共查询到15条相似文献,搜索用时 46 毫秒
1.
SDM—1型耐硫催化剂甲烷化反应动力学:II.宏观动力学模型 总被引:2,自引:3,他引:2
本文以工业应用为目的,采用内循环无梯度反应器,在573-673K,0.30-1.20MPa的条件下,原料气组成为H2 50-54%,CO11.7-20.7%,CH4 2.1-14.3%,CO2 6.4-11.5%,N2 12.2-18.1%范围内,研究了φ×3mmSDM-1型城市煤气耐硫甲烷化催化剂的宏观动力学方程选择 CO+3H2=CH4+H2O (1) CO+H2O=CO2+H2 (2) 相似文献
2.
SDM—1型耐硫催化剂甲烷化反应动力学:I.本征动力学模型 总被引:2,自引:3,他引:2
本文研究了SDM-1型城市煤气耐硫甲烷化催化剂的本征动力学,在573-673K,0.30-1.20MPa的反应条件下,原料气的组成为H2 42-45%,CO11-24%,CH4 1.8-15%,CO25.8-17%,余者为N2气,采用幂函数模型回归的动力学方法为: 相似文献
3.
动态法测定耐硫甲烷化催化剂的有效导热系数 总被引:1,自引:2,他引:1
本文采用动态法原理,用单丝直径为0.2mm的铜-录铜热偶作为测温元件,在313-533K温度区间,测定了耐硫甲烷化催化剂的有地热系数。用石蜡和锡作为参比物,对所用仪器及实验方法进行了可靠性检验。实验表明,动态法是测定多孔硫化物催化剂导热系数的有效方法。其精度符合工程要求,亦能用于其它材料导热系数的测定。对所测数据用单纯形方法优化拟合,得到大于353K范围内的有效导热系数的经验公式。 相似文献
4.
本文采用正交配置法求解耐硫甲烷化催化剂的二维反应传质传热模型。模型计算值与实验测试值较为吻合。模拟结果表明:由于甲烷化反应与变换反应交互作用,ζCH4较大,ζCO2很小;催化剂粒内温差较小,颗粒可视为等温;粒内浓差明显。 相似文献
5.
反应气中水对钼基甲烷化催化剂性能的影响 《燃料化学学报》2017,45(6):689-696
在反应温度550 ℃、空速5 500 h-1、H2S体积分数1.2%下对所研制的钼基催化剂进行了耐硫甲烷化活性评价,考察了反应气中添加H2O对Mo基催化剂耐硫甲烷化活性的影响。结果表明,反应气中添加水对Al2O3负载的Mo基催化剂可造成不可逆失活,而添加Co助剂及采用铈铝复合载体的催化剂其稳定性、活性得到了改善和提高。Co的添加能保护Mo基催化剂上的活性组分MoS2,抑制添加水导致的不可逆失活。当反应气中加入水时,催化剂上主要发生水汽变换反应,且随着水含量升高,水汽变换反应速率增大,会严重影响甲烷化反应的进行。此外,随着水含量的增加,其对催化剂的耐硫甲烷化活性和稳定性的影响程度变大。 相似文献
6.
铈铝复合载体对钼基催化剂耐硫甲烷化催化性能的研究 总被引:2,自引:0,他引:2
铈铝复合载体对钼基催化剂耐硫甲烷化催化性能的研究 《燃料化学学报》2012,40(11):1390-1396
采用共沉淀法、浸渍法和沉积沉淀法制备了CeO2-Al2O3复合载体,比较了不同复合载体浸渍钴钼后的耐硫甲烷化催化性能,并优化了复合载体中CeO2的含量。结合N2物理吸附、XRD、H2-TPR等表征手段对复合载体及其负载的钴钼催化剂进行物相和结构分析发现,在Al2O3中添加CeO2可以明显提高合成气的耐硫甲烷化活性,其中,沉积沉淀法制备的25% CeO2-Al2O3复合载体负载钴钼后具有最佳催化活性。 相似文献
7.
