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纳米钙钛矿型氧化物LaF1—yAlyO3—λ制备及催化性能 总被引:2,自引:1,他引:2
采用溶胶-胶方法制备了B-位掺杂的纳米钙钛矿型复合氧化物LaFe1-yAlyO3-λ,并对其催化甲烷完全氧化进行了研究,发现纳米氧化物(y=0.1)可以大幅度降低反应温度,其比活性和表面O晶/O吸较大,晶的种可能有利于甲烷的完全氧化。 相似文献
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低温甲烷氧化偶联钙钛矿型SrTiO3纳米催化剂 总被引:1,自引:0,他引:1
采用溶胶-凝胶法制备了Sr/Ti摩尔比为1.2的纳米钙钛矿型复合氧化物SrTiO3催化剂,比较了纳米SrTiO3催化剂和相同组成的常规SrTiO3催化剂对甲烷氧化偶联(OCM)反应的催化性能,并采用XRD,TEM和原位ESR技术对催化剂进行了表征. 结果表明,纳米SrTiO3催化剂具有较好的低温催化OCM反应性能. 在反应气氛下催化剂表面形成的吸附氧物种和F-中心能够活化甲烷生成C2烃,但吸附氧物种最终导致反应中间体和C2烃完全氧化; F-中心则能在低温下活化甲烷,并高选择性地生成C2烃. 纳米SrTiO3催化剂不仅含有吸附氧物种,而且含有高浓度的F-中心,而常规SrTiO3催化剂上只有吸附氧物种. 相似文献
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CaO的晶格氧对甲烷能发生非选择性氧化反应,经反应消耗的晶格氧可以由气相氧中补充,也可以通过体相晶格氧向表面的迁移来补充。Na ̄+添加剂能抑制CaO晶格氧的反应活性,当Na ̄+含量达到5%时,CaO晶格氧对甲烷的完全氧化活性被完全抑制。Ca_xSr_(1-x)TiO_3复合氧化物催化剂的晶格氧对甲烷没有活性。只有当气相氧存在时,在5%Na ̄+/CaO和Ca_xSr_(1-x)TiO_3复合氧化物上才能通过气相氧向表面氧物种的转化而引发甲烷氧化偶联反应。 相似文献
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La0.8Sr0.2MnO3和La0.8Sr0.2CoO3在γ—Al2O3上的载体效应研究 总被引:7,自引:1,他引:7
一般认为La0.8Sr0.2MnO3和La0.8Sr0.2CoO3两种钱钛矿型复合氧化物是CO氧化、碳氢(HC)化合物完全氧化和NO,还原的良好氧化物催化剂,用复合硝酸功体,制取此类负载型催化剂,负载量15%,用二甲苯完全氧化反应作为“探针反应”,配合XRD分析、BETG只测定,发现resume 相似文献
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探讨了焙烧温度对钙钛矿型复合氧化物LaTi1-yLiyO3-λ(0≤y<1)为主要物相的LiLa0.5Ti0.5O2+λ催化剂的结构及甲烷氧化偶联反应活性的影响机制,用XRD、IR、XPS和BET等方法对催化剂进行表征。结果表明,焙烧温度对催化剂的OCM反应活性的影响是双重的。提高焙烧温度有利于Li+进入LaTiO3晶格(或间隙)产生更多数量的氧空位,进而产生更多的活性氧种,有利于OCM反应的进行,但过高的焙烧温度又使催化剂的结构(或物相)发生变化,因而使Li+的取代量、比表面积和甲烷转化率均下降。 相似文献
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采用溶胶-凝胶法制备纳米钙钛矿型复合氧化物催化剂SrTi1-xLixO3-δ(x=0、0.025、0.050),用微型催化反应评价装置结合XRD、TEM、原位ESR和程序升温表面反应(TPSR)等方法,研究甲烷氧化偶联(OCM)纳米SrTi1-xLixO3-δ催化剂结构和催化性能。结果表明,B位掺杂适量的低价Li+离子可优化纳米SrTiO3催化剂低温(~650℃)甲烷氧化偶联催化性能,Li+掺杂量为0.025时获得最高的甲烷转化率和C2选择性。与柠檬酸法制相同组成的常规催化剂相比,SrTi0.975Li0.025O3-δ纳米催化剂具有较优良的低温OCM催化性能和相同温度下更高的C2选择性。SrTi0.975Li0.025O3-δ纳米催化剂优良的催化性能与其表面原子配位不饱和存在F中心相关。 相似文献
