无机盐活化剂一氨基酸盐基溶液捕集温室气体CO2

将无机盐K3PO4、K2HPO4和KH2PO4作为活化剂,分别添加于氨基乙酸盐溶液中,形成CO2活化吸收剂,采用膜接触器-再生循环装置,评价和比较了氨基乙酸盐和活化吸收剂捕集CO2的性能,研究了活化剂的浓度、气液流速等因素对总体积传质系数、传质通量和捕集率的影响。结果表明,磷酸盐活化剂在氨基乙酸盐吸收剂中,对CO2的捕集均产生影响,活化效应存在PO4^3-〉HPO4^2-〉H2PO4^-的规律;添加少量活化剂的作用比添加较多量的活化作用大;活化吸收剂的捕集率明显大于非活化吸收剂;膜吸收流体力学状态的改变,能够改善膜接触器传质性能,增大传质通量,但增大的程度有限。     

无机盐活化剂-氨基酸盐基溶液捕集温室气体CO2

将无机盐K₃PO₄、K₂HPO₄和KH₂PO₄作为活化剂,分别添加于氨基乙酸盐溶液中,形成CO₂活化吸收剂,采用膜接触器 再生循环装置,评价和比较了氨基乙酸盐和活化吸收剂捕集CO₂的性能,研究了活化剂的浓度、气液流速等因素对总体积传质系数、传质通量和捕集率的影响。结果表明,磷酸盐活化剂在氨基乙酸盐吸收剂中,对CO₂的捕集均产生影响,活化效应存在PO₄^3－＞HPO₄^2－＞H₂PO₄^－的规律;添加少量活化剂的作用比添加较多量的活化作用大;活化吸收剂的捕集率明显大于非活化吸收剂;膜吸收流体力学状态的改变,能够改善膜接触器传质性能,增大传质通量,但增大的程度有限。     

射流携带床反应器液体停留时间分布及模拟

对射流携带床液体停留时间分布进行了研究,考察了液体流量、气体流量和气体动量对液体停留时间分布的影响。结果表明,增加液体流量使停留时间分布密度曲线变得高而窄,且平均停留时间变短;气体流量增大使得停留时间出峰略有提前,气体流量大于4L/min时,继续增大气体流量对液体停留时间分布影响较小;当液体流量小于60L/h时,气体动量对液体停留时间的影响较明显,主要表现气体动量越大液体平均停留时间越长。基于实验结果分析及实验中观测的现象,将射流携带床内液体流动结构分为中心区和壁面区进行研究,建立了描述射流携带床内液体停留时间分布的数学模型,模型模拟结果和实验数据吻合良好。     

中空纤维致密膜基吸收CO2传质过程

研究了硅橡胶/聚砜中空纤维致密膜基吸收CO2的传质机理,考察了吸收剂种类(NaOH,MEA,DEA和TEA)、NaOH浓度、吸收剂流速、吸收剂压力和气相压力对CO2传质通量及传质速率的影响.其中,用2×103mol/m3NaOH作吸收剂时,聚合物膜传质为控制步骤,其传质效率与膜自然渗透相近.     

氨水捕集模拟烟气中二氧化碳的实验与理论研究

介绍了氨水捕集CO₂的反应原理, 利用鼓泡反应器开展了氨水碳捕集实验研究. 研究了氨水浓度、CO₂浓度、温度等因素对脱除效率的影响. 研究发现, 提高氨水质量分数和pH值均可增大CO₂脱除效率|增大CO₂浓度和入口气体流量后脱除效率呈现下降趋势|最佳脱除温度为45 ℃. 红外光谱分析表明, 氨水吸收后的主要成分是碳酸氢铵. 研究结果对进一步开展氨法捕集CO₂研究有较大的参考价值.     

