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考察了用不同来源Li(LiNO3和LiSO4)制备的催化剂催化的甲烷氧化偶联(OCM)反应的特点,探讨了以LiNO3为锂源制备的催化剂的高温反应失活机理。XRD、IR、XPS和BET等方法的研究结果表明,以LiNO3为锂源制备的催化剂具有反应活性高、空速大的特点,而以Li2SO4为锂源制备的催化剂具有C2选择性高、活性低、空速小等特点。由LiNO3制得的催化剂的失活原因是:在较高的反应温度下由于表面Li的流失,使体相晶格中的Li向表相扩散进而导致含Li活性相LaTi1-yLiyO3-λ的分解(或部分分解),从而减少了体相和表相中氧空位的数量,导致催化剂的活性降低。设计了NH:(SO4)2浸渍法来固定表面锂。 相似文献
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Li—Ni—La—O系复合氧化物催化剂上甲烷氧化偶联的研究 总被引:2,自引:0,他引:2
考察了Li-Ni-La-O系催化剂的组成、结构及反应条件对甲烷氧化偶联反应活性的影响。在780℃、CH4:O2:N2=2:1:7、空速15000h^-1时,C2烃收率可达25.8%。XRD、IR、XPS及SEM等的结构分析表明,在LiLa1-xNixO2催化剂中,当0.1≤x≤0.9时,该催化剂由LiNiO2和La2Ni1-yLiyO4-λ两相组成,x<0.3时出现了LiLaO2相,La2Ni1- 相似文献
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甲烷氧化偶联Ti-La-Li系混合氧化物催化剂 总被引:3,自引:1,他引:3
研究了Ti-La-Li三元氧化物的组成、结构及其对甲烷氧化偶联反应的催化性能;用XRD、IR、XPS和SEM等方法对催化剂进行表征,结果表明:在LiTi_xLa_(1-x)O_2系列催化剂中,随x值的不同,可生成LaTi_(1-y)Li_yO_(3-λ)、Li_2TiO_3、La_(0.66)TiO_(2.993)、La_2O_3和Li_(1.33)Ti_(1.66)O_4几种物相,其中,钙钛矿到三元复合氧化物LaTi_(1-y)Li_yO_(3-λ)是甲烷氧化偶联反应的主要活性相,活性位Li~+-O~--Ti~(3+)的形成是活性提高的主要原因.Li_2TiO_3和La_(0.66)TiO_(2.993)是深度氧化活性相,而Li_(1.33)Ti_(1.66)O_4既无偶联活性,也无深度氧化活性. 相似文献
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甲烷氧化偶联La—Mn—Li系复合氧化物催化剂的研究 总被引:1,自引:0,他引:1
用XRD、IR、XPS和SEM等方法研究了混合氧化物LiLa_(1-x)Mn_xO_2的结构和它们对甲烷氧化偶联的催化性能。结果表明,随着MnO_2的变化,可形成一系列复合氧化物,其中三元复合氧化物La_2Mn_(1-y)Li_yO_4是甲烷氧化偶联的活性相,由于Li~+部分取代Mn~(2+)形成Li~+-O~--Mn(2+)缺陷簇,增加了活性氧种的浓度和再生速度是这种氧化物具有较高甲烷偶联活性的主要原因。脉冲实验证明,CH_4脱氢生成CH_3·偶联生成C_2H_6,进一步氧化脱氢生成C_2H_4都可在催化剂表面完成,而CO和CO_2是在气相反应中生成的。在780℃C_2收率可达23.9%。 相似文献
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研究了La-Th-O二元氧化物的组成、结构及其对甲烷氧化偶联反应催化性能的影响;用XRD、IR、XPS“SEM等方法对催化剂进行表征,La-Th-O系列催经剂随La/Th原子比的变化,可生成LaxTh1-xO2-δ固溶体,具有萤石结构的LaxTh1-xO-2-δ相是甲烷氧化偶联反应的主要活性相。 相似文献
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K.R.Tsai 《高等学校化学研究》1993,9(3):264-268
Since the pioneer work of Keller and Bhasin on the oxidative coupling of methane, many catalyst systems, mostly based on the oxides or complex oxides of alkali metals, alkali earth metals and rare earth metals, have been developed. In some studies, halides, especially chlorides and bromides, have been added to these oxides in order to improve the catalvtic activitv and selectivity. howevek of 相似文献
