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相似文献
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1.
用浸渍法制备了一系列以各种分子筛为载体、银及氧化钼为活性组分的负载型催化剂。在以分子氧为氧化剂,且原料气中不添加任何抑制剂的情况下,采用微反-色谱联合装置考察了催化剂对丙烯气相一步氧化制环氧丙烷的催化性能。结果表明,Ag含量、反应温度、载体及助剂对催化剂环氧化性能的影响非常明显。以MCM-41为载体的Ag-MoO3催化剂具有较好的催化性能,在300℃下,环氧丙烷的选择性和氧气的转化率可分别达到55.4%和2.2%;另外,0.1%NaCl改性的20%Ag5%MoO3/NaZSM-5催化剂在350℃下,环氧丙烷的选择性从未改性的9.1%提高到34.7%。  相似文献   

2.
在溶胶-凝胶法制备的MoO3/SiO2催化丙烯的环氧化反应   总被引:6,自引:0,他引:6  
 以sol-gel法制备了MoO3/SiO2催化剂,并用BET比表面积测定,XRD和FT-IR等手段对催化剂进行了表征;研究了以过氧化氢异丙苯为氧化剂的丙烯一步环氧化反应,考察了催化剂的制备条件和反应条件对丙烯环氧化反应的影响.结果表明,在制备过程中,酸性水解剂对MoO3/SiO2催化剂的分散度、比表面积和催化性能有较大的影响.用HCl溶液作为水解剂制备的催化剂,其性能明显优于用HNO3或HAc作水解剂制备的催化剂.在110℃和0.6MPa的条件下反应2h,过氧化氢异丙苯转化率为89%,环氧丙烷选择性为80%.  相似文献   

3.
 在423K、常压固定床石英反应器中,以丙烯直接气相氧化为探针反应,考察了催化剂制备方法、沉淀剂的种类和浓度对制备的Ag/TS-1催化剂催化性能的影响,采用TEM,XRD和UV-Vis等表征手段对Ag/TS-1催化剂进行了分析.结果表明,沉积-沉淀法是最佳的催化剂制备方法,但浸渍法也可制得具有环氧丙烷选择性的催化剂.K2CO3是一种良好的沉淀剂.以K2CO3为沉淀剂,硅钛比为64的TS-1为载体制备的Ag/TS-1催化剂上的丙烯转化率为1.72%,环氧丙烷选择性为98.2%.少量单质银的存在有利于环氧丙烷的生成,除银粒子的分散状态外,银粒子与载体TS-1间的相互作用对提高催化剂的选择性具有决定性作用.  相似文献   

4.
丙烯气相选择氧化制备环氧丙烷是催化领域的难题之一,负载型纳米金催化剂因在氢气和氧气共存条件下对环氧丙烷具有高选择性而被广泛研究,并在丙烯转化率、反应稳定性、氢气有效利用率上都取得了长足的进步。本文综述了负载型纳米金催化剂用于丙烯气相环氧化反应的研究结果和发展趋势。重点阐述了催化剂制备方法、载体材料、金粒径、催化助剂等对丙烯气相环氧化反应的影响。最后,综合各催化剂的优缺点,分析并展望了具有高转化率与高选择性的纳米金催化剂的前景和发展方向。  相似文献   

5.
MoO3/SiO2催化剂的异丁烷选择氧化反应性能   总被引:4,自引:0,他引:4  
分别采用浸渍法和溶胶-凝胶法制备了MoO3/SiO2催化剂,用XRD,TPR,IR,TPD和活性评价等手段对催化剂的影响,晶格氧活泼性,化学吸附性能和异丁烷选择氧化反应性能进行了研究。结果表明,催化剂表面由Lewis碱位Mo=M,Mo-O-Mo中的晶格氧和Lewis酸位Mo^6 构成,在MoO3/SiO2催化剂上,异丁烷主要通过甲基的H双位吸附在表面的Lewis碱位Mo=O上;在常压条件下,异丁烷选择氧化产物主要为异丁烷,甲基丙烯醛和甲基丙烯酸,其中深度氧化产物CO2主要由吸附的异丁烯继续反应生成;采用溶胶-凝胶法制备的MoO3/SiO2催化剂,可得到较高的异丁烷转化率和含氧有机物选择性。  相似文献   

