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对具有磁铅石结构的Sr1-xLaxNiAl11O19对甲烷与二氧化碳重整反应的催化活性、积炭量和稳定性进行了研究.不同还原温度下催化剂的XRD和催化活性的实验结果表明,金属镍是CH4+CO2重整反应的活性组分,金属镍含量越大,反应活性越高.反应后催化剂积炭量的分析结果说明,在相同镍含量和分散度的情况下,La3+离子对Sr2+离子调变,可以降低催化剂的表面酸性,提高催化剂的抗积炭能力.LaNiAl11O19是一种具有较好催化活性、稳定性和抗积炭性能的催化剂. 相似文献
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用热重(TGA)方法,研究了LaNiAl11O19和SrNi11O19催化剂上甲烷与二氧化碳重整反应的积炭动力学。实验结果表明,甲烷裂解是CH4+CO2反应中主要的积炭反应,甲烷的二氧化碳重整反应的积炭速率随反应温度升高而增大,但春衰减速度也较快;CH4+CO2反应的积炭速率相对甲烷分压的反应级数是1,相对二氧化碳分压的反应级数是一-05;在SrNiAl11O19中掺入La^3+离子,提高了催化剂 相似文献
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合成了具有磁铅石结构的Sr1-xLaxNiAl11O19系列催化剂,并用XRD、UV-DRS、H2-O2滴定及Py-IR等方法对其体相及表面性质进行了表征.结果表明,La3+离子能够同晶取代Sr2+离子进入催化剂晶格内部;随着La3+含量增加,催化剂的结晶度提高,从而降低了镍的还原性,并使金属镍在表面上的分散度略有提高;在SrNiAl11O19中掺入La3+离子,能够抑制晶体沿c轴方向的生长,提高其比表面积;同时La3+离子对Sr2+离子的调变,减少了表面的酸中心数目 相似文献
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甲烷与二氧化碳重整制取合成气反应的研究 总被引:6,自引:2,他引:6
合成了具有磁铅石结构的Sr1-xLaxNiAl11O19系列催化剂,并用XRD、UV-DRS、H2-O2滴定及Py-IR等方法对其体相及表面性质进行了表征,结果表明,La^3+离子能够同晶取代Sr^2+离子进入催化剂晶格内部;随着La^2+含量增加,催化剂的结晶度提高,从而降低了镍的还原性,并使金属镍的表面上的分散度略有提高,在SrNiAl11O19中掺入La^3+离子,能够抑制晶体沿c轴方向的生 相似文献
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CrOx/SiO2催化剂上丙烷在CO2气氛中脱氢反应的研究 总被引:2,自引:0,他引:2
采用XRD、UV-vis DRS、ESR和微分吸附量热等技术,考察了铬担载量分别为2.5、5和 10wt%的 CrOx/SiO2催化剂的结构、表面性质和氧化还原性能。结果表明,催化剂表面上存在多种Cr的氧化态和聚集形式。随着Cr担载量从2.5wt%到10wt%的逐渐增大,催化剂表面占主导地位的Cr物种由CrO3单体转为多聚CrO3和Cr2O3晶相。在 CO2气氛中催化剂对丙烷转化率和丙烯选择性的大小顺序为 2. 5wt% CrOx/SiO2 >5wt% CrOx/SiO2>10wt% CrOx/SiO2,反应过程中的原位 ESR和 UV-visDRS测定结果表明,催化剂表面的反应活性中心为Cr5+, Cr5+可由催化剂预处理过程中 Cr3+的氧化及丙烷反应过程中 CrO3单体的还原产生,在反应中 CO2可使Cr3+重新氧化为Cr5+。 相似文献
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Ni/γ—Al2O3,Ni/MgO,Ni/SiO2催化剂上甲烷与二氧化碳重整反应的研究 总被引:14,自引:2,他引:14
采用XRD,UV-DRS,XPS,TPR,H2-O2滴定和吡啶吸附-红外光谱等技术,研究了负载于具有不同酸碱性的γ-Al2O3,SiO2,Mgo载体上的镍催化剂表面物理化学性质,及其对甲烷与二氧化碳重整制取合成气反应催化活性的影响。结果表明,在上述负载型镍催化剂上,影响重整反应活性和积炭量的主要原因不是催化剂表面酸碱性,而是金属镍在催化剂表面的分散度。 相似文献