常温吹扫捕集-气相色谱法测定海水中氧化亚氮

建立了海水中氧化亚氮的常温吹扫捕集-气相色谱检测方法。对吹扫捕集系统的条件进行了考察,优化结果如下:捕集温度30℃,脱附温度250℃,吹扫时间10min,吹扫气流速20mL/min。等实验条件进行了优化。本方法操作简单、灵敏、重现;检出限达2.8×10-10mol/L,标准工作曲线的线性相关系数大于0.9995(n=5);曲线斜率的相对标准偏差为2.8%(n=5);回收率为93.93%±3.1%(n=5)。用此方法测定了厦门近海表层海水样品中氧化亚氮的浓度。     

绿茶对水中铀(Ⅵ)、钍(Ⅳ)离子的捕集行为

研究了铀、钍被绿茶捕集的行为，在pH＝4－6和pH=4-5的条件下，这两种离子的捕集率分别在90％以上。铀、钍的捕集容量分别为8.12mg/g和5.00mg/g；捕集后的铀（Ⅵ）和钍（Ⅳ）分别用3.5mol/L和5.0mol/L的盐酸定量洗脱。脱附后的茶叶可以得到再生，再生茶叶可重新利用。     

苯-N-甲酰吗啉体系膜基吸收传质过程全微分模型研究

根据双膜理论建立了全微分传质动力学模型, 以苯-N-甲酰吗啉(NFM)水溶液体系为代表, 研究了聚丙烯PP疏水性微孔膜接触器的传质过程, 并通过理论模拟及实验考察了气液相流速、气液相进口浓度、液相N-甲酰吗啉浓度、气液流动方式及膜接触器形态对苯传质通量及去除效率的影响. 结果表明, 模拟值与实验值吻合良好, 误差控制在20%以内. 当气相流量或气相进口浓度较低时, 气相传质为控制步骤, 而随着气相流量和气相进口浓度升高, 液相流量对传质过程的影响显著增加. 传质通量随气液相流量和气相进口浓度的增大而增大. 液相进口浓度及膜丝内径的增大显著降低传质通量. 另外, 较薄的膜丝壁厚有利于传质的进行, 气液逆向流方式较同向流方式可获得更高的传质通量.     

聚酰胺纳滤膜对黄连中生物碱的截留性能

以盐酸小檗碱为模型分子,考察循环时间、操作压力、料液浓度和离子强度等因素对聚酰胺纳滤膜截留盐酸小檗碱性能的影响。实验表明:聚酰胺纳滤膜对盐酸小檗碱的截留率80min后基本稳定;随着操作压力的增加,膜通量和截留率都增大;随着料液浓度的增加,聚酰胺纳滤膜通量下降,对盐酸小檗碱的截留率先增大后下降;随着溶液中离子强度的增加,膜通量和截留率都减小。在黄连提取液中生物碱含量为0.025g/L、操作压力为0.4MPa条件下,聚酰胺纳滤膜5min可使黄连提取液中生物碱浓缩6.27倍。     

原子捕集-导数火焰原子吸收光谱法测定中草药中的微量锌

提出了原子捕集－导数火焰原子吸收光谱法，考察了捕集管位置，火焰状态、冷却水流量、捕集时间、导数测量系统灵敏度档等实验条件对灵敏度的影响。在测量系统20mV/min灵敏度档下，捕集5min，特征浓度为0．037ng/mL，较常规火焰原子吸收光谱法提高了1243倍。     

液相共存成分对氨法脱碳吸收液解吸CO2的影响研究

考察了烟气中SO₂、NO_x和CO₂与氨水的反应机理,研究了模拟解吸液解吸过程中主要液相共存成分,如(NH₄)₂SO₃、(NH₄)₂SO₄、NH₄NO₃、NaCl、NH₄Cl和(NH₄)₂CO₃对CO₂解吸的影响.研究表明,不同液相共存成分、质量分数、pH值、表面张力等对CO₂解吸产生一定影响,大部分液相共存成分的存在,会降低脱碳溶液CO₂的解吸量.质量分数低于10％的液相共存组分对脱碳吸收液CO₂解吸过程的制约作用依次为(NH₄)₂SO₃>NH₄NO₃>(NH₄)₂SO₄>NaCl>(NH₄)₂CO₃.因此,在碳捕集前应对烟气中的杂质成分进行脱除,减少其对解吸液理化特性的影响.     