临CO气氛下钼基催化剂耐硫甲烷化性能研究 《燃料化学学报》2016,44(8):985-992
在反应温度550℃、空速5 000 h~(-1)和1.2%H_2S浓度下,考察了反应气中添加CO_2对负载型Mo基催化剂甲烷化活性的影响。结果表明,添加CO_2会促进逆水煤气变换反应,从而降低Mo O_3/Al2O_3催化剂的耐硫甲烷化活性。与Mo O_3/Al2O_3催化剂相比,添加CO_2对铈铝复合载体负载的Co-Mo双组分催化剂的影响较小。通过表征发现,添加CO_2引起催化剂活性下降的主要原因是由于其增强了逆水煤气变换反应过程,使甲烷化过程可用氢气量减小。另外,逆水煤气变换反应生成的水会影响催化剂表面结构和组成。在连续加入10%CO_220 h后停止加入CO_2,催化剂的耐硫甲烷化活性可以得到恢复,因此,认为CO_2加入量低于10%时,对催化剂及甲烷化反应的影响是可逆的;但CO_2加入量大于10%后由于生成的水量增大会破坏催化剂的结构并减少活性位,从而造成催化剂的不可逆失活。 相似文献
8.
分别以硝酸铝、硝酸氧锆、硝酸镧和硝酸铈为载体前驱体,与硝酸镍和尿素配制水溶液,采用溶液燃烧法制备了Ni-Al2O3、Ni-ZrO2、Ni-La2O3和Ni-CeO2催化剂,研究了浆态床CO甲烷化催化性能,并进行了低温N2吸附-脱附、XRD、SEM、TEM、H2-TPR和H2化学吸附等表征分析.结果表明,以硝酸铝为前驱体制备Ni-Al2O3催化剂时燃烧火焰稳定且持续时间长,达23 s,样品比表面积(468 m2·g-1)和金属Ni表面积(10 m2·g-1)均较大、Ni粒径小(3~5 nm)且分散度高,CO甲烷化催化活性和稳定性好,CO转化率和CH4选择性分别达到94%和95%,在100 h的甲烷化反应中未出现明显失活;以硝酸氧锆和硝酸镧为前驱体制备样品时未出现明显的燃烧火焰,持续时间仅为12 s和5 s,催化剂比表面积、金属表面积及催化活性均较低;以硝酸铈为前驱体制备样品时燃烧过程迅速而剧烈,样品比表面积(22 m2·g-1)和金属Ni表面积(5 m2·g-1)小、Ni粒径大且分散性差,甲烷化催化性能最差,CO转化率仅为41%,CH4选择性仅为89%. 相似文献
9.
分别以硝酸铝、硝酸氧锆、硝酸镧和硝酸铈为载体前驱体,与硝酸镍和尿素配制水溶液,采用溶液燃烧法制备了Ni-Al2O3、Ni-Zr O2、Ni-La2O3和Ni-Ce O2催化剂,研究了浆态床CO甲烷化催化性能,并进行了低温N2吸附-脱附、XRD、SEM、TEM、H2-TPR和H2化学吸附等表征分析。结果表明,以硝酸铝为前驱体制备Ni-Al2O3催化剂时燃烧火焰稳定且持续时间长,达23 s,样品比表面积(468 m2·g-1)和金属Ni表面积(10 m2·g-1)均较大、Ni粒径小(3~5 nm)且分散度高,CO甲烷化催化活性和稳定性好,CO转化率和CH4选择性分别达到94%和95%,在100 h的甲烷化反应中未出现明显失活;以硝酸氧锆和硝酸镧为前驱体制备样品时未出现明显的燃烧火焰,持续时间仅为12 s和5 s,催化剂比表面积、金属表面积及催化活性均较低;以硝酸铈为前驱体制备样品时燃烧过程迅速而剧烈,样品比表面积(22 m2·g-1)和金属Ni表面积(5 m2·g-1)小、Ni粒径大且分散性差,甲烷化催化性能最差,CO转化率仅为41%,CH4选择性仅为89%。 相似文献
10.
