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1.
利用溶胶凝胶法制备CuO-CeO2-MnOx/γ-Al2O3催化剂颗粒,在固定床上测试其催化脱硝活性。CuO-CeO2-MnOx/γ-Al2O3催化剂在250℃~400℃脱硝效率保持在90%以上。活性组分氧化铈负载量的增多提高了催化剂在低温区脱硝活性。同时利用程序升温方法研究了催化剂对NH3和NO的氧化性能,随着温度升高NH3被过度氧化生成了NO和N2O。催化剂能将NO氧化生成NO2,但转化程度较低。脱附实验表明,NH3和NO在催化剂表面存在明显的吸附现象。较少的NH3吸附量和NH3过度氧化是高温下脱硝效率降低的主要原因。暂态实验显示,NH3以吸附态参与反应,而NO以气态或弱吸附态参与反应。 相似文献
2.
煤炭解耦燃烧过程N迁移与转化Ⅲ:多组分气相化学反应实验 《燃料化学学报》2012,40(10):1172-1178
在理想平推流反应器中进行了模拟热解气对模拟烟气中NO、N2O的还原实验研究,考察了反应温度、过剩空气系数,模拟热解气中CH4、CO、H2、NH3入口浓度与模拟烟气中NO、N2O入口浓度对NO、N2O与总氮转化率的影响。结果表明,向NH3添加可燃气体CO、H2、CH4可使NO还原窗口向低温方向移动150~200 K,该温度窗口为1 073~1 223 K;但NH3-CO-H2-CH4-O2体系对NO、N2O的还原分解作用依赖于体系的O2浓度,仅在富燃料情形(过剩空气系数λ为0.6)下可分别达60.6%、100%的NO、N2O脱除率;在反应温度1 073~1 223 K及过剩空气系数λ为0.6条件下,较高的热解气CH4、CO、H2浓度可增加NO排放,但有利于还原N2O;增加NH3入口浓度可增加NO分解率。 相似文献
3.
多级孔ZSM-5分子筛的制备及催化噻吩烷基化性能研究 总被引:1,自引:0,他引:1
多级孔ZSM分子筛的制备及催化噻吩烷基化性能研究 《燃料化学学报》2013,41(10):1256-1261
用不同浓度的Na2CO3溶液处理ZSM-5分子筛,采用XRD、XRF、SEM、N2吸附脱附及NH3-TPD方法对处理前后的ZSM-5分子筛进行表征,并考察了Na2CO3溶液处理对ZSM-5分子筛孔结构、酸性以及噻吩烷基化性能的影响。结果表明,Na2CO3溶液处理在保持ZSM-5分子筛微孔骨架结构的同时,增加了ZSM-5分子筛的比表面积、外表面积和介孔体积,并调变了酸性。Na2CO3溶液处理提高了ZSM-5分子筛催化剂的噻吩烷基化活性和噻吩选择性。一定反应条件下,随着Na2CO3溶液浓度增加,多级孔ZSM-5分子筛的噻吩烷基化性能逐渐提高,而噻吩选择性先增加后下降。当Na2CO3溶液浓度为2 mol/L时,分子筛的噻吩转化率和噻吩选择性分别为81.26 %和73.15%。当Na2CO3溶液浓度为3 mol/L时,噻吩转化率和选择性分别为90.57 %和72.59%。 相似文献
4.
在理想平推流反应器中进行了模拟热解气对模拟烟气中NO、N2O的还原实验研究,考察了反应温度、过剩空气系数λ、热解气中CH4、CO、H2、NH3浓度、烟气中NO、N2O浓度变化对NO、N2O出口浓度的影响。实验结果表明,当模拟热解气仅含其中一种气体时,在反应温度973~1 223 K时热解气中CH4、CO、H2基本不与NO发生反应,当λ小于或等于1.0时可降低N2O浓度0%~30%;热解气中NH3可降低NO 10%~60%,但NH3不与N2O发生反应。 相似文献
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水热合成CoO的制备参数调变及其催化分解NO性能 《燃料化学学报》2018,46(6):717-724
以十六烷基三甲基溴化胺(CTAB)为模板剂,通过调变CTAB浓度水热合成了氧化钴前驱体,焙烧制得棒状形貌的Co3O4,在其表面浸渍K2CO3溶液制得K改性的Co3O4催化剂,用于N2O分解。用X射线衍射(XRD)、N2物理吸附(BET)、扫描电镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、H2程序升温还原(H2-TPR)和O2程序升温脱附(O2-TPD)等技术对催化剂进行了表征,考察了CTAB/钴及尿素/钴物质的量比等制备参数对Co3O4催化分解N2O活性的影响。结果表明,CTAB浓度为0.05 mol/L、CTAB/钴离子物质的量比为1、尿素/钴离子物质的量比为4时,所制备的Co3O4催化剂具有较高的N2O分解活性,而K改性可以进一步提升其催化性能。K改性的Co3O4在有氧有水气氛中400℃下进行N2O分解反应,50 h后N2O转化率仍保持在91%以上。 相似文献
6.
