协同效应密切相关,当表面钴、铈原子分数接近时,协同效应最佳,催化氧化性能最好.  相似文献   
6.
李想  孟明  刘咏  罗金勇 《催化学报》2007,28(9):835-840
采用尿素水解法或吸附沉淀法制备了金属氧化物载体,并用浸渍法负载0.5%Pd制得了Pd/Sn0.4Zr0.6O2,Pd/ZrO2,Pd/SnO2,Pd/SnO2-Al2O3和Pd/Al2O3催化剂.采用原位漫反射红外光谱、拉曼光谱、X射线光电子能谱和程序升温还原等方法对催化剂结构进行了表征,探讨了不同载体对表面PdOx物种化学吸附性质和氧化还原性能的影响,并与样品的丙烷氧化活性相关联.漫反射红外光谱表明,在Pd/SnO2-Al2O3中,Sn对Al2O3表面的Pd原子簇起到稀释作用,促进了Pd的分散,使得其CO线式吸附强度明显高于Pd/Al2O3,但Pd过高的分散度不仅减少了表面Pd-PdO活性位对的数目,而且使反应中间物种Pd-OH之间脱水困难,因而阻塞了活性位,降低了其循环氧化还原活性;而在Sn0.4Zr0.6O2复合氧化物载体中,SnO2有效地阻止了四方晶相ZrO2向稳态单斜晶相转变,且复合载体的比表面积较ZrO2和SnO2有所增加,其表面PdOx物种的分散度适中.此外,Sn0.4Zr0.6O2复合氧化物负载的Pd的价态介于Pd0与Pd2 之间,表面氧空位较多,促进了丙烷中C-H键的活化,使比表面积较低的Pd/Sn0.4Zr0.6O2具有最好的催化丙烷氧化能力,相反比表面积较高的Pd/SnO2-Al2O3活性很差,说明分散度适中且具有较低氧化态的PdOx(0相似文献   
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