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1.
以Hβ沸石为基础,通过TiO_2改性及硫酸铵处理制备了SO-TiO_2-Hβ-Al_2O_3催化剂,并由XRD、XPS、NH_3-TPD、FTIR及化学吸附等手段考察了不同焙烧温度对该催化剂表面性质、酸性及催化性能的影响。结果表明:适宜的焙烧温度使SO-TiO2-Hβ-Al2O3的酸量大幅度增加,强酸比例增大,并产生部分增强酸中心。高强度的酸性中心中,以L酸中心为主;550℃焙烧的样品能使沸石表面上SO与TiO_2间发生较强的相互作用,高温焙烧则使浓度下降;该催化剂明显促进了丙烯与异丙醇的醚化反应,丙烯转化率由8.0%增高到15.9%。关键词 相似文献
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用TPD-MS,TPSR-MS及CO氧化活性测定等方法研究了Pt/Al2O3和掺杂超细ZrO2的样品的表面氧脱-恢复性能,CO表面氧化性能有催化氧化性能。结果表明,在Pt/Al2O3中掺杂ZrO2后,样品表面上的氧物种脱出和氧经恢复性能明显提高,脱氧量也明显增大。 相似文献
3.
采用X光光电子能谱(XPS)及曲线拟合手段对硫化态K-MoO_3/Al_2O_3合成醇催化剂进行了研究,分别考察负载量及硫化前不同条件预处理对催化剂表面的S、Mo组分的物种形式及各物种相对含量的影响,以及表面不同组分的相对组成。结果表明,根据其电子结合能变化,S组分可区分为SO_4 ̄(2-)、SO_3、S ̄0、S_2 ̄(2-)、MoS_2、MoS_(2-x)等六种存在形式不同的物种;Mo组分可区分为Mo ̄(6+)、Mo ̄(5+)、MoS_(2+x)、MOS_2、MOS_(2-x)等五种存在形式不同的物种。MoO_3/Al_2O_3.重量比为0.03的样品,Mo组分硫化还原不完全,表面S、Mo组分均以多种物种形式并存,MoO_3/Al_2O_3比增加至0.08和0.24后,表面S、Mo组分中MOS_2物种形式所占比例有所增加,样品的硫化还原也较彻底,但负载量增加至MoO_3/Al_2O_3比为0.35后,表面存在较多的S ̄(6+)物种和Mo ̄(6+)、Mo(5+)物种,同时K组分在表面富集。对MoO_3/Al_2O_3比为0.24,样品硫化前不同条件预处理的研究表明,该样品与水蒸汽接触对其表面结构影响很大,与水蒸汽接触后再硫化,其表 相似文献
4.
采用共沉淀-浸渍法在不同载体焙烧温度下,制备了不同Al/Ba原子比的Pt/BaAl2O4-A12O3系列样品。用XRD,XANES,EXAFS,以及NSC(NO_x storage capacity)测定等手段对样品的微观结构和NO_x储存性能进行了详细的表征.样品中Ba物种是以BaAl2O4和BaCO3两种混合物相的形式存在,且伴随着载体焙烧温度和Ba含量的降低,BaAl2O4物相的分散度变高,NO_x储存活性也随之提高,这表明BaAl2O4相的分散度与样品的NO_x储存性能密切相关,小颗粒的BaAl2O4相是NO_x的主要储存活性中心.在样品中,Pt物种以金属原子簇形式存在.分散度很高,其Pt—Pt壳层配位数较标样Pt粉有显著下降,Pt—Pt键长变短,出现了纳米收缩现象.高分散的小颗粒金属Pt原于簇为捕获和氧化NO_x的主要活性中心. 相似文献
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SO4^2—TiO2—Hβ—Al2O3催化剂的制备及催化性能研究 总被引:1,自引:0,他引:1
以Hβ沸石为,通过TiO2改性及硫酸铵处理制备了SO4^2--TiO2-Hβ-Al2O3催化剂,并由XRD、XPS、NH3-TPD、FTIR及化学吸附等手段考察了不同焙烧温度对该催化剂表面性质、酸性及催化性能的影响。结果表明;适宜的焙烧温度使SO4^2--TiO2-Hβ-Al2O3的酸量大幅度增加,强酸比例增大,并产生部分增强酸中心,高强度的酸性中心中,以L酸中心为主;550℃焙烧的样品能使沸石表 相似文献
6.