6.
过氧化氢异丙苯催化氧化丙烯制环氧丙烷   总被引:9,自引:0,他引:9  
王晓晗  卢冠忠 《催化学报》2000,21(5):407-410
研究了以钼-醇配合物为催化剂,过氧化氢异丙苯为环氧化剂,乙醇为溶剂的丙烯一步氧化制环氧丙烷的反应,结果表明,用不同的二醇和不同醇/钼比制备的钼醇催化剂具有不同的催化性能和配性,用乙二醇和丙二醇制备的催化剂,催化性能优于丁二醇制备的催化剂,考察了反应条件(温度、压力和时间)对环氧化反应活性的影响,在100℃,0.5MPa的条件下反应2h,过氧化氢异丙苯的转化率为65.0%,环氧丙烷的选择性为70.4  相似文献   

7.
采用溶胶-凝胶法、共沉淀法和冷冻干燥法,制备了LaxMnyPbzO复合型氧化物载体,并以PbCl2或Na2PbCl4的水溶液为浸渍液,通过浸渍方法制固相催化剂,用于一步俣成碳酸二苯酯,用XRD,TEM及SEM对载体及催化剂进行了表征,结果表明,三种载体的主要物相皆为La0.3Mn0.5PbO,溶胶-凝胶法制得的载体及催化剂的粒径分布较好,空隙率较大,活性组分分散度较高;溶胶-凝胶法制得的催化剂的催化性能较好,碳酸二苯酯选择属于选择性可高于99.5%。  相似文献   

8.
CO2氧化丙烷脱氢MoO3-V2O5/SiO2催化剂研究   总被引:4,自引:0,他引:4  
采用表面改性和等体积浸渍法制备了MoO3-V2O5/SiO2复合氧化物,采用TPR、IR、TPD和微反技术表征了催化剂对CO2和C3H8的吸附性能和CO2部分氧化丙烷脱氢的反应性能.结果表明:随MoO3加入量的增加,V=O还原温度降低,晶格氧更易活化.CO2和丙烷的活化温度降低,丙烷转化率增高,丙烯选择性下降.V=O中晶格氧的活化是CO2氧化丙烷制丙烯反应的关键.  相似文献   

9.
氢氧混合体系下Ag/TS-1催化剂上丙烯的高效环氧化反应   总被引:1,自引:0,他引:1  
 在氢氧混合体系中,沉积-沉淀法制备的Ag/TS-1催化剂对丙烯环氧化反应具有高的催化活性和选择性。本文主要考察了载体TS-1的硅钛比和反应温度对催化剂性能的影响。结果表明:当载体TS-1硅钛比为64,反应温度150℃时,2wt%Ag/TS-1催化剂表现出优异的催化性能,丙烯转化率和环氧丙烷选择性可分别达1.37%和93.51%。  相似文献   

10.
 采用溶胶-凝胶法制备了MoO3/SiO2和Mo-P-O/SiO2催化剂,用X射线衍射、红外光谱、程序升温还原、程序升温脱附和活性评价等手段研究了催化剂的表面结构、晶格氧活泼性、化学吸附性能以及异丁烷选择氧化反应性能.结果表明,活性组分在催化剂表面分散较好;异丁烷吸附在催化剂表面Lewis碱位的MoO端氧上形成分子吸附态;MoO3/SiO2和Mo-P-O/SiO2两种催化剂对异丁烷选择氧化都有较好的选择性,将PO3-4引入到MoO3/SiO2催化剂中可提高含氧化合物的选择性  相似文献   

11.
丙烯环氧化反应用Au/TiO2系列催化剂的制备与表征   总被引:3,自引:0,他引:3  
孙菲菲  钟顺和 《催化学报》2003,24(8):600-604
 用沉积-沉淀法制备了Au/TiO2系列催化剂,并用XRD,TG-DTA,BET,TEM和IR等技术对催化剂的物相、组成和表面结构进行了表征,利用微反对催化剂在丙烯环氧化反应中的活性进行了评价.结果表明,Au/TiO2催化剂的比表面积在100m2/g以上,Au粒子以纳米级超细颗粒均匀分散在锐钛矿型TiO2的表面.催化剂表面的活性相是Lewis酸位Tin+与Au粒子,Au可以吸附氢与氧并将其转化为过氧化物.在50~150℃温度范围内,丙烯的转化率为0.56%~1.16%,环氧丙烷的选择性在87%以上.原料气中H2或O2的含量增大时,丙烯的转化率随之升高.在催化剂中引入碱金属或碱土金属的硝酸盐作为助剂,可以不同程度地提高催化剂的活性.  相似文献   