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有关甲烷氧化偶联(OCM)中活性氧种的研究已有许多报道[1~4].本文利用XPS、O2-TPD、XRD等方法研究了高活性RE2O3体系催化剂上不同表面氧种对偶联反应的影响,并进行了氧种归属,探讨了对偶联反应起关键作用的活性氧种及作用机理.1实验部分1.1催化剂制备及活性评价将高温焙烧后的混合稀土氧化物粉末(Y2O3为主要成分)、MgO及P2O5按一定摩尔比混合研磨调匀、烘干,于950℃焙烧后压环粉碎,取0.38~0.75mm颗粒备用.活性评价在常压固定床流动体系中进行,采用内径为4.5mm的石英反应管,催化剂重量0.8g,反应温度780℃,空速… 相似文献
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锂在甲烷氧化偶联多元氧化物催化剂中的作用 总被引:3,自引:0,他引:3
考察了不同Li含量对Li_xLa_(0.5)Ti_(0.5)系氧化物催化剂的甲烷氧化偶联催化性能的影响;比较了水洗前后LiLa_(0.5)Ti_(0.5)氧化物催化剂的催化活性,并通过XRD、IR、XPS和BET等方法时催化剂进行表征。确认了Li在含稀土、过渡金属多元氧化物中的作用。其中,表面Li的作用是缩小催化剂的比表面积,覆盖表面深度氧化活性位,提高C_2选择性;体相Li的作用是部分取代Ti~(3+)进入LaTiO_3晶格形成LaTi_(1-y)LiyO_(3-λ)活性相,产生甲烷氧化偶联Li~+-O~--Ti~(3+)缺陷簇。(注:Li_xLa_(0.5)Ti_(0.5)和LiLa_(0.5)Ti_(0.5)表示该系列氧化物催化剂制备时的各金属元素的配比。用来表示催化剂的名称,并不表示实际存在的物相,以下类同,下面出现时,不再加以说明。) 相似文献
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研究了两个典型轻稀土La,Ce氧化物对甲烷氧化联反应的影响,具有较小比表面积的催化给出较高的C2选择性,但是催化剂的氧化还原性能对C2选择性的影响则更大,添加Li的作用除产生O中心外,还可抑制催化剂的氧化还原能力,从而改善C2选择性,甲烷氧化偶联反应属催化剂引发的自由基反应。 相似文献
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Screening of MgO——and Ce02-Based Catalysts for Carbon Dioxide Oxidative Coupling of Methane to C2+ Hydrocarbons 下载免费PDF全文
The catalyst screening tests for carbon dioxide oxidative coupling of methane (CO2-OCM)have been investigated over ternary and binary metal oxide catalysts.The catalysts are prepared by doping MgO-and CeO2-based solids with oxides from alkali(Li2O),alkaline earth (CaO),and transition metal groups (WO3 or MnO).The presence of the peroxide (O2^2-)active sites on the Li2O2,revealed by Raman spectroscopy,may be the key factor in the enhanced performance of some of the Li2O/MgO catalysts.The high reducibility of the CeO2 catalyst,an important factor in the CO2-OCM catalyst activity,may be enhanced by the presence of manganese oxide species. The manganese oxide species increases oxygen mobitity and oxygen vacancies in the CeO2 catalyst.raman and Fourier Transform Infra Red (FT-IR)spectroscopies revealed the presence of lattice vibrations of metal-oxygen bondings and active sites in which the peaks carresponding to the buld crystalline structures of Li2O,CaO,WO2 and MnO are detected.The performance of 5%MnO/15?O/CeO2 catalyst is the most potential among the CeO2-based catalysts,although lower than the 2%Li2O/MgO catalyst.The 2%Li2O/MgO catalyst showed the most promising C2 hydrocarbons selectivity and yield at 98.0%and 5.7%,respectively. 相似文献