以内蒙古锡盟褐煤为研究对象,通过HCl/HF洗脱煤中固有矿物质,采用机械混合法对原煤和脱矿物质煤分别负载3%的Li2CO3、Na2CO3和K2CO3,利用固定床程序升温热解-色谱分析法考察了煤中固有矿物质以及负载的碱金属碳酸盐对煤热解过程中H2S和NH3生成的影响。结果表明,煤中所固有矿物质对锡盟褐煤热解过程中H2S和NH3的生成和释放均有抑制作用,但对H2S和NH3生成的影响不同;矿物质的脱除不改变煤中有机结构及硫的存在形态,H2S的释放温区没有发生改变,而HCN的二次反应是NH3生成的主要来源之一,酸洗脱矿物质改变了煤中孔结构特性,从而影响不同温度段NH3的释放。原煤及脱矿物质煤负载的碱金属碳酸盐对其热解过程中H2S和NH3的生成都有一定的影响,K2CO3除外, 负载到原煤的其他碱金属碳酸盐都抑制了H2S的生成;Na2CO3除外,负载到脱矿物质煤的其他碱金属碳酸盐都促进了NH3的生成。 相似文献
7.
SCR烟气脱硝对PM.排放特性的影响机制研究 《燃料化学学报》2015,43(12):1510-1515
采用V2O5-WO3/TiO2催化剂,对选择性催化还原(SCR)烟气脱硝装置出口PM2.5物性进行分析,考察SO2氧化与PM2.5形成的关系,并采用原位漫反射红外光谱(DRIFTS)对SCR脱硝过程中NH4HSO4的生成及SCR脱硝温度条件下的NH4HSO4热稳定性进行了分析研究。结果表明,经SCR脱硝后,亚微米级细颗粒数浓度明显升高,且形貌特征及元素组成发生变化,形成的细颗粒主要为NH4HSO4及少量(NH4)2SO4;SCR烟气脱硝对PM2.5排放特性的影响主要通过以下途径:一是SO3与SCR烟气脱硝系统中的NH3、H2O反应形成;二是SO3与逃逸的NH3、H2O在SCR脱硝装置后续系统发生反应形成硫酸氢铵与硫酸铵;此外还与SO3和烟气中游离的CaO等碱土金属氧化物反应形成硫酸盐,随烟气携带出SCR脱硝装置有关。 相似文献
8.
氮氧化物(NOx)是主要的环境污染物之一,会造成酸雨、光化学烟雾和温室效应等环境问题.氨选择性催化还原(NH3-SCR)技术是目前控制NOx排放的最有效技术.其中,Fe2O3催化剂因其良好的抗硫性和低廉的成本而受到广泛关注,有望用作NOx消除催化剂,但是它的低温还原性差、脱硝效率低等缺点限制了其应用.近期研究表明,钐掺杂金属氧化物可以调节其表面酸碱性及氧化还原性,可有效提高氧化物催化剂的脱硝效率和抗水抗硫性能.因此,将铁、钐二者优势结合,为合成一种低温、高效、环境友好型脱硝催化剂提供了可能.本文通过柠檬酸辅助的溶胶凝胶法合成了一系列钐均匀掺杂入Fe2O3纳米颗粒的复合氧化物脱硝催化剂,采用X射线光电子能谱(XPS),氢气程序升温还原(H2-TPR),氨气程序升温脱附(NH3-TPD)以及原位漫反射红外光谱(in situ DRIFTS)等方法研究了钐的掺杂对铁基催化剂脱硝效率和抗水抗硫性的影响,旨在揭示催化剂表面物理化学性质和催化活性之间的关系.通过活性测试发现,钐的掺杂可以使Fe0.94Sm0.06Ox催化剂在175?325℃时实现>95%的脱硝效率和>93%的N2选择性.动力学测试研究表明,当基于催化剂的比表面积计算时,Fe0.94Sm0.06Ox催化剂的脱硝效率是纯Fe2O3催化剂的11倍;基于质量计算时则为37倍.此外,250℃时抗水抗硫测试结果显示,Fe0.94Sm0.06Ox催化剂可以在通入200×10-6SO2+5 vol%H2O,空速为90000 h-1时脱硝效率保持83%达168小时,并且在切断H2O和SO2后,该催化剂的脱硝效率可以很快完全恢复.XPS和H2-TPR结果表明,钐的掺杂使Fe0.94Sm0.06Ox催化剂的表面产生了大量的表面吸附氧,从而促进了NO的氧化以及快速NH3-SCR反应的进行.NH3-TPD与原位DRIFTS结果表明,钐的掺杂增强了催化剂的表面酸性,有效地提高了NH3的吸附和活化能力,进而提高了催化剂的脱硝效率.另外,钐的掺杂还可以促使NH4HSO4在Fe0.94Sm0.06Ox催化剂表面较低温度下的分解,从而使催化剂具有很好的抗水抗硫性能. 相似文献
9.