膜接触器 复合有机胺溶液捕集CO2(英文）

本文提出一种基于氨基酸盐的CO₂复合吸收剂,采用膜接触器 复合溶液耦合技术研究了吸收CO₂的性能,并与单一氨基酸盐溶液吸收性能进行了比较,讨论了气液流速等因素对气液出口CO₂浓度、捕集效率和总传质系数的影响,开发了一个阻力层模型预测膜接触器的总传质系数。结果表明：复合溶液的性能明显好于单一氨基酸盐溶液;与单一溶液比较,使用复合溶液,气相出口CO₂浓度较低,液相出口CO₂浓度较高,捕集效率也较高;复合溶液的总传质系数明显高于单一溶液。可以证实,在膜吸收过程中氨基酸盐基复合溶液是一高效的CO₂吸收剂。模型的预测值符合实验值。     

不同钙基CO_2吸收剂的循环特性研究

对石灰石和白云石这两种不同钙基CO2吸收剂的循环特性进行了实验研究,考察了晶格结构不同的钙基CO2吸收剂,随着循环次数的增加,吸收剂的表面形态、分子孔径及比表面积等微观结构的变化,分析了影响吸收剂不同衰减趋势的主要原因。结果表明,白云石基B-CaO吸收剂循环吸收容量稳定性明显高于石灰石基C-CaO吸收剂;白云石中含有的MgO起到原子骨架的作用,减少吸收过程中由于生成碳酸钙产品层引起的孔堵塞,从而有效的保持了吸收剂的活性。     

MgO/Al2O3吸附剂对CO2动态吸附性能的研究

以γ- Al₂O₃为载体,采用等体积浸渍法制取MgO/Al₂O₃吸附剂,利用BET、XRD等表征手段对吸附剂进行表征;并通过固定床测量穿透曲线的方法研究其对CO2动态吸附性能的影响,考察了MgO负载量、吸附温度、气体流量等因素对吸附剂吸附CO₂性能的影响,同时还通过多次吸脱附实验考察MgO/Al₂O₃吸附剂的稳定性和再生能力。结果表明,MgO负载量为10%的吸附剂,吸附温度在50℃左右,流量为45mL/min动态吸附量最大;经数次循环后材料的结构性质和吸附性能未见明显变化,可再生性能比较优异,是一种潜在的可工业化应用的CO₂吸附剂。     

High-throughput model-building and screening of zeolitic imidazolate frameworks for CO2 capture from flue gas

To find potential zeolitic imidazolate frameworks(ZIFs)for CO2 capture from flue gas,we built 169,898 ZIF models from 84,949 hypothetical zeolite networks.By calculating their lattice energies,accessible volumes to CO2,the isosteric adsorption heat(Qst)of H2 O,Henry’s constant ratio(SKH)of CO2/N2,percent regenerability(R%),CO2 working capacity(ΔNCO2),CO2/N2 adsorption selectivity(SCO2/N2))and adsorbent performance score(APS),we identi fied 49 hydrophobic ZIF structures that might outplay already-realised ZIFs built from the same imidazolate linkers for CO2 capture from flue gas.     

离子交换树脂固态胺复合材料的制备、表征及CO2吸附

以离子交换树脂（D001）为载体,四乙烯五胺（TEPA）为改性剂,采用三种不同的方法制备了一系列固态胺吸附剂。采用N₂吸附-脱附、傅里叶变换红外光谱（FT-IR）、热重分析（TGA）等手段对吸附剂进行表征。在固定床反应器中考察了TEPA负载量、吸附温度、进气流量和CO₂分压等因素对CO₂吸附性能的影响。结果表明,配位法制得的固态胺吸附剂分散性和稳定性较好,且在TEPA负载量为40%,吸附温度为65℃,进气流量为40 mL/min时有最大CO₂吸附量达4 mmol/g。经过10次吸附-脱附循环实验后,CO₂吸附量下降3.98%。热力学、动力学研究结果表明,CO₂吸附是物理吸附和化学吸附的结果。     