在0 到12 mL·L-1 (体积分数φ=0.00%-1.20%) 范围内考察了不同H2S 浓度对25% (质量分数, w)MoO3/Al2O3和5% (w) CoO-25%MoO3/Al2O3催化剂甲烷化性能的影响. 结果表明, 5%CoO-25%MoO3/Al2O3的甲烷化活性随H2S浓度的增加单调上升, 而25%MoO3/Al2O3对H2S浓度并不敏感. 对比这两种催化剂发现, 只有在H2S浓度高于0.40% (φ) 时, 在25%MoO3/Al2O3中添加Co助剂才会有促进作用; H2S浓度低于0.40% (φ)时, Co助剂会抑制25%MoO3/Al2O3催化剂的甲烷化活性. 分别对反应前后的催化剂表征发现, H2S浓度的改变不会对两种催化剂的物理结构产生明显的影响, 而是通过影响催化剂表面的金属硫化物活性位来影响催化剂的甲烷化性能. 耐硫甲烷化反应体系中较高的硫含量下Co助剂才表现出对25%MoO3/Al2O3催化剂的促进作用. 该研究明确了在MoO3/Al2O3催化剂中添加Co助剂的硫化氢浓度范围, 为工业上选择合适的催化剂提供了依据. 相似文献
11.
12.
基于本文(I)报的研究结果,以固定床反应器二维非均相数学模型为基础,模拟考察了C302铜基甲醇合成催化剂颗粒设计对Lurgi型合成反应器性能的影响。结果表明,由于颗粒结构设计改变了粒内反应-扩散耦合行为的相互匹配关系,使得催化剂的宏观反应活性发生变化,进而对反应器的操作性能产生显著的影响(包括反应器生产能力、温度和浓度分布特性、床层压力降和热点温度等),为提高反应器的生产能力和改善反应器的操作性能,进行催化剂颗粒的适宜结构设计是非常必要和有价值的。 相似文献
13.
载体对CO还原SO2到单质硫铁基催化剂性能的影响 总被引:1,自引:0,他引:1
研究了四种载体MgO ,α Al2 O3 ,γ Al2 O3 ,Ce γ Al2 O3 负载Fe催化剂上CO还原SO2 的反应。结果发现 ,以不同载体制备的催化剂上反应的活性和选择性具有相同的顺序 ,即Ce γ Al2 O3 >γ Al2 O3 >α Al2 O3 >MgO。BET表面积测试表明 ,比表面较大的载体有利于提高催化剂的活性 ,而XRD结果证明 ,催化剂的活性大小关键取决于反应过程中是否形成了催化活性相FeS2 ,只有生成FeS2 的催化剂才会在反应过程中表现出活性 ,TPR和TG实验证实 ,催化剂表面氧化还原能力越强越有利于形成FeS2 ,从而在反应过程中表现的活性也越高 ,Ce对γ Al2 O3 的改性一方面促进了反应过程中活性相FeS2 的形成 ,另一方面为反应提供了所需的氧空位 ,使整个反应表现出中间产物机理和氧空位机理的协同效应。 相似文献
14.
15.
用XRD,FT-IR,吸附CO的程序升温脱附(TPD),吸附CO的程序升温表面加氢反应(TPSR)等技术,并结合高压下CO加氢反应研究了用溶胶-凝胶法制备的铑基催化剂.结果表明,用溶胶-凝胶方法制备的催化剂中,Rh以极高的分散状态(主要以单原子形式)存在.与文献报道的浸渍法催化剂不同,CeO2的加入使甲醇选择性显著提高,但降低了催化剂的活性.CeO2对Rh的促进作用可能主要是CeO2与Rh产生了电子效应,即CeO2向Rh转移了电子. 相似文献