采用共沉淀法制备了一系列 CuO/SiO2 催化剂,进行草酸二甲酯气相加氢活性评价,分别考察了不同沉淀剂(Na2CO3、NH3·H2O、NaOH)、催化剂组成以及反应工艺条件对加氢性能的影响。采用N2 吸附脱附、N2O吸附、XRD、TG热重分析、H2-TPR等手段对催化剂进行表征。结果表明,草酸二甲酯加氢反应活性与Cu0有关,提高铜比表面积有利于提高加氢活性。采用以NaOH沉淀剂制备的CuO质量分数为50%的CuO/SiO2催化剂,在200℃、2MPa、0.07h-1和氢酯摩尔比为100时,草酸二甲酯转化率可达 98%,乙二醇选择性87%,且催化剂表现出较好的稳定性。 相似文献
10.
煤矸石催化气化耦合气化灰提铝过程中KCO和NaCO作用的对比研究 《燃料化学学报》2003,48(9):1063-1070
以煤矸石为研究对象,对比研究了Na2CO3与K2CO3对煤矸石催化气化反应性及催化气化灰中Al的溶出行为的影响。同时,采用X射线衍射分析(XRD)和热重分析(TGA)研究了不同催化剂及温度作用下矸石中矿物质的热转变过程。结果表明,与K2CO3相比,煤矸石中的高岭石更容易与Na2CO3反应生成钠霞石,而酸浸可实现钠霞石中铝和硅元素的有效分离。此外,Na2CO3作为催化剂时,所得气化灰经盐酸浸取后铝的浸出率可达到94.2%。而K2CO3作催化剂时,其铝的浸出率只有83.7%。因此,对矸石催化气化耦合气化灰的铝提取来说,Na2CO3催化剂具有更好的选择性。 相似文献
11.
采用溶胶-凝胶法制备了不同含量钨修饰的MnOx-Fe2O3催化剂,重点考察WO3的引入对NH3-SCR反应中N2选择性的影响,通过XRD、BET、XPS、H2-TPR、Raman和In situ DRIFTS等手段对催化剂的物理化学性质进行表征。结果表明,钨的引入显著提高NH3-SCR的N2选择性,当WO3质量分数为15%时,具有最佳的NH3-SCR催化性能,且在50-250℃条件下N2O浓度始终低于0.003%。这主要是由于适量WO3的引入,导致催化剂物相由α-Fe2O3向γ-Fe2O3转变,并与锰相互作用形成新的无定型MnWO4,获得较大的比表面积;使得Mn4+/(Mn3++Mn4+)比例减少但Fe2+及表面化学吸附氧(Oα)含量增加,从而降低催化剂氧化性;增强催化剂表面的Lewis酸性位点的含量及强度,增强NH3的吸附,促进了SCR反应,同时抑制了NO2深度氧化形成硝酸盐物种,降低硝酸盐物种还原产生的副产物N2O含量,从而显著提高WO3-MnOx-Fe2O3催化剂在NH3-SCR中的N2选择性。 相似文献
12.
采用溶胶-凝胶法制备了不同Pr掺杂量的Pr6O11-TiO2载体, 并以浸渍法制备了V2O5-MoO3/Pr6O11-TiO2催化剂. 活性评价结果表明, 该催化剂在220~400 ℃范围内具有良好的脱硝效率和N2选择性以及较强的抗SO2和H2O性能. 表征结果表明, 掺杂Pr可以提高V2O5-MoO3/TiO2催化剂的比表面积、 表面化学吸附氧物种浓度、 桥式硝酸盐物种和Brönsted酸位数量, 从而提高了催化剂上NOx的选择性催化还原(NH3-SCR)活性. 相似文献
13.