用非水滴定法和Hammett系列指示剂测定了COS水解碱改性γ-Al_2O_3催化剂的表面碱强度分布.发现表面碱强度分布不均匀与表面能量分布不均匀相呼应.采用零点酸碱强度(H_(0,max))及碱中心区域分析法,Bronsted催化定律,进一步证实COS水解反应具有明显碱催化特征,较高活性催化剂的H_(0,max)一般为10左右,对COS水解反应起主要作用的碱性中心的碱强度(H_0)为4.8≤H_0≤9.8.对碱金属氧化物改性后的γ-Al_2O_3催化剂,Bronsted规律在每个碱强度分区域内是适用的. 相似文献
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负载型固体碱催化剂K2O/γ—Al2O3的新型合成法及微量吸附 … 总被引:2,自引:0,他引:2
用浸渍法制备KNO3/Al2O3样品。所得样品于973K下焙烧并抽空2h便制得负载型固体碱K2O/γ-Al2O3。拉曼光谱显示973K抽空的样品KNO3已安全分解成K2O。用CO2作探针分子,微量吸附量热结果表明973K抽空的样品碱性比纯MgO的还强。这种强碱性应为KNO3安全分解成K2O物种所致,而γ-Al2O3载体的存在可增强KNO3的分解。 相似文献
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焙烧温度对Mg(Al)O复合物结构和表面酸碱性质影响的研究 总被引:2,自引:0,他引:2
分别在673、873和1073K分解Mg/Al摩尔比为3的水滑石生成Mg(Al)O复合物.XRD测定均显示MgO物相.873K以上焙烧的样品同时存在MgAl2O4尖晶石物相.微量吸附量热测定其表面酸碱中心的强度和密度,发现碱中心强度和密度顺序为:MAO-2>MAO-3≈MAO-1,而酸中心强度和密度顺序是:MAO-1>MAO-3≈MAO-2.红外光谱表明,Mg(Al)O复合物表面酸碱中心主要存在L酸,碱中心是氧阴离子.焙烧温度对表面碱中心类型几乎没有影响.固态MAS27Al核磁共振结果展示,这些样品呈现出显著的Al3+配位情况的变化. 相似文献
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673K分解Cu/AI物质的量比分别为0.5、1和2的Cu-AI水滑石转化为Cu(AI)O复合物。XRD测定仅显示CuO物相,表明组成成分较均一。微量吸附量热法测定Cu(AI)O复合物表面酸碱中心的强度和数量,给出了吸附分子CO2/NH3的吸附曲线。量热结果展示,样品的酸中心强度顺序是:0.5CAO>CAO>2CAO,而碱中心强度顺序是:0.5CAO<CAO<2CAO。显然,样品的酸性(碱性)随着AI(Cu)含量的提高而逐渐增强。研究表明,样品的NH3和CO2起始吸附热与其Sanderson电负性线性相关。 相似文献
13.