12.
本文报道用CO2与环氧丙烷共聚产物聚碳酸亚丙酯和环氧丙烷均聚物来制备聚氨酯(PPCPOPU)弹性体。探讨了这类弹性体的最佳合成方法,考察了异氰酸酯基与羟基的比值;扩链交联剂用量等因素对弹性体的力学性能的影响。研究了弹性体的形态结构及其性能对配比的依赖关系。发现聚碳酸亚丙酯的耐热性因聚氨酯的形成而得到较大的改善,并发现该类弹性体具有优异的耐水性能。  相似文献   

13.
丙烯环氧化制环氧丙烷是催化领域的最关键的挑战之一. 本文对作者等近年来开展的以一氧化二氮为氧化剂的铁催化体系和以氧气为氧化剂的铜催化体系的研究进展进行了综述. 在这两类催化体系中,碱金属离子(特别是K )的修饰作用均是获得较高环氧丙烷选择性的关键. 碱金属离子通过调变催化剂中铁或铜物种的分散度、配位环境和酸碱性等,实现了对反应途径的调控,使反应朝着有利于环氧丙烷生成的方向进行. 活性金属组分(铁或铜)与氧化剂(一氧化二氮或氧气)间的特定的组合对丙烯环氧化反应的发生也起着重要作用. 推测在两类催化体系中,氧化剂均在具有特定结构和价态的铁或铜活性位上活化,产生导致丙烯环氧化反应发生的亲电性活性氧物种.  相似文献   

14.
碘型离子交换树脂在某些偶极非质子性溶剂的作用下,能有效地催化二氧化碳与环氧丙烷合成碳酸亚丙酯,并能重复使用至少10次而仍能保持较高的催化活性。  相似文献   

15.
TheuseofsupercriticalcarbondioxideasasubstitUtesolventforchemicalsynthesisisaveryattractiveareainviewofresourceutiIizationandenvironmentalproblems"'.SinceCO2,whichhasaneasilyaccessibIecriticalpointwithaTcof3l.l'CandaPcof7.3MPa,isnontoxic,nonflammableandinexpensive,itcanreplacehazardousorganicsolventandtherebyprovideavaluablepollutionpreventiontool.Assimilartoothersupercriticalfluids,SC-CO,hasgaslikediffusitivityandliquidIikedensity,andchangingpressureandtemperaturecanvaryitsphysicalpro…  相似文献   

16.
用溶胶-凝胶法制得了Fe-Al-P-O催化剂,采用IR、XRD、TEM、BET、TPR和微反等技术研究了催化剂的物化性质和反应性能。实验结果表明,Fe1/2-Al1/2-PO4由10 nm左右 FePO4和AlPO4微晶组合而成,其晶格氧的活泼性大于单纯FePO4,AlPO4在Fe1/2-Al1/2-PO4中起到分散FePO4微晶的作用;Fe1/2-Al1/2-PO4的反应性能与原料气组成密切相关,丙烯与O2的选择氧化产物主要是丙烯醛,原料气中加入H2后,反应产物以环氧丙烷为主,同时还有部分丙烯醛,原料气中引入水蒸气后,可进一步增加环氧丙烷的选择性及减少丙烯醛的产率;在0.1 MPa、200 ℃、C3H6/O2/H2/H2O/N2=1∶1∶1∶1∶6(mol比)和空速1 200 h-1条件下,丙烯的转化率为8.9%,环氧丙烷的选择性为81.0%。  相似文献   

17.
三元共聚物聚甲基乙撑-环己撑碳酸酯的合成与表征   总被引:1,自引:0,他引:1  
邹颖楠  孟跃中 《化学学报》2006,64(20):2111-2114
报道了三元共聚物聚甲基乙撑-环己撑碳酸酯的制备与性能研究. 实验采用高活性的负载戊二酸锌作为催化剂, 在不添加任何溶剂的情况下, 以二氧化碳和环氧丙烷、环氧环己烷为原料, 制备了不同环己撑碳酸酯含量的三元共聚物, 并对其结构和热性能、力学性能进行了表征和分析. 结果表明这些三元共聚物具有较高的分子量, 且玻璃化转变温度随着主链上的环己撑碳酸酯含量增加而逐渐升高. 同时三元共聚物表现出比二元共聚物更好的力学性能.  相似文献   

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