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利用吡啶吸附-IR,NH3吸附-脱附,原位热重积炭,DSC等技术并结合甲基环己烷(MCH)脱氢活性试验,研究了K2O对工业Pt-Sn/Al2O3催化剂的表面酸性及MCH脱氢稳定性的影响,结果表明,K2O能有效地调变催化剂的表面酸性,降低其表面酸中心特别是强酸中心的数目;MCH脱氢反应的积炭量随K2O含量的增加而减少,但催化剂的高温脱氢稳定性与K2O含量并不完全呈顺变关系,K2O含量应严格控制,当K 相似文献
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以H_2S和CS_2作硫化剂,用TPS和TPDS方法研究了水媒气变换催化剂CoMoK/γ-Al_2O_3的硫化及反硫化过程。用H_2S/H_2硫化时,只发现H_2S的消耗和H_2O的生成,用CS_2/H_2硫化时,首先生成CO_2,然后是CH_4,H_2O和H_2S,TPG实验表明催化剂表面上有积炭,造成催化剂的活性降低。但积炭在水煤气变换反应进行中逐渐除去。TPDS实验表明N_2不起反硫化作用,H_2和CO也没有明显反硫化作用,H_2O对CoMoK/γ-Al_2O_3催化剂有根强的反硫化作用。O_2能使催化剂部分永久性失活。XPS测试表明反硫化的催化剂中低价的Mo ̄(4+)转变成高价的Mo ̄(5+)和Mo ̄(6+),导致其活性下降。 相似文献
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异丁烷催化脱氢制异丁烯Cr2O3/Al2O3体系催化剂 总被引:2,自引:0,他引:2
对异丁烷催化脱氢催化剂进行了研究。助催化剂K2O,CuO的引入改进了Cr2O3/Al2O3催化剂的活性和抗积炭性能。同时考察了原料气空速、反应温度以及催化剂制备的焙烧温度对K2O-CuO-Cr2O3/Al2O3催化剂反应性能的影响。XRD谱图表明,Cr2O3在催化剂中高分散,700℃焙烧的催化剂中出现的KCuO晶相对催化剂活性不利。用NH3-TPD和CO2-TPD检测了催化剂表面的酸碱中心,表明助 相似文献
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考察了一系列SO^2-4促进型多元氧化超强酸催化剂的正丁烷异构化反应性能,在ZrO2中添加Ni,Fe,Cr,Mn和V等第二和第三组份金属元素儿地提高催化剂在氮气气氛下的异构化活性,但催化剂活性下降很快,改成氢气气氛可使部分多元氧化物摧化剂的积炭速度减缓,进一步提高活性和稳定性,载铂对提高SO^2-4/ZrO2催化剂的活性和稳定性是有效的,但对多元氧化物催化剂地积极作用,在临氢反应过程中,添加的金属 相似文献
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甲烷在SrO-La2O3/CaO催化剂上的氧化偶联Ⅱ.反应动力学的研究 总被引:1,自引:0,他引:1
在20%La2O3/CaO(LC)催化剂中添加SrO(添加SrO的LC以SLC表示)明显地提高了反应活性和C2选择性。反应动力学研究表明,LC和SLC催化剂在甲烷氧化偶联反应中,在表观活化能和表观反应级数上存在很大的差异。LC催化剂在CH4转化以及C2和COx形成过程中,表观活化能大于SLC催化剂,而SLC催化剂的指前因子小于LC体系,两者存在着补偿形象。SLC催化剂的反应速率常数比kc2/kCH 相似文献
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在常压下,以O2作氧化剂,评价了不同MoO3/SiO2(2─15Mowt%)催化剂对甲烷选择氧化为甲醛的反应性能,发现SiO2上担载的活性组分有一个最佳值,对应最佳催化活性.分别考察了添加V、Fe、Ni、Cr、Cu氧化物对MoO3/SiO2催化剂甲烷选择氧化制甲醛的活性和选择性的调变作用.MoO3/SiO2添加体系使甲烷的转化率都有所提高,但甲醛选择性有不同程度的下降,其中比较好的是MoO3·V2O5/SiO2催化剂,并研究了不同Mo/(Mo+V)(原子比)对反应活性和选择性的影响,发现V2O5添加量有最佳值.采用TPR、XRD、CO2─TPD等技术对催化剂进行表征并关联反应性能进行了讨论. 相似文献
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以H2S和CS2作硫化剂,用PPS和TPDS方法研究了水煤气变换催化剂CoMoK/γ-Al2O3的硫化及反硫化过程。用H2S/H2硫化时,只发现H2S的消耗和H2O的生成,用CS2/H2硫化时,只发现H2S的消耗和H2O的生成。用CS2/H2硫化时,首先生成CO2,然后是CH4,H2O和H2S,TPG实验表明催化剂表面上积炭,造成催化剂和活性降低,但积炭在水煤变换反应进行了逐渐除法。TPDS实验表 相似文献