Five hydrotalcites with Mg/Al molar ratio range of 3-15 were prepared. The structure and basicity of Mg-Al mixed oxides (Mg(Al)O) transformed from hydrotalcites were investigated by TPD, XPS, XRD, FT-IR and NMR techniques. The results of elemental analysis and XPS indicate that Al is enriched in the surface regions of Mg(Al)0, and its amount increases with the Mg/Al molar ratio and the calcination temperature. 27Al-MAS-NMR results show that Al exists in two chemical environments: tetrahedral aluminium (Al(t)) and octahedral aluminium (Al(o)) in Mg(Al)O. The amount of Al(t) increases with the Mg/Al molar ratio and the calcination temperature. It is assumed that Al(t) may be mainly from the surface Al. Temperature-programmed desorption (TPD) of CO2 shows that the number of basic sites of Mg(Al)O samples increases with the Mg/Al molar ratio, and the maximum number of basic sites is obtained for hydrotalcite calcined at 773 K. Infrared spectra of adsorbed CO2 and B(OCH3)3 reveal that there are two kinds of 相似文献
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以水滑石及类水滑石为前体的Mg/Al、Co/Al及Co/Mg/Al混合氧化物的合成、表征和异丙醇催化性能 总被引:11,自引:0,他引:11
以共沉淀法合成的水滑石(HT)和类水滑石(HTLc)为前体制备了镁铝、钴铝、钴镁铝混合氧化物,采用了BET、XRD、TG-DTA、TPR、FTIR和微量量热吸附及异丙醇催化反应进行了研究。结果表明:以HT和HTLc为前体制备的混合氧化物,其比表面积较大、并随着钴含量的增加而降低。在HT中引入Co2+离子后,由于Co2+离子的氧化还原属性,削弱了水滑石层对阴离子的键合能力,从而使其热分解温度及热稳定性降低,导至焙烧后生成的混合氧化物的比表面积比不含钴的2Mg/Al混合氧化物的低。在TPR过程中,镁铝混合氧化物不被还原,而含钴的混合氧化物的还原是经由Co3+ → Co2+ → Co0的过程。混合氧化物表面含有酸性位和碱性位,并随着钴含量的变化而得到调变。含钴氧化物样品的表面以L酸为主和含有很少量的B酸。异丙醇催化反应生成丙酮的选择性最高,表明样品表面的氧化还原位是主要的,随着钴的加入及含量的增大,异丙醇催化反应的转化率也是增大的。 相似文献
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以水滑石及类水滑石为前体制备的Ni、Mg、Al混合氧化物的合成和表征 总被引:12,自引:0,他引:12
采用了BET、XRD、TG-DSC、TPR、FTIR、微量量热吸附和异丙醇催化反应等测试方法,对以共沉淀法合成的水滑石(HT)和类水滑石(HTLcs)为前体制备的4Mg/Al、3Ni/Mg/Al、3.5Ni/0.5Mg/Al和4Ni/Al混合氧化物和前体进行了研究。测定表明:制备的混合氧化物的比表面积较大、随着镍含量的增大而降低。由于Ni2+离子的氧化还原属性,Ni2+离子进入后,削弱了HT层对阴离子的键合能力,从而使得样品的热分解温度及热稳定性降低,导致焙烧后 相似文献
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乙烷部分氧化制C2氧化物用Fe-Al-P-O催化剂的研究Ⅰ.超细Fe-Al-P-O催化剂的制备与表征 总被引:2,自引:0,他引:2
用溶胶-凝胶法制备了超细Fe-Al-P-O催化剂,并用DTA-TG,BET,TEM,XRD,TPR和IR等技术研究了催化剂的微观组成和结构及其晶格氧活性,探讨了催化剂的制备工艺,考察了溶胶-凝胶的形成机理、凝胶干燥及焙烧条件对催化剂微观组成和结构的影响规律.结果表明,Fe-Al-P-O催化剂呈非晶态,是具有均匀分布的超细粒子(10nm),其比表面积大(238m2/g),晶格氧活性高.FePO4和AlPO4间隔分布在催化剂表面,形成Lewis碱位(P=O,P-O-Fe)和Lewis酸位(Fe3+,Al3+). 相似文献
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通过浸渍法分别在Al(OH)_3和Al_2O_3中引入SiO_2,经焙烧后制备具有不同表面酸性质的SiO_2-Al_2O_3载体,以上述SiO_2-Al_2O_3及Al_2O_3为载体,采用等体积浸渍法制备Ni负载量为15%的Ni/SiO_2-Al_2O_3催化剂(分别为Ni/SA-1和Ni/SA-2)与Ni/Al_2O_3.采用N2物理吸附、Py-FTIR、NH3-TPD、XRD、H2-TPR和H2-TPD手段对催化剂进行表征,考察了表面酸性质对催化剂催化1,4-丁炔二醇高压加氢性能的影响.结果表明,SiO_2引入方式会影响Ni/Al_2O_3催化剂表面酸性质及活性组分Ni在载体表面的分散行为.在Al(OH)3中引入SiO_2时,Ni/SA-1催化剂不仅活性组分具有高分散度,而且表面具有丰富的L酸位点,L酸位点与Ni活性中心协同作用有效提高了催化剂的高压加氢性能.而在Al_2O_3中直接引入SiO_2时,SiO_2覆盖了Al_2O_3表面的L酸位点,催化剂活性组分分散度较低,表现出低的加氢活性. 相似文献