二维材料膜在气体分离领域的最新研究进展

Two-dimensional (2D) materials, led by graphene, have emerged as nano-building blocks to develop high-performance membranes. The atom-level thickness of nanosheets makes a membrane as thin as possible, thereby minimizing the transport resistance and maximizing the permeation flux. Meanwhile, the sieving channels can be precisely manipulated within sub-nanometer size for molecular separation, such as gas separation. For instance, graphene oxide (GO) channels with an interlayer height of about 0.4 nm assembled by external forces exhibited excellent H₂/CO₂ sieving performance compared to commercial membranes. Cross-linking was also employed to fabricate ultrathin (< 20 nm) GO-facilitated transport membranes for efficient CO₂ capture. A borate-crosslinked membrane exhibited a high CO₂ permeance of 650 GPU (gas permeation unit), and a CO₂/CH₄ selectivity of 75, which is currently the best performance reported for GO-based composite membranes. The CO₂-facilitated transport membrane with piperazine as the carrier also exhibited excellent separation performance under simulated flue gas conditions with CO₂ permeance of 1020 GPU and CO₂/N₂ selectivity as high as 680. In addition, metal-organic frameworks (MOFs) with layered structures, if successfully exfoliated, can serve as diverse sources for MOF nanosheets that can be fabricated into high-performance membranes. It is challenging to maintain the structural and morphological integrity of nanosheets. Poly[Zn₂(benzimidazole)₄] (Zn₂(bim)₄) was firstly exfoliated into 1-nm-thick nanosheets and assembled into ultrathin membranes possessing both high permeance and excellent molecular sieving properties for H₂/CO₂ separation. Interestingly, reversed thermo-switchable molecular sieving was also demonstrated in membranes composed of 2D MOF nanosheets. Besides, researchers employed layered double hydroxides (LDHs) to prepare molecular-sieving membranes via in situ growth, and the as-prepared membranes showed a remarkable selectivity of ~80 for H₂-CH₄ mixture. They concluded that the amount of CO₂ in the precursor solution contributed to LDH membranes with various preferred orientations and thicknesses. Apart from these 2D materials, MXenes also show great potential in selective gas permeation. Lamellar stacked MXene membranes with aligned and regular sub-nanometer channels exhibited excellent gas separation performance. Moreover, our ultrathin (20 nm) MXene nanofilms showed outstanding molecular sieving property for the preferential transport of H₂, with H₂ permeance as high as 1584 GPU and H₂/CO₂ selectivity of 27. The originally H₂-selective MXene membranes could be transformed into membranes selectively permeating CO₂ by chemical tuning of the MXene nanochannels. This paper briefly reviews the latest groundbreaking studies in 2D-material membranes for gas separation, with a focus on sub-nanometer 2D channels, exfoliation of 2D nanosheets with structural integrity, and tunable gas transport property. Challenges, in terms of the mass production of 2D nanosheets, scale-up of lab-level membranes and a thorough understanding of the transport mechanism, and the potential of 2D-material membranes for wide implementation are briefly discussed.     

CO2高效资源化利用的高温熔盐电化学技术研究

高温熔融盐具有CO₂吸收容量大、电化学窗口宽、高温下反应动力学快等特点,是利用清洁电能大规模捕集和资源化利用CO₂颇具实用化潜力的电解液体系. 本文主要介绍作者课题组近十年关于高温熔盐CO₂捕集与电化学资源化转化(MSCC-ET)技术的相关研究工作,包括熔融盐电解质对CO₂的吸收、阴极过程动力学、电解条件对产物的影响、析氧阳极、电解过程能量效率和CO₂捕获潜力,并展望了MSCC-ET技术的发展前景.     

醌类衍生物捕获CO2的红外光谱电化学研究

采用现场红外光谱电化学技术, 研究了2,6-二氯苯醌(DCBQ)和2,6-二甲氧基苯醌(DMOBQ)在乙腈溶液中对CO₂的电化学捕获过程. 结果表明, 2种醌类衍生物在乙腈溶液中的电化学循环伏安(CV)曲线呈现2对氧化还原峰, 遵循连续两步单电子过程. 加入CO₂后, 由于取代基亲电性的不同, 2种衍生物发生了不同的变化: DCBQ仍然呈现2对氧化还原峰, 但是第二对还原峰发生了正移动; 而DMOBQ的2对氧化还原峰变成1对峰. 根据现场红外光谱分析结果分别得到了DCBQ和DMOBQ电化学捕获CO₂过程的不同机理. DCBQ是二价阴离子发生化学变化的电化学-电化学-化学(EEC)机理, 而DMOBQ则是还原产物一价阴离子自由基参与化学变化的电化学-化学-电化学(ECE)机理. 进一步对CO₂捕获过程进行了定量分析, 得出2种反应的化学计量比均为1∶1.