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采用溶胶-凝胶法制备了纳米钙钛矿型复合氧化物SrTiO3催化剂,并用X射线粉末衍射、透射电子显微镜、原位电子自旋共振和程序升温表面反应等技术对催化剂进行了表征,测定了催化剂对甲烷氧化偶联(OCM)反应的催化性能.结果表明,与相同组成的常规SrTiO3催化剂相比,纳米SrTiO3催化剂具有较好的低温(~650℃)催化性能.通过增大Sr/Ti比可进一步优化纳米SrTiO3的催化性能.纳米SrTiO3催化剂表面的吸附氧物种和F中心均具有活化及催化甲烷分子生成C2烃产物的活性,但吸附氧物种易使OCM反应中间体和产物深度氧化,而F中心具有低温活化甲烷分子及高选择性生成C2烃产物的特性.纳米氧化物粒子因表面原子配位不饱和(配位数低),其表面存在较多的F中心。 相似文献
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主要用第四周期金属元素的氧化物与Al2O3的复合氧化物催化剂上甲烷氧化的结果证实了催化剂设计中的预测:(1)催化剂首先应能解离活化甲烷,(2)催化剂要能较快地活化O2分子.只有同时满足这两个条件,催化剂才可能有较好的甲烷部分氧化活性.第四周期元素中只有镍具有这样的性质.Cu,Mn,Cr,La,Ca,Zn等氧化物的添加可明显提高Ni-Al2O3催化剂的甲烷部分氧化性能,其中Cu的助催化性能最好.催化剂NiO-CuO-Al2O3,NiO-MnO-Al2O3,NiO-Cr2O3-Al2O3的反应活性和选择性顺序,与金属Cu,Mn,Cr上CO和H2脱附的顺序是一致的 相似文献
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在固定床反应器上,评价了不同温度下钙钛矿型复合氧化物SrTiO3和CaTiO3的组成变化对甲烷氧化偶联反应的影响.同时,利用XPS和CO2-TPD对催化剂的结构及其氧物种的反应特性进行了表征.结果表明:SrTiO3和少量Ca掺杂的CaxSrl-xTiO3有利于在较低温度(923K)下催化反应的活性和选择性,而CaTiO3体系则在高温(1073K)下表现出较好的活性和选择性.钙钛矿型复合氧化物SrTiO3和CaTiO3组成变化对不同温度下反应活性的影响与CO2-TPD的脱附谱图有很好的平行关系. 相似文献
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铈基氧化物催化剂上氧物种的EPR研究 总被引:2,自引:0,他引:2
选择CeO2、20%(mol)Ce/Sr及SrCO33种甲烷氧化偶联催化剂,进行了吸附氧的EPR及骤冷EPR研究,对氧物种的形式、吸附方式及在反应中的作用进行了深入讨论.实验发现,氧化铈及复合催化剂很容易吸附氧分子产生O2-超氧离子,而碳酸锶表面不利于O-2的生成.O-2可以不同方式吸附于催化剂表面,不同方式吸附的O-2具有不同的氧化能力和稳定性.不同温度下骤冷可以在复合催化剂上得到几乎相同强度的O-2EPR信号,因此O-2可能不是甲烷的选择活化中心,而是在反应条件下转化成了O2-2或O-选择性物种.复合催化剂中的SrCO3,对CeO2中氧的流动性及产生氧中间体的能力起到了调节作用,抑制了过氧化. 相似文献
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制备因素对Ni—Co—O复合氧化物结构及氧化活性的影响 总被引:1,自引:0,他引:1
用共沉淀法和机械混合锻烧法制备了Ni-Co-O复合氧化物催化剂。用TPR、XRD氧化活性评价等实验手段对催化剂进行了考察。结果表明不同方法制得的复合氧化物呈现不同的催化行为。共沉淀的pH值的高低及焙烧温度对催化剂的氧化活有较大影响,尖晶石型复合相NiCo2O4可能是提高催化剂氧活性的活性相。 相似文献
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