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直接把甲烷转化成为高级烃,可能为世界催化研究实验室所追求的重要目标之一,即轻油制备开辟一条新途径。最近,美国Lawrence Berkeley实验室发现一种新型催化剂,可在常压和中温下,把甲烷转化成C_2烃。选择性几乎达100%。此反应似乎为严格的催化反应,且无CO_2生成,从而排除了气相反应的可能性。现在,每次转化率为10%,在转化中需要水蒸气存在。此新催化剂为Ca、Ni、K的混合氧化物体系,需要很仔细地制备,在制备中微小的 相似文献
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本文用TPD技术与红外光谱法研究了甲醇与烯烃在HSW与PHZSM-5上的吸附及甲醇的催化转化。观察到甲醇转化的产物分布与催化剂表面结构OH 基(3608cm~(-1))附近的吸收峰强度,B 酸中心的数目及其强度有直接关联。强的B 酸中心的数目较多、且能使甲醇与烯烃产生强烈的化学吸附而生成烷氧基的催化剂HZSM-5有利于生成汽油产物。反之,则有利于生成低碳烯烃。HSW 沸石表面结构OH 基的数目虽然很多,但是与HZSM-5相比,其表面强的B 酸中心的数目却较少,对甲醇与烯烃的化学吸附较弱,故有利于低碳烯烃的生成。另外,在高温下HSW 与PHZSM-5孔道中所生成的芳烃与聚合物的二次裂解也会使产物中富产烯烃。 相似文献
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沸石在甲醇转化为烃过程中积炭性能的考察 总被引:1,自引:0,他引:1
用热重法(TGA)和程序升温脱附法(TPD)考察了几种不同孔道结构的沸石——毛沸石(HE),类毛—菱钾沸石(HSW),Fu-1,ZSM-5,ZSM-11,丝光沸石(HM)和Y 型沸石——在甲醇转化为烃时的积炭行为。认为甲醇在沸石上转化为烃时的积炭倾向不仅与沸石的孔道结构有关,而且也与其强酸部位(即TPD 谱的峰Ⅱ)的酸量有着密切关系。甲醇在所考察过的七种沸石上的积炭初速度有着如下排列顺序:HE>(HSW,HY)>HM>(HF,HZSM-5,HZSM-11);其除炭初速度的大小有着与积炭初速度一致的顺序。采用往ZSM-5沸石上添加磷或镁等化合物以改质的方法,可以调节沸石的酸性和孔道尺寸,使得沸石的抗积炭能力增强,有利于改善沸石催化剂的稳定性和选择性。甲醇在改质沸石催化剂上转化为烃时的积炭初速度有着下列顺序,Zn ZSM-5》HZSM-5>Mg ZSM-5>PZSM-5>MnZSM-5。 相似文献
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甲醇转化为低碳烯烃催化剂的选择性,可通过由有机胺(79-2系列)或无机氨(HZ-29系列)合成的中孔ZSM-5沸石以及小孔毛沸石和毛沸石-菱钾沸石(HE-1和HSW)的改性而提高。经P(HZ-29-P)或Mg(79-2-Mg)改性的沸石催化剂相应具有高乙烯或高丙烯及低碳烯烃选择性;经改性后的两类小孔沸石(HE-1-Zn 和SW-2)都得到了高乙烯及丙烯选择性和高C_2~-/C_3~-比。改性前后的沸石催化剂经吸附容量、吸附氨TPD、吸附吡啶IR 等测定结果表明,沸石改性后引起的通道收缩及表面强酸中心数的减少是提高选择性的关键。和H 型的对比,在经改性后的沸石催化剂上结炭量都明显下降,其中以HZ-29-P 结炭最少,且此催化剂能够经受30次以上的再生试验。 相似文献
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MgO催化剂上甲醇分解反应机理的研究 总被引:2,自引:0,他引:2
自Greenler等用IR光谱研究了甲醇在氧化铝上的分解反应后,对各种氧化物表面上甲醇的吸附及反应的IR光谱、TPD及NMR研究已有较多报道.田丸等研究了酸性氧化铬表面上甲醇分解反应机理,认为甲醇首先形成甲氧基吸附态,然后变成甲酸根吸附态,再进一步分解为H_2、CO、H_2O及CO_2,并认为稳定的吸附态甲酸根离子在甲醇气氛下更易于分解为产物.本文对碱性MgO表面上甲醇分解反应机理进行了探讨. 相似文献
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甲醇/低碳烃偶合转化是基于热中和原理而提出的新反应过程,以碳四烯混合物作原料,考察了其与甲醇在Ga/HZSM-5催化剂上偶合转化制备芳烃联产低碳烯烃的反应条件,并探讨了反应过程的作用机理。 相似文献
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甲醇在氧化物催化剂上的分解反应及其机理已有不少文献报道[1-6],前人的研究主要集中在甲醇及其反应中间体在催化剂表面的吸附形式和反应历程的动力学过程,而对于催化剂表面活性中心性质对反应机理的影响的研究不多。本文运用TPD-MS和IR技术考察了MgO,... 相似文献
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采用并流共沉淀法制备了Cu-ZnO、Cu-MgO、Cu-MnOx催化剂,用于合成气(H2/CO/CO2)为原料的低温液相甲醇合成。沉淀pH为7时制备的Cu-MnOx在170℃,5.0MPa条件下,乙醇为溶剂,碳酸钾为助剂,其碳转率可达62.4%,甲醇收率为33.6%,甲醇选择性为54%。铜基催化剂的H2-TPR表征结果显示Cu-MnOx催化剂的还原温度明显高于Cu-ZnO和Cu-MgO催化剂,利于Cu-MnOx催化剂预还原后生成较多Cu+,使得Cu-MnOx催化剂表现出最好的低温液相甲醇合成性能。Cu-MnOx催化剂催化下有较多碳链增长产物生成,可为低碳醇的合成提供参考。 相似文献