采用Na2CO3溶液对ZSM-5分子筛进行碱处理,考察了处理温度和处理时间对ZSM-5分子筛结构特征和物化性能的影响。利用XRD、N2吸附-脱附、XRF、SEM及NH3-TPD表征对处理前后样品进行分析。以正丁硫醇和异戊二烯组成的模型化合物为原料,对碱处理后含微-介孔HZSM-5分子筛制得的Ni-Mo/HZSM-5催化剂进行硫醚化活性评价。结果表明,Na2CO3溶液处理没有破坏原分子筛晶体形貌,保持微孔结构的同时,适当的提高处理温度和延长处理时间有利于ZSM-5分子筛比表面积、外比表面积、介孔孔容和平均孔径的增大,并调节了酸性质。但过长的处理时间并不利于介孔的生成和酸性的调变。经90℃的Na2CO3溶液处理5 h得到催化剂表现较高硫醚化活性,正丁硫醇和异戊二烯转化率分别可达92.36%和97.33%。由此,Na2CO3溶液处理可提高催化剂硫醚化活性,且改性过程温和可控。 相似文献
14.
沉淀剂对CuZnAl催化剂糠醛气相加氢制糠醇选择性的影响 《燃料化学学报》2016,44(6):726-731
采用共沉淀法制得分别以NaOH、Na_2CO_3和Na_2CO_3/NaOH为沉淀剂的CuZnAl-1、CuZnAl-2和CuZnAl-3催化剂,采用X射线衍射(XRD)、N2吸附-脱附、H_2-程序升温还原(H_2-TPR)、热重和NH_3-程序升温脱附(NH3-TPD)等方法对催化剂进行了表征,并在固定床反应器上研究了沉淀剂对CuZnAl催化剂糠醛气相加氢制糠醇选择性的影响。结果表明,糠醛加氢在三种催化剂上均有较高转化率,而CuZnAl-3催化剂对糠醇有较高选择性。沉淀剂对CuZnAl催化剂的物相结构、比表面积、酸性和氧化还原性均有较大影响。以Na_2CO_3/NaOH为沉淀剂得到的CuZnAl-3催化剂具有适宜的比表面积、CuO晶相、较弱的酸性位,且表面CuO易于还原,这些因素有利于催化反应生成糠醇。CuZnAl-3催化剂上糠醛气相加氢制糠醇优化工艺参数为:常压、反应温度180℃、氢醛物质的量比为5∶1、糠醛体积空速0.3h~(-1);糠醛转化率为99.4%,糠醇选择性为98.3%。 相似文献
15.
采用量子化学密度泛函理论(DFT)对NO与NHi自由基的反应机理进行了研究,并结合经典过渡态理论对各反应速率常数进行了计算。结果表明,NO与NH2自由基的反应体系可通过六个反应通道形成N2+H2O、N2O+H2和N2H+OH。从能量变化和反应速率两方面考虑,产物N2+H2O最容易生成,其最佳反应通道为NO+NH2→→N2+H2O;NO与NH自由基的反应体系可通过七个反应通道形成N2+OH、N2O+H和N2H+O;其中,N2+OH最容易生成,最佳反应通道为NO+NH→→N2+OH。比较发现, NH比NH2自由基更易与NO发生反应生成N2。因此,在实际运行中改变操作条件,实现NH2等向NH方向转化,有利于NOx的还原。 相似文献
16.
生物质先进再燃脱硝特性研究 总被引:3,自引:0,他引:3
在沉降炉上研究草本类棉秆、玉米秸、麦秆和木本类梧桐木四种生物质的先进再燃脱硝特性。结果表明,20%再燃比、0.7s停留时间能保证较优的反应工况。在过量空气系数为0.7~0.9、氨氮摩尔比为1.5左右时,棉杆、玉米秸、麦秆以及梧桐木先进再燃在1273K附近取得最高脱硝效率,其值分别为89.11%、88.34%、90.33%和88.28%,比基本再燃提高25%~30%,并且生物质的再燃反应是脱硝的主体,喷氨是对再燃的完善和优化。在1173K~1473K四种生物质的先进再燃可以保持80%以上的脱硝效率。实验过程中加入100×10-6的碱金属、碱土金属添加剂可进一步改良先进再燃脱硝进程。碳酸钠、碳酸钾使脱硝效率提高3%~6%;醋酸钙在1273K~1473K将脱硝率提高4.0%~5.0%,在1073K~1273K作用规律不明显。 相似文献